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L沸石晶间转化快速合成SSZ-13沸石及其中空结构形成机理
张宗洋, 李玉平, 张若茜, 刘宇峰, 陈泽, 韩丽娜, 韩培德
高等学校化学学报    2023, 44 (10): 20230034-.   DOI:10.7503/cjcu20230034
摘要   (661 HTML17 PDF(pc) (7811KB)(351)  

N,N,N-三甲基-1-金刚烷胺氢氧化物(TMAdaOH)为有机模板, 在180 ℃晶化温度下, 通过补加硅源, 以低硅铝比L沸石直接转晶合成SSZ-13分子筛. 采用XRD, FTIR, SEM, N2吸附-脱附和HRTEM等表征手段对晶化过程进行了跟踪, 发现180 ℃高温下晶化4.5 h即可获得高结晶度的SSZ-13沸石; 且在该实验条件下, 晶化过程中晶粒出现了中空现象. 进一步结合SEM-EDS表征结果对中空现象的形成机理进行了研究, 发现主要是由于在低硅L沸石缓慢降解和SSZ-13快速成核和生长过程中, 存在晶粒中间部位较边缘硅铝比高的现象, 即晶粒硅铝比分布不均匀. 随着晶化时间的延长, 富硅的晶核会在碱液作用下选择性脱硅, 从而产生中空现象. 最后对合成的中空样品进行铜离子交换, 测试其对NO x 的NH3选择性催化还原反应的催化性能, 并结合NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和H2程序升温还原(H2-TPR)表征对催化结果进行了分析.



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Fig.8 27Al MAS NMR spectra of SSZ⁃13⁃6 h and SSZ⁃13⁃8 h samples
正文中引用本图/表的段落
进一步对SSZ-13-6 h与SSZ-13-8 h样品进行了27Al MAS NMR表征, 结果如图8所示. 可以看出, 两个样品均在δ 58.5附近出现了归属于骨架四配位Al物种的强共振峰, 且在δ 0处未出现六配位的非骨架Al物种峰, 说明样品中Al元素均位于骨架中.
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