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2024年 第45卷 第10期    刊出日期：2024-10-10

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高等学校化学学报2024年第45卷第10期封面和目次

2024, 45(10):  1-5. 

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研究论文: 无机化学

ZSM-5封装Pt-La双金属催化剂的制备及对异丁烷裂解反应的催化性能

胡文馨, 赵莹, 杜丹阳, 张红丹, 程鹏

2024, 45(10):  20240244.  doi:10.7503/cjcu20240244

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采用一步水热法合成了Pt-xLa@HZSM-5催化剂(x为合成体系中La与Pt的摩尔比， x=0.1， 0.25， 0.5和1.0). 利用X射线衍射、 扫描电子显微镜、 透射电子显微镜、 氨气程序升温脱附、 吡啶吸附红外光谱和X射线光电子能谱等表征了催化剂的结构、 形貌、 酸性及金属物种状态等. 活性评价结果表明， Pt-0.25La@HZSM-5对异丁烷裂解反应的催化性能最佳， 在625 ℃时， 乙烯和丙烯收率为51.1%， 而在相同反应条件下， 采用浸渍法制备的Pt@HZSM-5-0.25La催化该反应的乙烯和丙烯收率仅为41.4%.



基于苯磺酸配体构筑的Cu(II)配合物的合成、 表征及催化性能

王鑫, 祁金阳, 杨瑞杰, 宋志国, 王敏

2024, 45(10):  20240297.  doi:10.7503/cjcu20240297

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以三水合硝酸铜、 对甲基苯磺酸钠(p-CH₃C₆H₄SO₃Na)和咪唑(Im)为原料, 利用溶剂热合成法制备了配合物Cu(Im)₄(p-CH₃C₆H₄SO₃)₂. 通过单晶X射线衍射分析、 红外光谱、 热重分析、 氮气吸附/脱附分析及粉末X射线衍射分析对其进行了表征. 由单晶X射线衍射分析可知, 该配合物的中心Cu²⁺与2个对甲基苯磺酸根中的O原子和4个咪唑的N原子配位, 通过分子间氢键作用力形成了三维网状结构. 以Knoevenagel缩合反应为探针对配合物的催化性能进行了考察, 结果表明, 该配合物在Knoevenagel缩合反应中具有酸碱协同催化作用, 反应时间短, 产品产率高, 且催化剂可多次重复使用. 最后, 通过密度泛函理论(DFT)对Cu(Im)₄(p-CH₃C₆H₄SO₃)₂、 苯甲醛和丙二腈进行了量化计算, 预测了活性位点和反应位点; 并利用X射线光电子能谱进行了验证, 进而推测出可能的催化作用机理.



“Yolk-shell”结构中高效双酶级联催化体系的构筑

蒋佳祺, 杨红霞, 闫梦飞, 史馨瑶, 李佳琪, 蒋育澄

2024, 45(10):  20240272.  doi:10.7503/cjcu20240272

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合成了一种生物-无机杂化材料ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8， 该材料以具有“蛋黄-壳(Yolk-shell)”结构的金属有机框架(MOF)为载体， 将葡萄糖氧化酶(GOx)和氯过氧化物酶(CPO)封装在不同隔离空间中构建了双酶纳米反应器. “Yolk-shell”结构可为封装的酶提供纳米邻近效应， GOx催化底物原位生成的H₂O₂可启动相邻的CPO催化反应， 有效减少了反应物的扩散阻力和H₂O₂的分解和逃逸， 同时避免了两种酶催化反应的相互影响. 与均相缓冲液中的游离酶相比， ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8的级联催化效率更高. 由于MOF的屏蔽效应， 酶的热稳定性和有机溶剂耐受性显著提高. “Yolk-shell”结构还可有效抑制材料重复使用过程中酶分子的泄漏， 经过20次重复使用后， ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8仍可保持初始级联催化效率的72%. 将ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8双酶级联反应生成的HClO应用于偶氮染料的高效脱色和水果保鲜. 在1 mg/mL ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8水溶液中， 橙黄G(0.3 mmol/L)在15 min内可完成脱色(脱色率>98%). 在新鲜草莓的杀菌保鲜实验中， ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8也显示出良好效果. ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8双酶级联催化体系具有高效、 稳定、 温和及绿色的特点， 极具应用潜力.



分析化学

3，4-二甲氧基查尔酮荧光探针用于人血清白蛋白的检测

王超, 贾爱萍, 张亚雯, 陈光

2024, 45(10):  20240273.  doi:10.7503/cjcu20240273

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人血清白蛋白（HSA）是人血清中含量最丰富的蛋白质， 它参与许多重要的生理过程， 也与某些疾病息息相关， 是临床诊断的重要生物标志物. 本文以结构简单、 合成简便且荧光性质易调控的查尔酮化合物为荧光探针母体， 通过在查尔酮的A环引入2个甲氧基获得一种用于HSA检测的D-π-A型荧光探针3，4-二甲氧基查尔酮（DDP）; 经¹H NMR和¹³C NMR及MS表征确证了其结构. 查尔酮A环甲氧基的引入可以调控探针的推拉电子效应及其对HSA的荧光响应性能. 进一步利用紫外-可见吸收光谱和荧光光谱等方法研究了DDP的光谱性质及其与HSA的相互作用. DDP的荧光光谱分析结果表明， 其荧光对溶剂的极性非常敏感， 其荧光发射波长随溶剂极性增大而发生红移. DDP与HSA响应后荧光增强73倍， 响应前后的荧光量子产率分别为0.2%和4.0%. DDP对HSA的响应有优异的选择性， 响应速度快且响应后荧光稳定. 经Job’s plot和荧光滴定实验确定了DDP与HSA结合的化学计量比为1∶1， 检出限（LOD）为40.32 nmol/L， 结合常数为3.95×10⁵ L/mol； 并通过置换实验证明了DDP的结合位点是HSA的DS2区. 该探针可实现对HSA的高灵敏度、 高选择性检测.



拉莫三嗪与邻苯二甲酰亚胺共晶的太赫兹光谱研究

郑转平, 王博, 刘榆杭, 黄京, 刘笑

2024, 45(10):  20240242.  doi:10.7503/cjcu20240242

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利用太赫兹时域光谱技术(THz-TDS)研究了拉莫三嗪与邻苯二甲酰亚胺共晶的太赫兹光谱. 测试了拉莫三嗪、 邻苯二甲酰亚胺、 二者物理混合物及其共晶在0.5~5.0 THz的实验谱. 结果显示, 拉莫三嗪与邻苯二甲酰亚胺共晶在2.18和2.49 THz处出现了新的吸收峰, 表明THz-TDS可有效鉴别拉莫三嗪、 邻苯二甲酰亚胺及其共晶体. 基于密度泛函理论对构建的共晶体理论晶型和晶胞结构进行结构优化与频谱模拟, 模拟结果能较好地对实验谱进行重构. 通过共晶THz吸收峰来源的讨论与分析, 发现拉莫三嗪共晶体的分子间作用力主要源于π-π堆积力, 且氢键有少量贡献.



有机化学

吡嗪酰胺类似物的设计、 合成及杀菌活性

王刚, 梁爽, 单忠刚, 英君伍, 吕亮, 李斌, 杨辉斌

2024, 45(10):  20240369.  doi:10.7503/cjcu20240369

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以取代吡嗪酸和2-甲基-3-硝基苯酚为原料, 经4步反应合成了16个吡嗪酰胺类似物(化合物1~16), 其结构经核磁共振波谱(¹H NMR和¹³C NMR)及高分辨质谱(HRMS)确证. 杀菌活性测试结果表明, 吡嗪酰胺类似物浓度为6.25 mg/L时对玉米锈病具有优异的杀菌活性, 其中化合物4, 5, 7, 8, 15和16对玉米锈病的杀菌活性为100%. 分子对接模拟结果显示, 化合物16通过氢键与琥珀酸脱氢酶(SDH)的TRP-173相互作用, 这可以解释化合物16与目标蛋白之间可能的作用机制. 研究结果表明, 化合物16是一种具有潜在前景的杀菌剂候选物, 为进一步研究提供了参考.



物理化学

一种吡嗪基共价有机聚合物的制备及在水系锌离子电池正极中的应用

陈辉, 吕双坤, 王春芳, 吕海明, 张玉琦, 李然

2024, 45(10):  20240333.  doi:10.7503/cjcu20240333

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共价有机聚合物(COPs)是由有机小分子单体聚合而成, 具有通过共价键连接的高度交联网络结构, 因此展现出独特的电化学特性. 在水系锌离子电池(AZIBs)领域, COPs作为电极材料, 参与离子嵌入与脱嵌, 因其特有的氧化还原活性位点和稳定的框架结构而备受关注. 本文报道了一种新型的含有多种电化学活性位点(如吡嗪基、 苯亚胺基和羰基等)的共价有机聚合物TAPT-HAT-COP, 并将其用作AZIBs的正极材料. 实验 结果表明, 该共价有机聚合物材料展现了优异的倍率性能. 在0.5 A/g的电流密度下, 首次放电比容量达到 137 mA∙h∙g^‒¹; 在5 A/g的高电流密度下, 经过4000次循环后仍能保持45.4%的容量. 本文研究结果为有机正极材料的设计提供了新的思路, 并可为开发先进的水系锌离子电池新型有机正极材料提供参考.



固废基气凝胶粒子电极的制备及电催化降解有机污染物的性能与机制

李赟, 李红艳, 张峰, 肖子君, 王芳, 崔佳丽, 杨群

2024, 45(10):  20240320.  doi:10.7503/cjcu20240320

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以废菌棒（MS）和赤泥（RM）为原料， 经过煅烧得到粉末状废菌棒赤泥生物炭（MSRMBC）. 采用悬浮 滴定CaCl₂法以海藻酸钠（SA）为骨架的凝胶对MSRMBC进行包埋制得气凝胶粒子电极（MSRMBC@SA）， 并 利用扫描电子显微镜（SEM）、 能量色散谱（EDS）、 傅里叶变换红外光谱（FTIR）、 X射线衍射（XRD）、 氮气 吸附-脱附实验和循环伏安曲线（CV）对其进行表征分析. 利用MSRMBC@SA构建三维电芬顿体系（3D-EF- MSRMBC@SA）， 以卡马西平（CBZ）为模型化合物， 考察了MSRMBC@SA投加量、 电压、 曝气量和pH值对 MSRMBC@SA电催化性能的影响， 最佳降解条件下CBZ（10 mg/L）的降解率为86.05%. 因MSRMBC@SA具有良好的pH值调节能力， 故体系受pH值影响较小. 自由基猝灭、 电子自旋共振（ESR）及X射线光电子能谱（XPS）表征结果表明， ^· OH为主要活性物种， MSRMBC@SA在CBZ降解过程中起到了关键的催化作用. 研究发现， MSRMBC@SA稳定性较好， 且3D-EF-MSRMBC@SA较2D-EF及3D-EF-MSRMBC具有更低的能耗和更佳的降解效果. MSRMBC@SA可有效降低CBZ溶液的生物毒性， 对实际CBZ抗生素废水降解具有良好的应用前景.



基于机器学习的CH₄燃烧动力学机理优化

曹双双, 黄济勇, 李伟, 张厚君, 李象远, 韩优

2024, 45(10):  20240296.  doi:10.7503/cjcu20240296

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基于径向基函数插值算法构建的机器学习模型, 以点火延迟时间(T=1084~2175 K, p=7.3×10⁴~2.4×10⁶ Pa, φ=0.2~2.0)和层流火焰速度(T=293~600 K, p=5.1×10⁴~1.1×10⁶ Pa, φ=0.4~2.0)实验数据为优化目标, 对CH₄燃烧机理的指前因子和活化能进行优化, 获得了可在宽工况范围内使用的CH₄燃烧机理. 与初始的CH₄机理 (Ori-CH₄)相比, 优化后的CH₄机理(Opt-CH₄)在点火延迟时间上的预测平均误差下降了57.46%, 在层流火焰速度上的预测平均误差下降了21.55%. 使用Opt-CH₄机理对点火延迟时间、 层流火焰速度和射流搅拌反应器中的组分浓度变化趋势进行了预测, Opt-CH₄机理均表现出优越的预测准确度. 在T=1491.5 K, p=1.0×10⁵ Pa, 4.988%CH₄\19.953%O₂\75.059%N₂(体积分数)工况下, CH₃+O₂CH₂O+OH和CH₂O+O₂HCO+HO₂在各个机理中的敏感性差异是优化前后CH₄机理预测准确度不同的主要原因. 因此, 机器学习方法在燃料燃烧反应动力学机理参数优化上具有广阔的应用前景.



泡沫碳负载一维TiO₂光热催化蒸发器的制备及污水蒸发降解性能

张义东, 袁家相, 方伟, 陆成龙, 陈辉, 何漩, 杜星, 李薇馨, 王大珩, 赵雷

2024, 45(10):  20240295.  doi:10.7503/cjcu20240295

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界面光热水蒸发是极具研究前景的有机污水纯化技术， 但也存在有机污染物在光热蒸发器表面沉积的问题. 为此， 本文将具有光催化效应的纳米TiO₂引入到多孔泡沫碳光热吸收体中制备了复合光热催化蒸发器（CF@RT）， 并对复合材料的结构和光热催化性能进行了分析. 结果表明， CF@RT中生长有大量直径约 10 nm的一维TiO₂纳米棒， 纳米棒均匀分散在泡沫碳表面和孔结构中； TiO₂的引入有效拓宽了材料对光的响应范围， 使复合材料具备光热和光催化双功能； 多孔泡沫碳通过吸收可见-红外光转换为热能实现水的蒸发， 一维TiO₂则通过吸收紫外光形成电子-空穴对， 并通过氧化还原反应实现污染物降解. 同时， 泡沫碳和TiO₂的结合还使光热和光催化之间存在协同促进效应， 光催化过程能抑制污染物沉积， 促进光热水蒸发性能持续提升， 光热效应又可加速光生电子-空穴对的分离和迁移， 促进光催化降解. 在太阳光照射下， 最优体系CF@RT160在2.5 h内使MB降解率达到74%， 光热水蒸发率为0.89 kg·m^-2·h^-1， 且经4次循环后， 水蒸发率提升至0.95 kg·m^-2·h^-1.



重原子效应对MR-TADF分子三重态和上转换性能的影响

魏亚雄, 易凯, 段豆豆, 许新胜

2024, 45(10):  20240282.  doi:10.7503/cjcu20240282

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含有重原子的多重共振热激活延迟荧光(MR-TADF)表现出低能量损失、 强烈吸收、 高系间窜跃(ISC)效率和长三重态寿命. 本文选择3种不含重金属原子的MR-TADF分子, 分别结合氧、 硫和硒原子(BN-2O, BN-2S和BN-2Se); 利用理论计算和纳秒瞬态吸收光谱研究了这些分子的重原子效应, BN-2O, BN-2S和BN-2Se的ISC效率分别确定为39.4%, 74.7%和95.0%, 且三重态寿命均超过10 μs. 由BN-2Se和1,4-双（三异丙基硅乙炔基）萘(1,4-DTNA)组成的上转换系统在溶液中获得了高达8.7%的上转换量子产率(Φ_UC, 最大值为50%), 且阈值激发强度(I_th)为1.7 mW/cm², 低于太阳光辐照度(2.7 mW/cm²). 此外, 廉价的BN-2S和BN-2O也表现出良好的上转换量子产率, 分别为5.9%和3.9%, I_th也分别低至6.2和15 mW/cm².



含哒嗪功能结构酰胺醚类化合物的合成及其缓蚀性能的实验评价与理论模拟

任峻晴, 马玉乐, 马宇欣, 高少琪, 仇宇豪, 陈国博, 夏树伟, 于良民

2024, 45(10):  20240235.  doi:10.7503/cjcu20240235

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为了解决碳钢在工业应用中的腐蚀状况， 设计合成了3种含哒嗪功能结构的酰胺醚类化合物（PCAE）. 采用电化学分析和表面测试等实验方法探究了其在1 mol/L盐酸中对碳钢的缓蚀性能， 结果表明， PCAE是以抑制阳极为主的混合型缓蚀剂， PCAE1和PCAE2浓度为500 mg/L时缓蚀率分别为96.8%和93.1%， 而PCAE3在100 mg/L时缓蚀率即可达到96.5%. PCAE在碳钢表面以化学吸附为主， 符合Langmuir等温式， 在缓蚀剂作用下的碳钢表面腐蚀坑明显减少， 粗糙度曲线趋于平缓. 量子化学计算结果表明， PCAE的结构中含有大量活性吸附位点， PCAE3分子最低未占据轨道(LUMO)接受金属电子形成反馈键的能力更占优势， 其支链取代基中的C_2pz 和羰基O_2pz 对LUMO轨道的贡献较大.



镍/氮共掺杂自支撑泡沫碳电极的构建及电催化CO₂还原性能

朱佳佳, 芮家亮, 石文文, 甘铠宁, 李宏强, 何孝军

2024, 45(10):  20240203.  doi:10.7503/cjcu20240203

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以沥青为碳源、 聚氨酯泡沫为模板, 通过浸渍、 固化和碳化等步骤制备了一系列镍/氮共掺杂自支撑泡沫碳电极, 采用扫描电子显微镜、 透射电子显微镜、 氮气吸附-脱附分析、 拉曼光谱和X射线光电子能谱等手段对材料进行了表征. 结果表明, 制备的泡沫碳电极为三维大孔骨架结构, 表面具有缺陷位和Ni—N配位结构, 通过改变碳化温度可调控N含量, 进而实现对Ni—N _x 活性位含量的调控. 将该泡沫碳电极作为电还原CO₂的自支撑电极, 可得到H₂/CO摩尔比稳定可控的合成气. 在‒0.9~‒1.3 V(vs. RHE)电位窗口内, H₂/CO摩尔比可从1/2调整至2/1. 反应10 h后, 在900 ℃下得到的泡沫碳电极的电流密度为5.7 mA/cm², H₂/CO摩尔比约为1/1.



Zr-MOF固载聚离子液体对CO₂环加成反应的催化性能

张孟佳, 邹南, 罗佳美, 钟雄辉, 李玲

2024, 45(10):  20240113.  doi:10.7503/cjcu20240113

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通过无溶剂限域封装, 将二溴对二甲苯和4,4′-联吡啶吸附至UiO-67材料微孔中, 并原位聚合成聚离子液体PBpy-Br, 得到兼具Br^-, Zr-OH/Zr-OH₂和N杂环3种活性中心的复合材料PBpy-Br@UiO-67. 采用X射线衍射(XRD)、 傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 扫描电子显微镜(SEM)、 ¹³C核磁共振波谱(¹³C NMR)、 比表面积分析(BET)和热重分析(TGA)等手段对材料进行了表征, 并将其应用于催化CO₂与环氧氯丙烷的环加成反应中. 在单因素实验基础上, 通过响应面优化确定的最佳反应条件为反应温度100 ℃、 p_CO2=0.1 MPa、 催化剂用量(质量分数) 0.22%以及反应时间22 h. 在该条件下, 环氧氯丙烷转化率达99.6%, 催化剂循环使用5次后, 转化率仅下降2.3%. 此外, 对PBpy-Br@UiO-67的普适性进行了研究, 将其用于催化其它环氧化物与CO₂反应, 转化率均在50%以上. 研究结果表明, PBpy-Br@UiO-67催化剂具有反应条件温和及催化效率高的特点, 为CO₂的固定与转化提供了新催化体系.



高分子化学

木质素基聚离子液体膜的制备与应用

杨思卿, 许神剑, 唐卿涵, 缪涵, 杨溪, 林绍梁

2024, 45(10):  20240248.  doi:10.7503/cjcu20240248

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通过原子转移自由基聚合(ATRP)反应制备了不同接枝密度的木质素星形接枝聚丙烯酸共聚物(Lignin-g-PAA), 将Lignin-g-PAA与咪唑鎓聚离子液体(PCMVImTFSI)通过原位静电络合, 制备出具有梯度孔结构的木质素基聚离子液体膜(Lignin-PILM). 探究了Lignin-g-PAA接枝密度对薄膜的热稳定性、 表面形貌和孔径分布的影响, 其中, 由中度接枝密度的Lignin2-g-PAA₉构建的Lignin-PILM存在纳米梯度孔结构, 并具有良好的热稳定性. 探究了Lignin-g-PAA共聚物含量对薄膜的紫外屏蔽性能的影响, 结果表明, Lignin-g-PAA含量越高, 薄膜的紫外屏蔽性能和可见光透过率越优异.



高取向立构复合化聚乳酸超细纳米纤维膜的制备及长效驻极与滤除PM_0.3性能

王存民, 江亮, 李佳琪, 李欣雨, 张一帆, 袁慧, 张明明, 朱金佗, 徐欢, 雷磊, 侯冲, 郭震, 何新建

2024, 45(10):  20240210.  doi:10.7503/cjcu20240210

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利用聚L-乳酸(PLLA)和聚D-乳酸(PDLA)链之间建立的立构复合产生强的分子间相互作用， 并通过高压电场极化和高倍取向拉伸赋予聚乳酸(PLA)纳米纤维高的取向和细化， 同时促进电活性相(β相、 立构复合晶)的形成. 得益于高取向的纤维形貌和优异的电活性， 高取向立构复合化PLA(AS-PLA)纳米纤维膜的介电常数和表面电位分别高达1.68和5.4 kV. 同时， AS-PLA纳米纤维膜表现出卓越的过滤性能和摩擦电性能， 特别是PDLA添加量为40%时制备的PLLA/PDLA40纳米纤维膜， 即使在85 L/min的高气流量下对超细空气颗粒物(PM_0.3)的滤除效率仍达到90.51%， 且空气阻力仅为240.6 Pa， 明显优于纯PLA纤维膜（滤除效率80.34%， 空气阻力251.4 Pa). 此外， 在高湿度(RH=70%)和高强度呼吸气流(85 L/min)条件下， 由AS-PLA纳米纤维膜作为摩擦电活性层组装的摩擦纳米发电机(TENG)过滤器仍显示出优异的PM_0.3去除效率， 达到95.02%， 远远超过普通PLA过滤器(去除效率仅为89.50%)， 表现出强的电荷再生能力. 电活性的提高显著改善了纳米纤维膜的初始极化能力和摩擦电性能， 在保证纤维膜初始电荷充足的同时可依赖摩擦电效应实现电荷再生， 在不牺牲空气阻力的前提下实现长效过滤.