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铂单原子催化剂同步辐射X射线吸收谱的研究进展
任诗杰, 谯思聪, 刘崇静, 张文华, 宋礼
高等学校化学学报    2022, 43 (9): 20220466-.   DOI:10.7503/cjcu20220466
摘要   (2127 HTML77 PDF(pc) (18155KB)(755)  

相比于传统块体材料, 铂单原子催化剂(Pt SACs)具有接近100%的贵金属利用率、 优异的催化活性和均一的反应位点等优势, 近年来逐渐成为催化研究的前沿之一. 高度分散的Pt原子与载体之间的界面相互作用很大程度上决定了Pt SACs的物理和化学性能. 因此, 建立金属-载体相互作用与性能之间的内在关联机制, 对于单原子催化剂的优化设计至关重要. 得益于同步辐射光源高亮度、 高准直性和宽波谱的优势, X射线吸收谱技术在鉴别单原子催化剂的电子结构和局域配位方面的成果显著. 本文综合评述了Pt SACs X射线吸收谱的研究进展, 重点介绍了Pt与金属氧化物、 金属、 纳米碳和多孔有机框架等载体之间独特的相互作用, 以及其对性能的影响机制, 并对未来同步辐射新技术在Pt SACs的高分辨解析方面的前景进行了展望.



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Fig.9 Schematic synthesis diagram of Pt1/OLC(A), TEM image of Pt1/OLC(B), Pt L3?edge FT?EXAFS spectra of Pt1/OLC(red), along with PtO2(yellow), Pt foil(blue) and Pt ligands/OLC(black)(C), the corresponding normalized XANES spectra(D)[68]
Copyright 2019, Springer Nature.
正文中引用本图/表的段落
纳米碳材料由于具有高活性、 优异的导电性和强结构可操作性而被广泛应用于催化领域. 研究结果表明, 在碳材料中引入的缺陷、 掺杂异质原子和表面功能基团等可以作为单原子锚定位点, 有效地抑制了金属偏析. 如Ma等[67]利用缺陷捕获策略合成了具有Pt-C4配位结构的Pt单原子电催化剂. Song课题组[68]提出了不同维度的碳载体对催化性能也有影响, 并设计及制备了以零维碳纳米洋葱为载体的Pt1/OLC单原子催化剂[图9(A)和(B)].
同步辐射EXAFS谱图表明, Pt1/OLC在1.67 ?(1 ?=0.1 nm)的位置出现了一个较强的峰, 与PtO2中Pt—O键的位置类似; 同时, 对应Pt—Pt键的位置未出现较明显的峰, 说明Pt以单原子形式负载在碳纳米洋葱之上[图9(C)]. 另外, Pt1/OLC的峰强相对于未去配体的Pt ligands/OLC有所增加, 并且峰位向PtO2中Pt—O的位置移动, 说明在去配体过程中有新的Pt—O键形成. 进一步分析相应的Pt L3边XANES谱, Pt1/OLC峰的白线位置在Pt foil(Pt0)与PtO2(Pt4+)之间, 充分说明了Pt单原子处于氧化态[图9(D)].
Copyright 2022, Science Press and Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences. ...
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... 纳米碳材料由于具有高活性、 优异的导电性和强结构可操作性而被广泛应用于催化领域. 研究结果表明, 在碳材料中引入的缺陷、 掺杂异质原子和表面功能基团等可以作为单原子锚定位点, 有效地抑制了金属偏析. 如Ma等[67]利用缺陷捕获策略合成了具有Pt-C4配位结构的Pt单原子电催化剂. Song课题组[68]提出了不同维度的碳载体对催化性能也有影响, 并设计及制备了以零维碳纳米洋葱为载体的Pt1/OLC单原子催化剂[图9(A)和(B)]. ...
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... 纳米碳材料由于具有高活性、 优异的导电性和强结构可操作性而被广泛应用于催化领域. 研究结果表明, 在碳材料中引入的缺陷、 掺杂异质原子和表面功能基团等可以作为单原子锚定位点, 有效地抑制了金属偏析. 如Ma等[67]利用缺陷捕获策略合成了具有Pt-C4配位结构的Pt单原子电催化剂. Song课题组[68]提出了不同维度的碳载体对催化性能也有影响, 并设计及制备了以零维碳纳米洋葱为载体的Pt1/OLC单原子催化剂[图9(A)和(B)]. ...

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