Recent Advances in Green C-N Coupling for Urea Synthesis

doi:10.7503/cjcu20220717

Abstract

Abstract:

The industrial synthesis of chemicals usually operates under harsh conditions with high energy consumption， aggravating energy crisis and environmental concerns. Driven by renewable electricity or/and solar energy， the energy barrier of the reaction could be reduced to achieve the efficient and green synthesis of chemicals under milder conditions. As the main small molecules， carbon dioxide and nitrogen can be used to synthesize various carbon and nitrogen-containing fuels through electrocatalysis， which can alleviate environmental problems while reducing the pressure of energy depletion and achieve the purpose of efficient energy storage. This paper briefly summarizes the recent advances in electrochemical conversion of N₂ and CO₂， focusing on the improvement of reaction conditions， the adjustment of reaction route， and the investigation of catalytic mechanism. The current challenges and future development for electrocatalytic coupling of C-N are prospected. This mini-review provides a useful guidance for further developing electrochemical conversion of N₂ and CO₂.

Key words: Electrocatalysis, C-N Coupling, Urea synthesis, Catalytic mechanism

CLC Number:

O643

TrendMD:

ZHANG Xiaoran, ZHENG Jianyun, LYU Yanhong, WANG Shuangyin. Recent Advances in Green C-N Coupling for Urea Synthesis[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(5): 20220717.

Figures/Tables 6

Fig.1 Progress of C⁃N coupling reactions for electrocatalytic amine synthesis(A) and pathways to urea synthesis(B)[10]（A） Haber-Bosch method combined with industrial urea synthesis；（B） direct electrocatalytic C-N coupling process.

Fig.2 Schematic diagram of the electrocatalytic coupling of nitrogen and carbon dioxide to prepare urea at room temperature and pressure[45]

Fig.3 Synthesis schematic diagram of single⁃atom ruthenium catalyst(A)[44], scanning transmission electron microscope photo of ruthenium single⁃atom catalyst containing zirconia(B)[61], electrocatalytic nitrogen reduction performance of single⁃atom ruthenium catalyst containing zirconia and performance comparison with other catalysts(C)[62]（A） Copyright 2018， Wiley-VCH；（B） Copyright 2019， Elsevier；（C） Copyright 2019， Springer Nature.

Fig.4 Optimization of catalytic system for urea synthesis（A） The typical H cell for urea electrocatalytic synthesis；（B） schematic illustration of solid-liquid interface in H cell［65］.Copyright 2020， American Chemical Society.

Fig.5 Schematic diagram of the formation of carbon⁃nitrogen bonds induced by introducing ammonia gas in the electrocatalytic reduction reaction of carbon monoxide(A), Faradaic efficiency of each product obtained by co⁃electrolysis of carbon monoxide and ammonia gas(B), co⁃electrolysis of carbon monoxide and ammonia gas, the mechanism diagram of each product and the energy barrier obtained by theoretical calculation of each step reaction(C)[66]

Fig.6 Design of electrocatalysts for coupling of nitrogen and carbon dioxide for urea synthesis（A） High-resolution TEM image of PdCu/TiO2-400 catalyst；（B） Pd3d XPS spectra of Pd/TiO2， PdCu/TiO2， and PdCu/TiO2-400；（C） Cu2p XPS spectra of Cu/TiO2， PdCu/TiO2 and PdCu/TiO2-400；（D） competitive chemisorption of nitrogen and carbon dioxide on TiO2-400 and PdCu/TiO2-400［45］；（E） high-resolution TEM image of Bi/BiVO4 hybrid；（F） electron density isosurface of carbon dioxide and nitrogen molecules；（G） the proposed reaction pathway of urea formation on Bi/BiVO4 hybrid， the urea yield rate［71］.

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