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2020年 第41卷 第4期    刊出日期：2020-04-10

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高等学校化学学报2020年第41卷第4期封面和目次

2020, 41(4):  0-0. 

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相关文章 | 多维度评价

庆祝《高等学校化学学报》复刊40周年专栏

光电化学技术应用于抗氧化分析的研究进展

韩方杰, 代梦娇, 梁芷珊, 宋忠乾, 韩冬雪, 牛利

2020, 41(4):  591-603.  doi:10.7503/cjcu20190651

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在新陈代谢过程中, 机体会产生大量以自由基为主要形式的氧化活性物质, 而抗氧化剂可以通过电子转移的方式捕获并中和自由基, 从而有效抵御自由基引起的细胞损害, 以保障和维护人体健康. 食品作为人体外源性抗氧化剂的重要来源可以有效补充因体内代谢及体液排出而损失的抗氧化物质, 因此对食品中抗氧化物质消除自由基的能力即抗氧化能力的测定和评价具有重要意义. 光电化学技术作为一种简单快捷、 低成本、 低背景且高灵敏度的测定方法, 能够有效克服光学法、 色谱法和电化学法等传统测试手段在抗氧化容量分析中的不足. 本文综述了基于半导体及其复合材料的光电化学传感平台的构建及食品体系抗氧化容量分析的研究进展, 评论了多种检测体系的特点并对其研究前景进行了展望.



光驱动C1转换到高附加值化学品的研究进展

李振华, 施润, 赵家琦, 张铁锐

2020, 41(4):  604-615.  doi:10.7503/cjcu20190641

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阐述了光驱动C1化学的最新研究进展, 分别对光驱动费托合成、 水煤气变换、 二氧化碳加氢、 甲烷重整和甲醇重整制氢的研究进行了综述, 提出了当前研究存在的问题及发展方向.



多级孔NaX分子筛的合成及CO₂吸附性能

王煜瑶, 张强, 于吉红

2020, 41(4):  616-622.  doi:10.7503/cjcu20200083

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采用两步晶化和氨基酸辅助的协同合成策略, 制备了具有高产率(89%)和高结晶度(微孔体积为0.30 cm ³/g)的多级孔NaX分子筛. 利用X射线粉末衍射、 扫描电子显微镜、 透射电子显微镜和氮气吸附等技术, 考察了两步晶化和氨基酸加入量对NaX分子筛的形貌、 相对结晶度和产率的影响. 实验结果表明, 两步晶化有利于多级孔结构的产生, 氨基酸的引入有助于提高分子筛相对结晶度和产率. 与传统方法合成的NaX分子筛相比, 该合成策略制备的多级孔NaX分子筛展现出更优异的CO₂吸附性能, 在273 K和100 kPa条件下, 其CO₂吸附量达到154.2 cm ³/g, 而传统NaX分子筛的CO₂吸附量为147.6 cm ³/g. 该合成策略为绿色且高效制备高质量的多级孔分子筛提供了新思路.



基于金@二氧化锰纳米片超级纳米粒子从比色到单颗粒光谱检测谷胱甘肽

凌云云,李莉,梁修蓉,夏云生

2020, 41(4):  623-632.  doi:10.7503/cjcu20190686

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合成了由金纳米球和二氧化锰薄片组成的金@二氧化锰纳米片超级纳米粒子(AMNS-SPs), 将其作为探针, 利用比色和单颗粒光谱2种分析方法进行了谷胱甘肽的传感检测. 该传感检测基于选择性刻蚀探针AMNS-SPs中的二氧化锰纳米片, 使得该探针的局域表面等离子共振波长蓝移. 实验结果表明, 比色法和单颗粒光谱法检测谷胱甘肽的检出限分别为0.018 μmol/L和23.2 fmol/L, 且后者是目前检测谷胱甘肽灵敏度最高的传感方法之一. 该传感方法的优异性能主要源于非常薄的二氧化锰纳米片.



植物多酚基元辅助递送siRNA的构效关系研究

沈扬, 朱方, 沈湾湾, 范倩倩, 李乙文, 程义云

2020, 41(4):  633-638.  doi:10.7503/cjcu20190694

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表没食子儿茶素没食子酸酯(EGCG)在辅助低分子量阳离子聚合物递送siRNA的过程中表现优异, 但其本身是一个结构较为复杂的植物多酚基元, 可以进一步拆分为表没食子儿茶素(EGC)和没食子酸(GA)2种多酚基元. 而这2种基元分子同样具有抑制癌细胞、 杀伤肿瘤细胞以及通过氢键和疏水相互作用力来结合蛋白质或核酸的能力. 本文拟探究各类植物多酚基元EGCG, EGC和GA结合核酸的能力和分别在辅助低分子量阳离子聚合物递送siRNA的过程中起到的作用. 实验结果表明, EGC辅助ε-聚赖氨酸(PLL)递送siRNA的效率仅次于EGCG, 而通过增加EGC的用量可以达到与EGCG接近的递送效果.



金属有机骨架高温自还原制备高性能等级孔碳负载Co基催化剂

何小可, 李小云, 王朝, 胡念, 邓兆, 陈丽华, 苏宝连

2020, 41(4):  639-645.  doi:10.7503/cjcu20190687

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以钴基金属有机框架为前驱体, 利用一步高温碳化自还原法, 通过精确调控碳化过程, 实现等级孔道结构及钴纳米颗粒分散性的可控调节, 制备出高催化活性及产物选择性的等级孔碳负载Co基催化剂. 研究发现, 600 ℃碳化后的催化剂为具有高比表面积的等级孔道结构和高分散的钴纳米颗粒, 在选择性催化1,3-丁二烯加氢反应中, 丁二烯完全转化温度低至60 ℃, 对应丁烯的选择性高达61%, 实现了低温高选择性催化加氢.



“眼镜”状碘化亚铜配合物的调光和双光子发光性质

尹少云, 张露尹, 王政, 潘梅

2020, 41(4):  646-651.  doi:10.7503/cjcu20190657

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将半柔性的π-不饱和双吡啶端基配体3-pebtd与CuI分别在不同的溶剂中分层扩散, 经自组装得到8种具有Cu₂I₂L₂构型的眼镜状碘化亚铜配合物. 利用X射线单晶衍射、 X射线粉末衍射和元素分析等方法确定了配合物的结构. 对配合物的光物理性质进行了表征, 结果表明, 不同溶剂中自组装得到的配合物的单光子发光均表现出单一荧光峰, 这可归因于卤素到配体的电荷转移( ³XLCT); 并且这些配合物的发光颜色由492 到518 nm可调, 量子产率为33.1%~68.5%. 同时, 这类配合物表现出较优异的双光子发光性质, 有望将其用于生物成像领域.



自发氧化还原法制备Co₃O₄/CeO₂纳米复合材料及其CO催化氧化反应结构优化

金欣, 冯锡岚, 刘大鹏, 苏雨童, 张政, 张瑜

2020, 41(4):  652-660.  doi:10.7503/cjcu20190649

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磷脂膜的相行为对氧化石墨烯与磷脂膜相互作用的影响

张晓菲, 武烈, 李姗姗, 朱曼毓, 程晓伟, 姜秀娥

2020, 41(4):  661-669.  doi:10.7503/cjcu20190645

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通过使用不同相变温度的磷脂分子并调节二者的比例构筑了不同相态的磷脂膜, 并利用表面增强红外光谱和激光共聚焦显微镜研究了磷脂膜的相行为对氧化石墨烯和磷脂膜相互作用的影响. 结果表明, 氧化石墨烯对磷脂膜中磷脂分子的抽提作用具有显著的相态选择性, 其选择性地抽提流动相的磷脂分子; 氧化石墨烯对流动相磷脂的抽提作用受到膜中凝胶相磷脂存在比例的影响, 只有在流动相磷脂分子占磷脂膜中磷脂分子的绝大部分时才能够发生抽提作用, 且只有流动相的磷脂分子被抽提.



基于正电荷和光热协同效应的新型半导体聚合物纳米抗菌材料

潘国勇,荔雅文,马立军,马宇帆,艾文婷,王振国,侯欣慧,戈里戈瑞·齐格亚诺夫,王卓

2020, 41(4):  670-681.  doi:10.7503/cjcu20190715

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由于抗生素的不当使用和细菌多药耐药的出现, 迫切需要开发新的抗菌剂. 本文制备了具有光热转换性能的正电荷半导体高分子材料及具有协同抗菌活性的半导体聚合物纳米粒子(SP-PPh₃ NPs). SP-PPh₃ NPs的光热转化效率为43.8%. 带正电荷的SP-PPh₃ NPs可以附着在细菌上, 有助于将热量有效传递给细菌. 在热和正电荷的协同作用下, SP-PPh₃ NPs对革兰氏阴性大肠杆菌(E. coli)和革兰氏阳性金黄色葡萄球菌(S. aureus)均具有抗菌活性, 其对二者的体外抑菌率分别为99.9%和98.6%. 此外, SP-PPh₃ NPs具有良好的生物相容性, 对小鼠的主要器官几乎无副作用. 对细菌感染的小鼠皮肤伤口用SP-PPh₃ NPs治疗12 d后, 伤口可以很好地愈合.



化学气相沉积法制备InSe纳米片及其近红外光探测性能

黄文娟, 候华毅, 陈相柏, 翟天佑

2020, 41(4):  682-689.  doi:10.7503/cjcu20190662

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采用化学气相沉积法在云母衬底上制备了二维InSe纳米片, 研究了生长温度对二维InSe纳米片晶相、 形貌、 尺寸及厚度的影响. 构筑了基于二维InSe纳米片的光探测器并研究了其光探测性能, 结果表明, 在808 nm的近红外光辐照下, 其光响应度为1.5 A/W, 外量子效率为230%, 可探测度为3.1×10 ⁸ Jones(1 Jones=1 cm·Hz ^1/2·W ^-1), 上升和衰减时间分别为0.5 和0.8 s.



磺化纤维素纳米纤维多孔膜支撑的高通量纳滤膜的制备及脱盐性能

孔金凤, 朱玉长, 靳健

2020, 41(4):  690-696.  doi:10.7503/cjcu20190654

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以细菌纤维素为原材料, 先后通过NaIO₄和NaHSO₃氧化还原反应制备了表面部分磺酸化的细菌纤维素(SBC)纳米纤维. 利用SBC纳米纤维多孔膜替代传统的超滤膜作为支撑底膜, 结合界面聚合反应调控制得复合纳滤膜, 并对其纳滤性能进行研究. 结果表明, 制备得到了对Na₂SO₄和MgSO₄具有高截留率(>96%)和超高分离通量(>320 L·m ^-2·h ^-1·MPa ^-1)的新型纳滤膜.



研究论文：无机化学

亲水性FePt纳米颗粒协同催化有机污染物的降解

刘丛远, 刘佳, 杜佩瑶, 张振, 卢小泉

2020, 41(4):  697-705.  doi:10.7503/cjcu20190661

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以半胱氨酸为配体, 采用一锅法简便合成了亲水性的FePt纳米颗粒(NPs). 超小的FePt NPs对水中常见有机污染物表现出良好的催化降解性能, 以NaBH₄为还原剂时可实现对染料罗丹明B(RhB)和有害物质4-硝基苯酚(4-NP)的有效还原; 以H₂O₂为氧化剂时可实现亚甲基蓝(MB)的高效降解. 实验结果表明, FePt NPs对3种有机污染物的降解率均高于90%. 对FePt原子对之间的协同催化机理进行了探讨, 揭示了不同反应体系中微观反应历程和催化机理的区别. 磁性测试结果表明, FePt催化剂可以通过外加磁场进行收集并重复利用, 解决了催化剂二次污染问题. 该研究为设计合成绿色环保催化剂提供了思路.



分析化学

环糊精基阻抗型传感器的制备及对L-半胱氨酸的识别

付可飞, 连惠婷, 魏晓峰, 孙向英, 刘斌

2020, 41(4):  706-715.  doi:10.7503/cjcu20190584

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借助量子化学计算, 从分子层面模拟了γ-环糊精(γ-CD)主体与L-半胱氨酸(L-Cys)氧化产物客体之间的超分子相互作用, 得到γ-CD与L-Cys氧化产物之间的弱相互作用能E_L(-12.6 eV), 其与D-Cys氧化产物客体的弱相互作用能(E_D=-2.7 eV)相差3.7倍, 分子内氢键键价相差近1倍. 据此, 构建了基于手性源γ-环糊精的阻抗型传感器, 并用于L-Cys的阻抗识别. 结果表明, 以铁氰化钾(Ⅱ/Ⅲ)作为氧化还原探针分子, 电化学阻抗信号变量(R_et)与L-Cys浓度在0.1~1.0 μmol/L(阶段一)和1.0~6.0 μmol/L(阶段二)2个范围内分别呈现良好的线性关系, 检出限为74 nmol/L(S/N=3). 与未修饰玻碳电极相比, L-Cys在该手性传感器上的阻抗响应灵敏度提高了约19倍, 对含巯基结构相似物的选择性明显提高; 将该传感器应用于人体血清、 药品胶囊样品的分析, 平均回收率在88.9%~108%之间. 建立了一种新颖、 低成本、 简便的针对弱电活性手性化合物的定量识别方法, 为其电化学分析提供了新策略.



有机化学

5-吡唑甲酰胺类衍生物的设计、 合成与生物活性

李康明, 李延赛, 易阳杰, 徐雷涛, 叶姣, 欧晓明, 李建明, 胡艾希

2020, 41(4):  716-725.  doi:10.7503/cjcu20190504

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以2种5-吡唑甲酸为原料, 分别与噻唑胺和苯并呋喃胺发生缩合反应, 制备了23个新的5-吡唑甲酰胺类化合物; 采用核磁共振波谱和质谱等对目标化合物结构进行了表征; 对化合物B1和B3进行了量子化学计算、 前沿分子轨道及分子范德华表面静电势分析. 生物活性实验结果表明, 在500 mg/L浓度下部分化合物对黏虫和蚜虫有良好的杀虫活性, 其中化合物A1和B1对黏虫的致死率均为100%, 化合物B3, B4和C9对蚜虫的致死率分别为100%, 100%和95.54%; 在25 mg/L浓度下化合物A3对烟草赤星病菌的抑制率、 化合物C7对小麦赤霉病菌的抑制率以及化合物A1和A4对油菜菌核病菌的抑制率均大于50%.



微波辅助下铑催化二芳基膦酰胺与炔烃的C—H活化/环化反应

周春妮, 郑子昂, 彭望明, 王洪波, 张玉敏, 王亮, 肖标

2020, 41(4):  726-734.  doi:10.7503/cjcu20190571

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研究了微波条件下[RhCp ^*Cl₂]₂(Cp ^*: 五甲基环戊二烯基)催化二芳基膦酰胺与炔烃的C—H活化/环化反应, 以中等到较好的收率获得了一系列具有环状结构的含氟膦酰胺衍生物. 通过考察溶剂、 温度、 时间以及碱等因素, 筛选了最佳反应条件. 对该催化体系进行放大量实验, 也获得了良好的结果. 在实验基础上, 推测了可能的反应机理, 并将此方法应用于一种新型含氟代环状膦酰胺二胺单体的制备.



物理化学

壳聚糖钴配合物的合成及光催化产氢性能

曹锰, 柳阳, 张尚玺, 王振希, 徐胜

2020, 41(4):  735-741.  doi:10.7503/cjcu20190593

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通过一锅法合成了壳聚糖钴配合物(Cs-Co)催化剂. 电感耦合等离子体质谱与X光电子能谱测试结果表明, Cs-Co中Co元素的含量为1.1 mmol/g, Co为正二价. 在优化条件下, 18 mg Cs-Co催化剂的总催化产氢量达到12.7 mL(80 min), 催化产氢速率为30258 μmol·g ^-1·h ^-1. 通过研究Cs-Co的光催化并结合电化学方法, 提出了可能的光催化机理.



光生电荷梯度连续传递链的构筑及对光催化性能的增强作用

刘东旭, 陈雪冰, 杨霞, 张静, 陈常东

2020, 41(4):  742-749.  doi:10.7503/cjcu20190546

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选取能带位置匹配的γ-Bi₂O₃, α-Bi₂O₃和Bi₄Ti₃O₁₂, 采用等体积浸渍法原位构筑了具有梯度能级的Bi₄Ti₃O₁₂@α/γ-Bi₂O₃三元同素结光催化剂. 光催化降解高浓度罗丹明B(RhB)和四氯苯酚(4-CP)的实验结果表明, 相比于γ-Bi₂O₃和α/γ-Bi₂O₃, Bi₄Ti₃O₁₂@α/γ-Bi₂O₃显示出优异的光催化活性, 其中0.5%Bi₄Ti₃O₁₂@α/γ-Bi₂O₃显示了最佳的光催化性能, 光降解RhB(或4-CP)的活性是γ-Bi₂O₃的32倍(或10.4倍)和α/γ-Bi₂O₃的4.4倍(或2.2倍). 光电性质表征结果证实, Bi₄Ti₃O₁₂@α/γ-Bi₂O₃三元同素结具有高效的光生电荷分离和迁移效率, 这是Bi₄Ti₃O₁₂@α/γ-Bi₂O₃三元同素结具有较高光催化性能的主要原因之一.



用共轭亚油酸构筑层状液晶的药物传递系统

樊晔, 李倩, 方云, 夏咏梅

2020, 41(4):  750-756.  doi:10.7503/cjcu20190682

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在水相中用共轭亚油酸(CLA)及其钠盐(SCL)构筑层状液晶相, 并考察了其药物缓释行为. 借助偏光显微镜并辅以目测确定CLA/SCL/H₂O三元相图中的层状液晶相区, 然后用偏光显微镜、 小角X射线散射仪和旋转流变仪获得层状液晶的偏光织构、 相参数和流变参数等, 证实其适用于药物传递系统(DDS). 采用透析法研究了负载亲水性药物5-氟尿嘧啶或亲油性药物姜黄素的层状液晶的释药曲线, 结果表明, 该类层状液晶对2种药物均有良好的缓释能力.



聚苯并噁嗪固载钯基纳米催化剂在芳香醇氧化反应中的应用

郝燕, 杨华, 王翔, 李清洋, 赵攀, 汤清虎, 宋世理, 席国喜

2020, 41(4):  757-764.  doi:10.7503/cjcu20190594

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以球状聚苯并噁嗪为载体, 采用浸渍热解法合成了钯炭纳米催化剂. 通过透射电子显微镜观察发现, 钯纳米粒子几乎全部均匀分布在载体上, 且尺寸均一, 平均直径约为3.5 nm. 结果表明, 载体表面含有丰富的含氮含氧官能团, 氮和氧原子与钯之间存在相互作用, 从而使聚苯并噁嗪能够有效固载钯纳米粒子. 采用相同的方法进一步合成Pd-Au/C和Pd-Pt/C双金属催化剂, Pd-Au和Pd-Pt纳米粒子也展现出良好的分散性, 无明显团聚现象, 平均直径分别为4.3和4.2 nm, 进一步说明聚苯并噁嗪对金属活性组分的有效固载. 将催化剂应用于苯甲醇氧化反应, 其中Pd₁-Au₁/C在2 h的转化率为98%, 对产物苯甲醛的选择性大于99%, 该催化剂经过焙烧可恢复催化活性, 表现出良好的循环稳定性, 并能将不同取代基的芳香醇氧化为相应的醛, 是一种良好的醇氧化催化剂.



磷酸铈对磷化镍催化苯酚转移加氢的促进作用

孟繁星, 遇治权, 景文文, 王瑶, 孙志超, 王安杰

2020, 41(4):  765-764.  doi:10.7503/cjcu20190573

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通过氢气原位程序升温还原法制备了一系列不同Ce/Ni摩尔比的CePO₄-Ni₃P及Ni₃P催化剂, 考察了其在苯酚催化转移加氢反应的催化性能. 研究了Ce/Ni摩尔比、 供氢溶剂、 反应温度和反应时间对催化剂性能的影响, 并初步考察了苯酚转移加氢的反应动力学. 研究结果表明, CePO₄的加入能显著提升体相Ni₃P催化苯酚转移加氢的转化率, 且Ce/Ni摩尔比为0.2时促进作用最显著; 在所考察的供氢溶剂中异丙醇展现出最好的性能; 使用CePO₄(0.2)-Ni₃P作为反应催化剂, 异丙醇作为供氢溶剂, 220 ℃下反应6 h, 苯酚转化率和环己醇选择性分别可达93.1%和92.0%.



燃烧反应机理构建的极小反应网络方法 氢氧燃烧

李象远, 申屠江涛, 李宜蔚, 李娟琴, 王静波

2020, 41(4):  772-779.  doi:10.7503/cjcu20190568

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基于化学同时平衡原理, 提出复杂反应体系的极小反应网络方法(MRN), 在指定中间物种数目条件下, 构建反应步数最小的详细燃烧反应机理. 确定了8个物种的氢氧燃烧的6个独立反应, 对缺乏动力学参数的独立反应进行组合替代, 反应速率常数采用Arrhenius双参数形式. 采用构建的9步反应氢氧燃烧机理(MRN-C0)进行了点火延迟时间和层流火焰速度的模拟.



高分子化学

含骨脱细胞基质电纺纤维的成骨性能

秦春萍, 王先流, 唐寒, 易兵成, 刘畅, 张彦中

2020, 41(4):  780-788.  doi:10.7503/cjcu20190524

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通过脱细胞技术制备了猪骨脱细胞基质(DBM), 用胃蛋白酶消化DBM使其变为可溶形式, 采用静电纺丝技术制备了含有DBM的左旋聚乳酸(PLLA)电纺纤维(PLLA/DBM), 并对PLLA/DBM的形貌、 亲水性、 细胞相容性、 成骨性能和体外矿化能力进行评价. 研究结果表明, 脱细胞处理能够有效去除骨组织中的细胞成分, 使DNA含量显著下降. DBM经胃蛋白酶处理后溶于六氟异丙醇(HFIP), 可进行静电纺丝, 制备的PLLA/DBM[m(PLLA)∶m(DBM)=10∶0, 9∶1, 7∶3, 5∶5]电纺纤维具有良好的亲水性, 且无细胞毒性, 对骨髓间充质干细胞的黏附及成骨分化有明显的诱导促进作用, 体外生物矿化效果优良.



TBIR应用于航空胎侧胶的热氧老化性能

国钦瑞, 邵华锋, 贺爱华

2020, 41(4):  789-794.  doi:10.7503/cjcu20190540

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研究了反式-1,4-丁二烯-异戊二烯共聚橡胶(TBIR)应用于航空轮胎胎侧胶[天然橡胶(NR)/顺丁橡胶(BR)/TBIR]的耐热氧老化性能. 结果表明, 与NR/BR硫化胶相比, 10~20份质量的TBIR取代BR后, NR/BR/TBIR硫化胶的交联密度明显提高, 压缩温升降低2.2~3.4 ℃, 耐屈挠疲劳性能提高约100%, 填料分散性改善, 填料团聚体体尺寸减小, 拉伸性能基本不变. 随热氧老化时间延长, 硫化胶的交联密度先增加后降低, 并用TBIR的硫化胶交联密度在老化48 h后趋于平缓. 与NR/BR相比, 老化后的NR/BR/TBIR硫化胶生热最低, 耐屈挠疲劳性最高.



含酰胺结构超低膨胀聚酰亚胺薄膜的热膨胀行为

白兰, 翟磊, 王畅鸥, 何民辉, 莫松, 范琳

2020, 41(4):  795-802.  doi:10.7503/cjcu20190563

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采用联苯二酐与3种含酰胺结构二胺制备了具有不同取代基团的聚酰胺-酰亚胺薄膜, 考察了酰胺结构对薄膜力学、 耐热及尺寸稳定性的影响, 研究了聚集态结构与薄膜热膨胀行为的关系和规律. 该系列薄膜具有超高强度和优异的耐热性能, 拉伸强度高达280.5 MPa, 玻璃化转变温度在389~409 ℃, 并在30~300 ℃温度范围内表现出超低负膨胀, 热膨胀系数(CTE, ppm/℃, 即10 ⁶ cm·cm ^-1·℃ ^-1)在-3.05~-1.74 ppm/℃之间. 聚集态分析结果表明, 酰胺结构使分子链间形成了强氢键相互作用, 分子链在薄膜面内方向高度有序取向, 并在膜厚方向堆积更为紧密, 使薄膜表现出热收缩现象. 通过不同体积大小的取代基团进一步调控分子链间相互作用及排列堆积, 可实现薄膜在高温下近乎零尺寸形变, 为设计制备超低膨胀聚合物基板材料提供了新思路.



利用静电界面制备高性能蒙脱石/氢化丁腈橡胶

张继华,王超,皂伟涛,李莉,刘小艳,杨元,王昊

2020, 41(4):  803-810.  doi:10.7503/cjcu20190595

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将甲基丙烯酸(MA)和烷基胺改性蒙脱石(MMT)混合成浆料后, 加入到氢化丁腈(HNBR)橡胶中, 通过热硫化工艺, 制备了MMT/HNBR橡胶复合材料. 采用扫描电子显微镜、 透射电子显微镜、 小角X射线衍射仪、 傅里叶变换红外光谱仪和转矩流变仪研究了MA改性的MMT与橡胶间的界面及分散性, 并对复合材料的各种性能进行分析. 结果表明, 在热硫化过程中, 不仅形成了橡胶的交联网络, 而且也促使MA在橡胶中发生原位聚合. 生成的聚甲基丙烯酸与MMT表面的烷基胺形成离子对, 从而在橡胶和MMT间构筑了强的静电界面. 同时MA在MMT层间发生聚合反应, 提高了MMT在橡胶中的分散性. 动态机械性能和200%应变的应力松弛实验表明, 良好分散的MMT和静电界面有效约束了橡胶分子链在力学拉伸过程中的运动. 与纯橡胶相比, MMT/HNBR橡胶复合材料具有更大的拉伸强度和韧性. 此外, 橡胶复合材料还具有良好的N₂气阻隔性能. 因此, 配制MA/MMT浆料是一种简单方便的MMT改性方法, 制备的MMT/HNBR橡胶复合材料可用于制造具有高强韧性和气体阻隔性要求的橡胶产品.



可见光响应的荧光增白剂基多功能光引发体系

左晓玲, 吴翀, 黄安荣, 罗姣莲, 李竹玉, 王梦, 周颖, 余洪钠, 郭建兵

2020, 41(4):  811-820.  doi:10.7503/cjcu20190596

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将4,4'-双(苯并噁唑-2-基)二苯乙烯(BBS)、 7-二乙氨基-4-甲基香豆素(C 1)、 双-(三嗪基氨基)-二苯乙烯二磺酸(CBUS 450)、 4,4'-双(2-磺酸苯乙烯基钠)联苯(CBS X)和1,4-双(2-苯并噁唑基)萘(OB 7)等5种含有不同荧光发射基团的商用荧光增白剂分别与二苯基碘鎓六氟磷酸盐(IOD)组成二元光引发体系, 再与N-乙烯基咔唑(或叔胺)组成三元光引发体系, 在可见光发光二极管(LED)光源辐照下, 通过自由基聚合反应制备丙烯酸酯树脂, 同时通过阳离子/自由基同步聚合反应制备互穿网络聚合物. 利用紫外-可见分光计荧光分光计、 电子自旋共振波谱仪、 傅里叶变换红外光谱仪、 扫描电子显微镜和原子力显微镜对荧光增白剂和互穿网络聚合物进行了表征. 研究结果表明, 荧光增白剂在可见光LED的照射下可作为具有高效能的多功能光引发剂. 其中苯并噁唑-萘衍生物(OB 7)、 三嗪茋衍生物(CBUS 450)、 二苯乙烯-联苯衍生物(CBS X)和香豆素衍生物(C 1)基二元光引发体系和三元光引发体系即使在空气中也表现出了优异的光引发能力.



材料化学

三维交联石墨烯纳米纤维的合成及储锂性能

计天溢, 刘晓旭, 赵九蓬, 李垚

2020, 41(4):  821-828.  doi:10.7503/cjcu20190581

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以氧化石墨烯为原料, 高温下自组装得到高结晶的三维交联石墨烯纳米纤维. 扫描电子显微镜和透射电子显微镜观测结果表明, 三维石墨烯纳米纤维为实心结构, 直径小于100 nm, 石墨烯片层有序排列卷曲, 具有较高的结晶度. 电化学性能研究结果表明, 该纳米纤维作为锂离子电池负极材料时, 展现出较高的首次库仑效率(72.4%)与储锂容量(0.1C倍率下容量为692.7 mA·h/g)、 良好的倍率性能(20C倍率下容量为373.3 mA·h/g)及优异的循环稳定性(1000次循环后容量保持率为84.1%).



含氮多孔纳米碳纤维的制备及对锂硫电池容量的提高

王霞, 刘彦吉, 贾永锋, 吉磊, 胡全丽, 段莉梅, 刘景海

2020, 41(4):  829-837.  doi:10.7503/cjcu20190549

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采用静电纺丝技术获得聚丙烯腈(PAN)纳米纤维, 选用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为造孔剂, 在氮气气氛下1000 ℃高温碳化制备富介孔结构的含氮纳米碳纤维(MT-C). 研究结果表明, 当m(PVP)/m(PAN)为2∶1时, MT-C-0.4比表面积为190.8 m ²/g, 并且在0.05C倍率下首次放电比容量高达1269.4 mA·h/g, 在0.5C倍率下循环300周后比容量仍保持为658.3 mA·h/g, 每周容量衰减率为0.14%. 硫电极负载量为1 mg/cm ²时, MT-C表现出最佳的电化学性能.



碳纤维三向织物/环氧树脂复合材料的制备与力学性能

沙迪, 禹旭敏, 赵将, 马小飞, 王汉夫, 刘芳芳, 邱雪鹏

2020, 41(4):  838-845.  doi:10.7503/cjcu20190513

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选择不同纱线间距[即二经(纬)纱之间的中心距]尺寸的碳纤维三向织物, 采用热压成型技术制备了碳纤维三向织物/环氧树脂复合材料. 研究了纱线间距及样品裁剪角度等对力学性能的影响, 并与碳纤维二向织物/环氧树脂复合材料的力学性能进行对比. 结果表明, 随着纱线间距尺寸从2 mm增加到6 mm, 0°方向断裂强度从221.7 MPa下降到148.1 MPa, 撕裂强力从1000 N下降到600 N; 90°方向断裂强度从50.0 MPa下降到22.1 MPa, 撕裂强力从330 N下降到100 N; 顶破强力从424 N下降到216 N. 这些力学性能的逐渐降低是单位面积的碳纤维增强体含量减少和织物的孔洞增大共同作用的结果. 纱线间距为2 mm的碳纤维三向织物复合材料在0°(以纬纱为基准), 30°, 45°, 60°和90°方向的断裂强度分别为221.7, 48.5, 44.3, 227.7和50.0 MPa, 即断裂强度在0°和60°方向大于在30°, 45°及90°方向. 由三向织物的编织原理可知, 0°与60°方向完全相同, 因此其断裂强度相似, 且样品中有一组纱线与外加载荷平行, 对形变破坏具有一定的约束作用, 而30°, 45°和90°方向样品中三组纱线所在的方向均和外加载荷存在一定的夹角, 有效分散外加载荷的能力减弱. 对比碳纤维三向织物/环氧树脂复合材料与碳纤维二向织物/环氧树脂复合材料的断裂强度、 撕裂强力和顶破强力发现, 前者的综合性能明显优于后者, 碳纤维三向织物/环氧树脂复合材料的断裂强度、 撕裂强力、 顶破强力分别为221.7 MPa, 1000 N和424 N, 三向织物的优势得到凸显, 为后续制备多种类型的碳纤维三向织物复合材料及应用奠定了基础.



超疏水聚苯胺/聚四氟乙烯复合膜的制备及油-水乳液分离性能

任文, 张国立, 闫涵, 胡兴华, 李焜, 王景凤, 李瑞琦

2020, 41(4):  846-854.  doi:10.7503/cjcu20190537

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以苯胺为原料, 采用原位聚合法在聚四氟乙烯(PTFE)基体上合成聚苯胺/聚四氟乙烯(PANI/PTFE)复合膜. 利用光学显微镜、 扫描电子显微镜(SEM)、 傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和静态水接触角测试对PANI/PTFE复合膜的形貌、 结构和浸润性进行分析, 并对其油包水乳液分离性能、 通量和循环使用性能进行了测试. 研究结果表明, PANI/PTFE复合膜仅在重力条件就能有效分离油包水乳液; 而且重复数十次过滤后, PANI/PTFE复合膜仍具有良好的抗污能力和分离性能.