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2025年 第46卷 第9期    刊出日期：2025-09-10

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高等学校化学学报2025年第46卷第9期封面和目次

2025, 46(9):  1-6. 

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综合评述

分子介导组装高性能表面等离激元器件

张兆萱, 邓璞, 沈杰

2025, 46(9):  20250133.  doi:10.7503/cjcu20250133

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表面等离激元器件的光场束缚能力和光与物质的相互作用可有效突破衍射极限制约, 在纳米光子学与光电器件集成方面展现出巨大潜力. 基于化学合成的贵金属纳米颗粒具备亚波长尺寸特征与优异的等离激元性能, 是构筑高性能表面等离激元器件的理想材料. 为了获得高性能表面等离激元器件, 高通量、 低成本且结构可控的自组装策略是关键.本综述聚焦于以DNA介导组装为代表的组装方法在构造强耦合、 非线性及低损耗的新型等离激元器件中的应用. 以表面等离激元中的关键物理过程为基础, 重点分析了DNA分子的结构精度与可编程特性对光物理过程的赋能作用, 旨在推动从生物高分子到新型纳米光学器件的精确构筑的新范式.最后, 总结了当前自组装光学器件在跨尺度制造、 结构缺陷与损耗调控等方面面临的关键挑战, 并在此基础上提出了未来的重点探索方向和可行的解决方案. DNA介导组装在高性能、 多功能等离激元结构和器件方面展现出广阔前景, 有望在光通信、 量子信息、 人工智能及疾病检测等领域实现重要应用.



碳中和背景下甲烷高值转化路径分析

赖利娜, 鲍蕴心, 王一鸣, 范杰

2025, 46(9):  20250122.  doi:10.7503/cjcu20250122

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甲烷作为一种重要化工原料， 具有储量大、 成本低及可再生的特点. 在当前碳中和及净零碳排放的背景下， 探索甲烷高值化学品转化的可行路径， 如转化为氢气、 甲醇、 烯烃、 芳烃和燃料等， 是甲烷资源化利用的重要方向. 开发温和反应条件、 低能耗且经济友好的高值转化路线， 以实现甲烷中碳（C）原子和氢（H）原子的高效利用一直是研究热点. 本文综合评述了近年来甲烷转化为高值化学品的研究进展， 并对热催化中不同转化路径的相关文献和专利进行了计量学分析， 在此基础上展望了甲烷转化未来面临的挑战和前景.



研究论文: 无机化学

稀土掺杂Bi_2－x Gd _x MoO₆的合成及近红外反射性能

闫峻琳, 李晓东, 刘东洋, 李明哲, 张粟

2025, 46(9):  20250088.  doi:10.7503/cjcu20250088

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面对全球气候变化与城市热岛效应日益加剧的挑战， 开发兼具高近红外反射性能与热调控能力的节能功能材料已成为研究热点. 传统氧化物材料如Bi₂MoO₆在近红外波段的反射性能仍存在一定局限. 近年来， 稀土改性钼酸盐材料因其优异的光学响应特性及结构稳定性， 在近红外反射材料领域得以广泛关注. 本文采用固相合成法制备了Gd³⁺掺杂的近红外反射材料Bi_2－x Gd _x MoO₆(x=0， 0.2， 0.4， 0.6， 0.8， 1.0)； 利用X射线衍射(XRD)、 扫描电子显微镜(SEM)、 能谱分析(EDS)、 傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 拉曼光谱(Raman)、 近红外(NIR)反射测试、 热重-差热分析(TG-DSC)及隔热性能实验对样品进行了表征. 结果表明， 合成的样品具有良好的结晶度. Gd³⁺掺杂引起带隙收缩(2.87 eV至2.80 eV)， 导致吸收边红移， 增强了样品对450~600 nm蓝绿光的吸收， 使其呈现更明显的黄色调， 从而实现了色彩调控. Bi_2－x Gd _x MoO₆系列样品皆表现出较高的近红外反射率， 均高于87.68%， 显著高于TiO₂(75.66%). 尤其是x=0.4时， 样品的近红外反射率达到90.11%， 近红外太阳反射率为89.53%， 分别比TiO₂高出14.45%和9.24%. 红外线灯照射实验进一步验证了其优异的节能隔热性能. TG-DSC分析表明， Bi_2－x Gd _x MoO₆材料具有优异的热稳定性， 可在高温环境下长期使用， 为高效隔热材料提供了新的选择.



温敏型药物控释系统的构建及光热联合化学疗法协同抗肿瘤作用研究

梁家宁, 符开奇, 周瑞, 叶丽莉, 王丽, 刘兆敏, 孙琳, 董妍

2025, 46(9):  20250068.  doi:10.7503/cjcu20250068

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化疗和热疗联用能有效覆盖整个肿瘤部位， 起到协同治疗的效果. 本文以具有独特孔道结构和良好化学稳定性的共价有机骨架（COFs）作为壳， 光热性质良好的Fe₃O₄纳米粒子作为核， 制备了粒径约为200 nm的核壳结构药物载体. 通过吸附作用将抗肿瘤药物盐酸阿霉素(DOX)封装至COFs孔道内， 随后以温敏材料聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAM)进行修饰， 封堵在复合材料表面. 采用波长808 nm的激光照射使 Fe₃O₄纳米粒子迅速将光能转化为热能， 导致温度发生变化. 一方面， 升温使PNIPAM达到临界温度发生相变， 其结构向内收缩， 从而实现对药物分子的可控释放； 另一方面， 产生的高温可有效杀灭癌细胞， 起到化疗和热疗联用抗肿瘤的效果. 最后， 在复合材料表面嫁接具有癌细胞主动靶向作用的叶酸碳点， 实现叶酸介导的靶向温度响应控释机制， 构建了温敏型药物控释系统， 并联合化学疗法和光热疗法， 有效提升了抗肿瘤效果.



有机化学

蛇床子素肟醚衍生物的合成与抗菌活性

陈阳密, 佘慧娴, 汪晴, 杨家强

2025, 46(9):  20250147.  doi:10.7503/cjcu20250147

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在前期研究的基础上, 运用骨架跃迁原理, 对抗革兰氏阳性菌活性化合物A进行结构优化, 设计合成了18个蛇床子素肟醚衍生物, 经¹H NMR、 ¹³C NMR和元素分析确证其结构. 抗菌活性测试结果显示, 该类化合物对金黄色葡萄球菌(S. aureus)和大肠杆菌(E. coli)的活性不显著, 但其对脆弱拟杆菌(B. fragilis)和厌氧消化链球菌(P. anaerobius)有较好的抑制作用, 尤以化合物5d和5g最为显著, 对B. fragilis的最小抑菌浓度(MIC)分别为 1 和2 μg/mL, 与对照药甲硝唑相当, 可作为先导化合物进行深入研究.



苯并噻唑偶氮苯化合物的双模式光致变色性能及其在光信息存储中的应用

李达, 郭鹍鹏, 张芳, 周姝宇

2025, 46(9):  20250116.  doi:10.7503/cjcu20250116

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通过重氮偶合反应合成了一种新型苯并噻唑偶氮苯类光致变色化合物(BTA), 并对其化学结构进行了表征. 利用吸收光谱、 荧光光谱、 红外光谱及理论模拟计算, 研究了BTA的光响应性能、 作用机理及其应用前景. 结果表明, 基于顺反异构转变机制, BTA溶液在紫外光照射下可迅速由黄色变为无色, 并伴随青色荧光的发射, 而在白光照射与60 ℃加热协同作用下, 其颜色和荧光可恢复至初始状态, 表现出优异的可逆双模式光致变色行为. 进一步将BTA与聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)掺杂, 制备的薄膜实现了可擦写光信息存储. 本研究为双模式光致变色材料的设计及其在智能光电器件中的应用提供了新的思路和实验依据.



物理化学

冲突芳香性Ca₃B₈纳米团簇转子的理论研究

李永霞, 程雅璇, 郭谨昌

2025, 46(9):  20250149.  doi:10.7503/cjcu20250149

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基于全局极小搜索和理论计算, 预测了具有冲突芳香性的Ca₃B₈纳米团簇分子转子. 研究表明， Ca₃B₈全局极小团簇具有独特的三层同轴反夹心结构: 较小畸变的B©B₇分子轮为中间层, 上层为一个水平方向的 Ca₂单元, 下层为一个Ca原子. 玻恩-奥本海默分子动力学模拟揭示： 在300及600 K条件下， Ca₃B₈团簇具有新颖的动力学流变性， Ca₂单元可以在伞状CaB₈上方围绕中心轴自由旋转. 在单点CCSD(T)/6-311+G(d)//PBE0/ 6-311+G(d)水平上, Ca₃B₈团簇旋转能垒仅为0.25 kJ/mol. 电荷数据揭示3个Ca原子向中间的B©B₇分子轮有明显的电荷转移, Ca₃B₈团簇可近似为[Ca₂]²⁺[B©B₇]^4-[Ca]²⁺离子化合物. 化学键分析结果表明, Ca₃B₈团簇中间的B©B₇分子轮具有8π和6σ离域电子, 为冲突芳香性体系. Ca₃B₈团簇具有冲突芳香性的硼基纳米团簇转子, 进一步拓展了硼基动力学流变性体系的研究领域.



基于极小反应网络方法构建的DEE燃烧反应机理

杜宇凡, 石磊, 张文翰, 夏文文, 姚丽

2025, 46(9):  20250119.  doi:10.7503/cjcu20250119

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乙醚(DEE)是一种很有前途的含氧燃料, 其十六烷值高达125, 可以用于发动机和柴油机的冷启动, 因此, 乙醚常被看作是一种潜在的柴油机替代燃料. 乙醚的化学动力学研究起步较晚, 且现有的乙醚燃烧反应机理大多是详细机理, 包含的物种及反应数量十分庞大, 无法满足实际工程需求. 本文基于极小反应网络方法(MRN), 在先前发展的C₀~C₂基础上增加了3个物种和7步反应, 构建了包含32个物种和56步反应的乙醚燃烧机理(DEE-CKL). 该机理采用Arrhenius方程的双参数形式(A, E)描述反应的速率常数. 最后, 利用Chemkin-Pro软件对构建的DEE-CKL机理的点火延迟时间和层流火焰速度进行模拟, 并将模拟结果与现有实验结果进行对比, 结果表明, 构建的DEE-CKL机理能够很好地再现实验结果, 证明了DEE-CKL机理的可靠性和实用性.



Pt/Cd-TiO₂选择性催化CO₂加氢反应的性能

张明文, 周杰, 王兆宇

2025, 46(9):  20250109.  doi:10.7503/cjcu20250109

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CO₂加氢过程中间体CO在分子水平上的吸附/脱附行为会显著影响产物选择性. 本文采用浸渍法制备了Pt/Cd-TiO₂催化剂. 通过X射线衍射（XRD）、 H₂气程序升温还原（H₂-TPR）、 拉曼光谱（Raman）、 电子顺磁共振波谱（ESR）、 透射电子显微镜（TEM）、 X射线光电子能谱（XPS）、 CO₂程序升温脱附（CO₂-TPD）和N₂气吸附-脱附实验等表征手段对Pt/Cd-TiO₂催化剂进行表征， 并将其应用于CO₂加氢反应中. 活性测试结果显示， Pt/TiO₂加氢产物中CO选择性是87.5%， CH₄选择性是12.5%. 随着Cd²⁺的引入， Pt/Cd-TiO₂的加氢产物中CO选择性提升至98.1%， CH₄选择性降低至1.9%. 以Pt/Cd-TiO₂为催化剂， CO的生成温度降低至225 ℃（Pt/TiO₂是250 ℃）. 原位傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）分析结果表明， Cd²⁺的引入能够降低Pt纳米颗粒（Pt NPs）表面的电子密度， Pt NPs表面电子密度的降低有利于吸附态CO（CO_ads）脱附生成气态CO， 同时抑制CO_ads加氢生成CH₄. 在CO甲烷化实验中， Cd²⁺的引入使CH₄产量降低了约6.6倍， 证明Cd²⁺抑制了CO甲烷化生成CH₄， 这与Pt/Cd-TiO₂在CO₂加氢中CO选择性提升的结果一致. 通过多种阳离子（Cd²⁺， Mn²⁺， Ba²⁺， K⁺， Na⁺）对Pt/TiO₂进行修饰， 均能提升CO选择性， 其中Pt/Cd-TiO₂表现出最高的CO选择性.



氧化硅气凝胶负载铁酸钴活化过硫酸盐降解四环素的性能

谭烨, 周志宏, 吴优, 童海霞, 喻林萍, 曾巨澜

2025, 46(9):  20250107.  doi:10.7503/cjcu20250107

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为了解决目前过硫酸盐活化材料稳定性差、 重复使用性能欠佳的问题, 本文使用二氧化硅气凝胶固定CoFe₂O₄纳米颗粒, 合成了一种具有高比表面积的多孔CoFe₂O₄/二氧化硅气凝胶复合材料(SCF). 采用扫描电子显微镜、 透射电子显微镜、 X 射线衍射仪、 X 射线光电子能谱仪、 电子顺磁共振波谱仪、 傅里叶变换红外光谱仪和氮气吸附-脱附测试等手段对催化剂进行了表征. 结果表明, 二氧化硅气凝胶大大缓解了CoFe₂O₄纳米颗粒的团聚, CoFe₂O₄的负载在保留二氧化硅气凝胶高比表面积的同时, 丰富了复合材料的孔隙结构. 优化后的SCF在低负载(30%, 质量分数)下, 随着四环素(TC)浓度的上升， 体系中的PMS分子消耗速率提高， 降解效率逐渐降低. 当TC浓度为25 mg/L时，去除率达到92.6%； 当TC浓度50 mg/L时， 在30 min的去除率依然超过80%， 达到84.79%. 通过猝灭实验确定\mathrm{S}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\bullet -}, ¹O₂和{}_{}{}^{\bullet }{}_{\mathrm{4}}^{-}为催化反应中主要的活性物质, 并推测了可能的反应机理和降解途径. 复合材料还表现出优异的稳定性和pH耐受性.



黄豆杆制备氮掺杂碳材料催化还原硝基苯制苯胺

高文秀, 刘柏, 康家宁, 袁诗淇, 高永平, 赵翠翠, 张志会

2025, 46(9):  20250077.  doi:10.7503/cjcu20250077

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黄豆杆作为一种可再生的生物质资源， 其成本低廉、 环境友好， 具有高值利用的开发潜力. 将黄豆杆经预碳化、 水热、 活化和碳化等处理转化为氮掺杂碳材料SSC-X， 通过控制制备条件调变SSC-X的孔隙结构、 比表面积、 缺陷位量及氮物种的构型， 优化其催化硝基苯加氢反应的性能. 催化剂SSC-800在水合肼作还原剂的环己烷溶剂中于80 ℃反应0.75 h， 硝基苯转化率为100%， 苯胺选择性为大于99%， 循环使用8次后仍具有良好的催化活性， 苯胺的收率保持在99%以上.



ZIF-67衍生空心花状Ni_0.3Co_2.7S/MoS₂复合催化剂的制备及电解水制氢应用

李栋, 濮雪, 邓力, 吴琪琳, 巨安奇

2025, 46(9):  20250144.  doi:10.7503/cjcu20250144

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过渡金属硫化物具有可媲美贵金属基催化剂的性能和价格低廉的优势, 但较差的本征活性阻碍了其大规模应用. 本文以NiCo ZIF-67为前驱体, 通过柯肯达尔效应驱动硫诱导形成具有空心结构的Ni_0.3Co_2.7S/MoS₂花状复合催化剂. 复合催化剂的空心框架通过有效锚定MoS₂纳米片协同增强循环稳定性, 同时其扩大的层间距可促进电解质充分渗透并优化电荷传输路径. Ni_0.3Co_2.7S/MoS₂花状复合催化剂展现出优异的电催化析氢性能, 在10 mA/cm²电流密度下过电势仅为150 mV, 且通过恒电流稳定性测试(20 mA/cm²持续70 h)和2000次循环伏安测试后, 过电势仅衰减7 mV, 凸显其高活性和长效稳定性. 本研究为设计高效稳定的TMS电解水催化剂提供了新思路, 对推进绿氢技术的发展具有重要科学价值.



尖晶石氧化物在电催化氧还原反应中的实际活性位点

倪宇隆, 李静

2025, 46(9):  20250076.  doi:10.7503/cjcu20250076

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以尖晶石型Co₃O₄为基体材料， 通过Zn²⁺和Al³⁺的选择性掺杂调控其活性位点的分布， 制备了仅保留单一Co³⁺（八面体位点）或Co²⁺（四面体位点）的ZnCo₂O₄和CoAl₂O₄模型催化剂. 通过X射线衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱(Raman)等表征手段证实了掺杂离子对晶体结构的精确调控， 其中， Zn²⁺选择性占据四面体位点， 而Al³⁺优先取代八面体位点的Co³⁺， 从而分别实现了对Co³⁺和Co²⁺活性位点的单独研究. 在碱性介质氧还原反应（ORR）测试中， 半电池测试结果表明， 不同活性位点表现出显著的电催化性能差异. Co₃O₄展现出最优异的ORR活性， 而ZnCo₂O₄（仅含Co³⁺位点）的催化性能明显优于CoAl₂O₄（仅含Co²⁺位点）， Co₃O₄的半波电位比ZnCo₂O₄高出50 mV， 而ZnCo₂O₄的半波电位比CoAl₂O₄高出120 mV， 表明八面体配位的Co³⁺在ORR过程中起主导作用. 原位傅里叶变换红外光谱分析结果表明， ZnCo₂O₄表面在反应过程中检测到明显的^*O₂^-和^*O₂中间物种吸附信号， 而CoAl₂O₄仅表现出微弱的含氧物种吸附峰， 证实Co³⁺位点对关键氧中间体的吸附能力显著强于Co²⁺位点.



高分子化学

超疏水煤矸石光热涂层的制备及防覆冰性能

张卓昱, 吴君, 张佳欣, 赵世豪, 崔敏祺, 宋浩杰, 李永

2025, 46(9):  20250086.  doi:10.7503/cjcu20250086

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通过十二胺(DDA)与多巴胺(DA)的迈克尔加成反应原位修饰煤矸石， 制备了超疏水煤矸石光热涂层.该涂层具有优异的防冰和除冰性能, 为煤矸石废弃物的改性和资源化利用提供了新方案. 结果表明, 煤矸石与聚多巴胺的光热协同效应使得涂层表面温度能够达到90.2 ℃(太阳光照强度为1.0 kW/m²). 同时, 由于多级结构和低表面能烷基长链的协同作用, 涂层表面的水接触角高达(157±0.8)°, 滚动角低至(3.2±0.3)°. 在-15 ℃的低温环境中, 涂层表面水滴冻结延迟时间是无涂层材料的38.3倍. 此外, 由于涂层具有光热转换特性, 涂层表面的覆冰在1.0 kW/m²的太阳光照强度下仅需80 s即可快速融化, 证明其具有优异的被动防冰和主动除冰特性. 重要的是, 涂层还具有优异的自清洁性能、 机械稳定性和化学稳定性. 该多功能光热涂层在煤矸石高值化利用和工程材料绿色防护方面具有重要应用前景.



动态二硫键/氢键双交联的高韧性自愈合聚氨酯水凝胶

杨兵, 丁霞, 徐钧, 李烨, 谷瑞, 张会, 侯昭升

2025, 46(9):  20250098.  doi:10.7503/cjcu20250098

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通过动态共价二硫键/非共价氢键协同交联策略构建了自愈合聚氨酯水凝胶. 利用合成的四官能度 3，3′-二硫基双丙烷-1，2-二醇为交联剂对聚乙二醇基聚氨酯预聚物进行扩链固化， 经溶剂置换获得聚氨酯水凝胶(SPUG)， 并通过冷冻干燥得到相应的干胶(DSPUG). 对凝胶(或干胶)的理化性能进行了研究. 结果表明， DSPUG具有优异的热稳定性[5%热失重温度(T_5%）高于250 ℃]和远低于室温的玻璃化转变温度(T_g<0 ℃)； 随着二硫键含量的增加， 水凝胶的表面亲水性和平衡溶胀率逐渐降低， 保水能力增强. 力学测试结果表明， SPUG呈现弹性形变， 具有优异的拉伸、 压缩韧性和压缩抗疲劳性能， 交联度适中的SPUG-II的最大拉伸强度、 断裂伸长率和断裂韧性分别达到112.2 kPa， 459.4%和267.6 kJ/m³. 动态键赋予了SPUG多重响应性： 在50 ℃下自愈合2 h的自愈合效率高于90%； 氧化还原刺激可实现凝胶-溶胶可逆转变. 噻唑蓝（MTT）法证实孵育72 h后的细胞增殖率>80%， 展现出良好的细胞相容性. 该水凝胶具有优异的力学性能、 凝胶-溶胶可逆转变、 高效的自愈合性能及良好的细胞相容性， 在医用材料领域展现出较好的应用前景.



材料化学

内置苯基桥接开关对多孔芳香骨架材料油水分离性能的强化

马硕, 陈士欣, 夏春龙, 周鸿飞, 李丛, 白伟桦, 崔博, 郑桂月, 布乃顺, 何哲

2025, 46(9):  20250074.  doi:10.7503/cjcu20250074

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超疏水多孔芳香骨架材料能有效实现油水分离, 在石油污水处理方面具有良好应用前景, 其微腔强大的毛细管作用被证实是有效容器, 但相对较小的孔道空间导致其吸附能力有限. 本文通过在咔唑基多孔芳香骨架中引入额外的苯基片段作为桥接开关(π-π交联桥), 制备了超疏水多孔芳香骨架材料(LNU-42), 从而增大了材料的孔径. 结果表明, 与未引入苯基桥开关的咔唑基超疏水多孔芳香骨架材料(LNU-40)相比, 内置苯基桥接开关使LNU-42的孔径扩大了6~8倍, 显著增加了对有机溶剂的容纳空间, 负载LNU-42后的织物对氯苯吸附量达到自身重量的7.8倍, 吸附性能提高了66%, 对氯苯、 四氯化碳等有机溶剂的分离效率超过90%. 值得注意的是, 在强酸/碱性(1 mol/L)和高盐浓度(1 mol/L)等较严苛环境条件下, LNU-42仍能保持较强的疏水性. 本研究为制备具有高效油水分离性能的超疏水材料提供了适宜的技术路径, 并为处理石油污水提供了科技支撑.