Research Progress of CO2 Hydrogenation over Pd-based Heterogeneous Catalysts

doi:10.7503/cjcu20220279

Abstract

Abstract:

With the continuous increase of carbon dioxide（CO₂） emissions， the impact of global warming and climate change on human life and ecological environment has become more serious. As a cheap and renewable carbon and oxygen resource， converting CO₂ into high value-added chemicals is one of the shining research topics in the field of green chemistry and energy， and has received extensive attention. The Pd-based catalysts are one kind of the most promising catalysts of CO₂ catalytic conversion due to its excellent hydrogenation capacity， good stability， anti- sintering and anti-poisoning properties. This paper will review the research progress of the hydrogenation of CO₂over Pd-based catalysts to synthesis small energy molecule compounds such as HCOOH， CO， CH₄ and methanol. We will pay main attention to the discussion of the active sites for the adsorption/activation of CO₂ molecule， strong metal- support interaction， surface and interface composition， which affect the activity and selectivity of Pd-based catalysts， as well as the catalytic mechanism over Pd-based catalysts.

Key words: Pd-based catalyst, CO₂ hydrogenation, Active site, Strong metal-support interactions, Catalytic mechanism

CLC Number:

O643

TrendMD:

ZHOU Leilei, CHENG Haiyang, ZHAO Fengyu. Research Progress of CO₂ Hydrogenation over Pd-based Heterogeneous Catalysts[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(7): 20220279.

Figures/Tables 4

Table 1 Comparison of the different Pd catalysts reported for the hydrogenation of CO2 to formic acid/formates

Catalyst	p_H2/MPa	p_CO2/MPa	Additive	T/℃	Solvent	Time/h	TON ^a	TOF ^b /h^-1	Ref.
PdAg@NMHCS	1	1	NaHCO₃	100	H₂O	24	2750	—	［36］
Pd NPore	1	1	DBU	80	MeCN	20	1985	—	［39］
PdAg/NH₂?MSC	1	1	NaHCO₃	100	H₂O	24	839	35	［41］
PdAg/TiO₂@ZIF?8	1	1	NaHCO₃	100	H₂O	24	913	—	［42］
PdNi/CNT?GR	2	2.5	—	40	H₂O	15	6.4	0.43	［43］
Pd_0.8Co_0.2@MSN	1	1	NaHCO₃	100	H₂O	10	4082	1824	［44］
PdAg+PEI@HMOS	1	1	NaOH	100	H₂O	22	2754	125	［45］
PdAg/NPS	2	2	—	40	H₂O	24	204	10	［46］
PdMnx@S?1	2	2	NaOH	80	H₂O	—	—	2151	［47］
PdAg@MHCSs	1	1	NaHCO₃	100	H₂O	24	2680	—	［48］
Pd₂Cu₁₄@NMHCS	1	1	NaHCO₃	100	H₂O	24	1432	—	［49］

Table 2 Activity of Pd-based catalysts for CO2 hydrogenation to methanol

Catalyst	n（H₂）/n（CO₂）	T_R/℃	p_R/MPa	WHSV ^a /（mL·g $c a t - 1$ ·h^-1）	Conv.（%）	Sel._MeOH（%）	E_a/（kJ?mol^-1）	TOF/h^-1	STY ^b /（g_MeOH·g $c a t - 1$ ·h^-1）	Ref.
5Pd/ZnO	3∶1	250	2.0	1800	10.7	60		1.8	0.0768	［81］
Pd/ZnO?2.5 nm	3∶1	250	4.5	15000	1.38	74		18	0.076	［82］
PdZn/CNFs^c	9∶1	275	0.1	7500	3.3	12.1			0.004	［94］
0.8Pd?ZnZrOx	4∶1	320	5.0	24000	15	75	66.6		0.71	［97］
2Pd?ZnO?np	3∶1	260	5.0	60000	3.3	65.3			0.443	［98］
Pd@ZIF?8	3∶1	270	4.5	21600	15.1	56.2		972	0.65	［99］
Ca?PdZn/CeO₂	3∶1	220	3.0	2400	7.7	100			0.088	［109］
Pd_0.1Zn₁/CNTs	3∶1	250	3.0	1800	6.3	99.6	56.8	41.4	0.0371	［110］
5Pd/ZnO/Al₂O₃	3∶1	180	3.0	3600	2.9	79.4				［111］
Pd：Zn/CeO₂	3∶1	220	2.0	96000	14.0	97			0.166	［118］
Pd?P?In₂O₃	4∶1	300	5.0	21000	20	70			0.89	［23］
1Pd/MnO/In₂O₃	3∶1	280	3.0	21000	4.5	71.3			0.241	［25］
Pd?h?In₂O₃	3∶1	295	3.0	19200	10.5	72.4	45.9		0.53	［32］
Pd@MIL?68（In） ^d	3∶1	295	3.0	19200	8.1	81			0.427	［100］
Pd/In₂O₃/SBA?15	4∶1	260	5.0	15000	12.6	83.9			0.011	［103］
Pd?In NPs	3∶1	210	5.0	86000		90	35		0.131	［116］
In∶Pd（2∶1）/SiO₂	4∶1	300	4.0	63000		61			0.083	［117］
Pd?In₂O₃?CP	4∶1	280	5.0	48000	9.7	78	84±5		1.01	［119］
PdMgGa Hydrotalcite?like	3∶1	250	3.0	15000	1.0	47	59	30.6	0.02	［115］
PdZn/SiO₂	3∶1	220	0.8	4600	1.0	30	58			［120］
PdCu/MCM?41	3∶1	250	4.1	3600	6.5	23			0.0230	［113］
Pd（0.34）?Cu/SiO₂	3∶1	250	4.1	3600	6.5	30		0.08	0.036	［121］

Table 2 Activity of Pd-based catalysts for CO2 hydrogenation to methanol

Catalyst	n（H₂）/n（CO₂）	T_R/℃	p_R/MPa	WHSV ^a /（mL·g $c a t - 1$ ·h^-1）	Conv.（%）	Sel._MeOH（%）	E_a/（kJ?mol^-1）	TOF/h^-1	STY ^b /（g_MeOH·g $c a t - 1$ ·h^-1）	Ref.
5Pd/ZnO	3∶1	250	2.0	1800	10.7	60		1.8	0.0768	［81］
Pd/ZnO?2.5 nm	3∶1	250	4.5	15000	1.38	74		18	0.076	［82］
PdZn/CNFs^c	9∶1	275	0.1	7500	3.3	12.1			0.004	［94］
0.8Pd?ZnZrOx	4∶1	320	5.0	24000	15	75	66.6		0.71	［97］
2Pd?ZnO?np	3∶1	260	5.0	60000	3.3	65.3			0.443	［98］
Pd@ZIF?8	3∶1	270	4.5	21600	15.1	56.2		972	0.65	［99］
Ca?PdZn/CeO₂	3∶1	220	3.0	2400	7.7	100			0.088	［109］
Pd_0.1Zn₁/CNTs	3∶1	250	3.0	1800	6.3	99.6	56.8	41.4	0.0371	［110］
5Pd/ZnO/Al₂O₃	3∶1	180	3.0	3600	2.9	79.4				［111］
Pd：Zn/CeO₂	3∶1	220	2.0	96000	14.0	97			0.166	［118］
Pd?P?In₂O₃	4∶1	300	5.0	21000	20	70			0.89	［23］
1Pd/MnO/In₂O₃	3∶1	280	3.0	21000	4.5	71.3			0.241	［25］
Pd?h?In₂O₃	3∶1	295	3.0	19200	10.5	72.4	45.9		0.53	［32］
Pd@MIL?68（In） ^d	3∶1	295	3.0	19200	8.1	81			0.427	［100］
Pd/In₂O₃/SBA?15	4∶1	260	5.0	15000	12.6	83.9			0.011	［103］
Pd?In NPs	3∶1	210	5.0	86000		90	35		0.131	［116］
In∶Pd（2∶1）/SiO₂	4∶1	300	4.0	63000		61			0.083	［117］
Pd?In₂O₃?CP	4∶1	280	5.0	48000	9.7	78	84±5		1.01	［119］
PdMgGa Hydrotalcite?like	3∶1	250	3.0	15000	1.0	47	59	30.6	0.02	［115］
PdZn/SiO₂	3∶1	220	0.8	4600	1.0	30	58			［120］
PdCu/MCM?41	3∶1	250	4.1	3600	6.5	23			0.0230	［113］
Pd（0.34）?Cu/SiO₂	3∶1	250	4.1	3600	6.5	30		0.08	0.036	［121］

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Research Progress of CO₂ Hydrogenation over Pd-based Heterogeneous Catalysts

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