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铂单原子催化剂同步辐射X射线吸收谱的研究进展
任诗杰, 谯思聪, 刘崇静, 张文华, 宋礼
高等学校化学学报    2022, 43 (9): 20220466-.   DOI:10.7503/cjcu20220466
摘要   (2127 HTML77 PDF(pc) (18155KB)(755)  

相比于传统块体材料, 铂单原子催化剂(Pt SACs)具有接近100%的贵金属利用率、 优异的催化活性和均一的反应位点等优势, 近年来逐渐成为催化研究的前沿之一. 高度分散的Pt原子与载体之间的界面相互作用很大程度上决定了Pt SACs的物理和化学性能. 因此, 建立金属-载体相互作用与性能之间的内在关联机制, 对于单原子催化剂的优化设计至关重要. 得益于同步辐射光源高亮度、 高准直性和宽波谱的优势, X射线吸收谱技术在鉴别单原子催化剂的电子结构和局域配位方面的成果显著. 本文综合评述了Pt SACs X射线吸收谱的研究进展, 重点介绍了Pt与金属氧化物、 金属、 纳米碳和多孔有机框架等载体之间独特的相互作用, 以及其对性能的影响机制, 并对未来同步辐射新技术在Pt SACs的高分辨解析方面的前景进行了展望.



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Fig.5 Normalized Pt L3?edge XANES spectra(A) and temporal variation of Pt L3 white line intensity during a single cycle of redox operation(B)[60]
Copyright 2016, American Chemical Society.
正文中引用本图/表的段落
另一方面, 利用原位XAS谱检测局域结构动态演化, 对于鉴别反应中间过程的真实活性位点结 构至关重要. Newton等[60]结合质谱(MS), 漫反射红外光谱(DRIFTS)和XAS研究了Pt/Al2O3催化CO低温氧化的反应过程, 结果表明, Pt纳米颗粒表面吸附的CO转移至Pt单原子上形成碳酸根物种, 从而实现了CO的储存与转化. XANES指出, Pt的L3边谱线强度只发生了很小程度的变化, 证实了部分Pt表面发生可逆氧化[图5(A)和(B)].
Copyright 2019, American Chemical Society. ...
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... 另一方面, 利用原位XAS谱检测局域结构动态演化, 对于鉴别反应中间过程的真实活性位点结 构至关重要. Newton等[60]结合质谱(MS), 漫反射红外光谱(DRIFTS)和XAS研究了Pt/Al2O3催化CO低温氧化的反应过程, 结果表明, Pt纳米颗粒表面吸附的CO转移至Pt单原子上形成碳酸根物种, 从而实现了CO的储存与转化. XANES指出, Pt的L3边谱线强度只发生了很小程度的变化, 证实了部分Pt表面发生可逆氧化[图5(A)和(B)]. ...

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