L沸石晶间转化快速合成SSZ-13沸石及其中空结构形成机理 高等学校化学学报    2023, 44 (10): 20230034-.   DOI:10.7503/cjcu20230034

Fig.10 H₂ temperature⁃programmed reduction(H₂⁃TPR) patterns for Cu⁃SSZ⁃13⁃6 h and Cu⁃SSZ⁃13⁃8 h samples

正文中引用本图/表的段落

图10为Cu-SSZ-13-6 h与Cu-SSZ-13-8 h沸石样品的H₂-TPR测试曲线及分峰拟合结果. 在100~700 ℃之间出现了3个H₂还原峰， 其中210 ~240 ℃的还原峰是位于CHA笼中被一个骨架电荷平衡的孤立Cu2+（［Cu（OH）］+-Z）还原为Cu+的结果［11，41］， 373 ℃ 附近的还原峰归因于SSZ-13骨架中的6-MR中被两个骨架电荷平衡的Cu2+ （Cu2+-2Z）还原为Cu+［41，42］， Cu2+-2Z物种的还原温度高于［Cu（OH）］+-Z， 表明六元环中的孤立Cu2+ 更稳定［43］. 480 ℃（Cu-SSZ-13-6 h）与500 ℃（Cu-SSZ-13-8 h）附近的峰归因于Cu+还原为Cu0， 这些Cu+包括低温下由孤立态Cu2+还原所产生的中间态Cu+以及分子筛骨架中本身存在的低稳定性Cu+［42］. 480 ℃还原峰迁移至500 ℃说明晶化8 h样品中的Cu+比晶化6 h样品中的更稳定， 这可能是晶化8 h后出现了较多的重组晶粒的缘故. 通过峰面积半定量计算结果（图S4， 见本文支持信息）可以看到， Cu-SSZ-13-8 h样品中Cu2+-2Z物种还原峰面积略高于Cu-SSZ-13-6 h， 所以其NH₃-SCR低温催化性能略优于后者； 位于8-MR中的［Cu（OH）］+-Z物种还原峰面积较后者低， 但其高温活性却与后者相近， 二者均在高温（620 ℃）时NO的转化效率仍维持在95%以上， 可能是因为中空的Cu-SSZ-13提高了沸石骨架活性位的可接近性， 从而提高了NH₃-SCR反应性能［44］.

本文的其它图/表

• Fig.1  XRD patterns(A) and relative crystallinity and solid yields(B) of SSZ⁃13 zeolite synthesized at 180 ℃ for different time
• Fig.2  FTIR spectra of the samples synthesized at different crystallization time
• Fig.3  SEM images of SSZ⁃13 samples crystallized for 1.5 h(A), 3 h(B), 4.5 h(C), 6 h(D), 8 h(E) and 10 h(F)
• Fig.4  HRTEM images of SSZ⁃13 samples obtained after different crystallization time at 180 ℃（A， A′） 3 h； （B， B′） 6 h； （C， C′） 8 h.
• Fig.5  EDS surface scan pictures of SSZ⁃13⁃3 h（A） SEM image of SSZ-13-3 h； （B） EDS surface scan； （C， D） distributions of Si element（C） and Al element（D） of the framed area in （B）.
• Fig.6  TEM⁃EDX line scan analysis of the SSZ⁃13⁃3 h sample
• Fig.7  N₂ adsorption⁃desorption isotherms of SSZ⁃13⁃6 h and SSZ⁃13⁃8 h samples
• Table 1  Textural properties of SSZ-13-6 h and SSZ-13-8 h samples
• Fig.8  ²⁷Al MAS NMR spectra of SSZ⁃13⁃6 h and SSZ⁃13⁃8 h samples
• Fig.9  NO conversion(A) and N₂ selectivity and N₂O yield(B)over Cu⁃SSZ⁃13⁃6 h and Cu⁃SSZ⁃13⁃8 hReaction conditions： 0.05%（volume fraction） of NH₃， 0.05%（volume fraction） of NO， 10% O₂ and balanced by Ar， total gas flow rate 200 mL/min， GHSV=8×10⁴ h^‒1. 1 ppm=1 μL/L.
• Fig.11  NH₃ temperature⁃programmed desorption(NH₃⁃TPD) profiles of SSZ⁃13⁃6 h, SSZ⁃13⁃8 h, Cu⁃SSZ⁃13⁃6 h and Cu⁃SSZ⁃13⁃8 h samples