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L沸石晶间转化快速合成SSZ-13沸石及其中空结构形成机理
张宗洋, 李玉平, 张若茜, 刘宇峰, 陈泽, 韩丽娜, 韩培德
高等学校化学学报    2023, 44 (10): 20230034-.   DOI:10.7503/cjcu20230034
摘要   (661 HTML17 PDF(pc) (7811KB)(351)  

N,N,N-三甲基-1-金刚烷胺氢氧化物(TMAdaOH)为有机模板, 在180 ℃晶化温度下, 通过补加硅源, 以低硅铝比L沸石直接转晶合成SSZ-13分子筛. 采用XRD, FTIR, SEM, N2吸附-脱附和HRTEM等表征手段对晶化过程进行了跟踪, 发现180 ℃高温下晶化4.5 h即可获得高结晶度的SSZ-13沸石; 且在该实验条件下, 晶化过程中晶粒出现了中空现象. 进一步结合SEM-EDS表征结果对中空现象的形成机理进行了研究, 发现主要是由于在低硅L沸石缓慢降解和SSZ-13快速成核和生长过程中, 存在晶粒中间部位较边缘硅铝比高的现象, 即晶粒硅铝比分布不均匀. 随着晶化时间的延长, 富硅的晶核会在碱液作用下选择性脱硅, 从而产生中空现象. 最后对合成的中空样品进行铜离子交换, 测试其对NO x 的NH3选择性催化还原反应的催化性能, 并结合NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和H2程序升温还原(H2-TPR)表征对催化结果进行了分析.


Sample

SBET/

(m2·g-1

Smicro/

(m2·g-1

Sext/

(m2·g-1

Vtotal/(cm3·g-1

Vmicro/

(cm3·g-1

Vmeso/

(cm3·g-1

SiO2/Al2O3

ratio

SSZ⁃13⁃6 h828.28802.0726.210.340.300.0438.56
SSZ⁃13⁃8 h806.52790.0616.460.330.290.0442.22