碳中和背景下甲烷高值转化路径分析

doi:10.7503/cjcu20250122

高等学校化学学报 ›› 2025, Vol. 46 ›› Issue (9): 20250122.doi: 10.7503/cjcu20250122

碳中和背景下甲烷高值转化路径分析

赖利娜¹^,², 鲍蕴心³, 王一鸣⁴(), 范杰³()

^1.杭州电子科技大学法学院，杭州 310018
^2.杭州电子科技大学知识产权研究院，杭州 310018
^3.全省高值化学品低碳合成重点实验室，浙江大学化学系，杭州 310027
^4.国家知识产权局专利局专利审查协作江苏中心，苏州 215163

收稿日期:2025-04-23 出版日期:2025-09-10 发布日期:2025-06-23
通讯作者: 王一鸣,范杰 E-mail:506275236@qq.com;jfan@zju.edu.cn
作者简介:王一鸣，男，硕士，专利审查员，知识产权师，主要从事化学领域发明专利的实质审查. E-mail： 506275236@qq.com
第一联系人：共同第一作者.
基金资助:
国家社会科学基金后期资助项目(24FFXB056);浙江省教育厅科研项目(Y202455057);国家自然科学基金(92045301);国家自然科学基金(91845203)

Analysis of High Value Methane Conversion Pathways in the Context of Carbon Neutrality

LAI Lina¹^,², BAO Yunxin³, WANG Yiming⁴(), FAN Jie³()

^1.School of Law，Hangzhou Dianzi University，Hangzhou 310018，China
^2.Institute of Intellectual Property，Hangzhou Dianzi University，Hangzhou 310018，China
^3.Zhejiang Key Laboratory of Low?carbon Synthesis of Value?added Chemicals，Department of Chemistry，Zhejiang University，Hangzhou 310027，China
^4.Patent Examination Cooperation（Jiangsu） Center of the Patent Office，China National Intellectual Property Administration（CNIPA），Suzhou 215163，China

Received:2025-04-23 Online:2025-09-10 Published:2025-06-23
Contact: WANG Yiming, FAN Jie E-mail:506275236@qq.com;jfan@zju.edu.cn
Supported by:
the National Social Science Post Foundation of China(24FFXB056);the Education Research Project of Zhejiang Provincial Department, China(Y202455057);the National Natural Science Foundation of China(92045301)

摘要/Abstract

摘要：

甲烷作为一种重要化工原料，具有储量大、成本低及可再生的特点. 在当前碳中和及净零碳排放的背景下，探索甲烷高值化学品转化的可行路径，如转化为氢气、甲醇、烯烃、芳烃和燃料等，是甲烷资源化利用的重要方向. 开发温和反应条件、低能耗且经济友好的高值转化路线，以实现甲烷中碳（C）原子和氢（H）原子的高效利用一直是研究热点. 本文综合评述了近年来甲烷转化为高值化学品的研究进展，并对热催化中不同转化路径的相关文献和专利进行了计量学分析，在此基础上展望了甲烷转化未来面临的挑战和前景.

关键词: 气候变化, 碳中和, 甲烷转化, 热催化, 高值化学品

Abstract:

As a pivotal chemical feedstock， methane is characterized by its abundant reserves， cost-effectiveness， and renewability. In the context of global carbon neutrality and net-zero emission initiatives， developing high-value conversion pathways for methane， such as hydrogen production， methanol synthesis， olefin/aromatic generation， and clean fuel manufacturing， has emerged as a strategic approach to maximize its utilization potential. Significant research efforts have been directed toward establishing energy-efficient and economically viable conversion systems to maximize the utilization efficiency of its carbon and hydrogen atoms. This review systematically examines recent advancements in methane conversion technologies for high-value chemical synthesis， and conducts a statistical analysis of relevant literature and patents on different conversion pathways based on thermal catalysis. With these foundational assessments， the future challenges and prospects of methane conversion are prospected.

Key words: Climate change, Carbon neutrality, Methane conversion, Thermal catalysis, High value chemical

中图分类号:

O614

TrendMD:

赖利娜, 鲍蕴心, 王一鸣, 范杰. 碳中和背景下甲烷高值转化路径分析. 高等学校化学学报, 2025, 46(9): 20250122.

LAI Lina, BAO Yunxin, WANG Yiming, FAN Jie. Analysis of High Value Methane Conversion Pathways in the Context of Carbon Neutrality. Chem. J. Chinese Universities, 2025, 46(9): 20250122.

图/表 11

Fig.1 Near⁃linear relationship between cumulative CO2 emissions and the increase in global surface temperature[2]Adoped from Ref.[2]. Open access.

Fig.2 Projection of the energy mix

Fig.3 Diagram of methane conversion steps

Fig.4 SCI⁃indexed journal articles(A), life cycle analysis of organizations publishing papers(B), worldwide patent applications(C), life cycle analysis of global patents in the field of methane conversion in the past 50 years(D)

Fig.5 Routes for the conversion of methane to high⁃value chemicals

Fig.6 Distribution of the number of patents in each technology branch in the field of methane conversion

Table 1 Representative catalysts for methane to blue hydrogen

System	Catalyst	Temperature/℃	Reaction condition	CH₄	H₂	H₂	Ref.
System	Catalyst	Temperature/℃	Reaction condition	Conv.（%）	Sel.（%）	Yield/（mg·g $c a t - 1$ ·min^-1）	Ref.
·Molten media catalyst	NiMo⁃Bi	800	100%CH₄ reactant gas=4 sccm	78	100	0.25	［30］
·Molten media catalyst	MnCl₂⁃KCl	1050	100%CH₄ reactant gas=5 sccm	50	100	—	［79］
·Solid catalyst	Ni⁃Pd/Al₂O₃	800	CH₄/N₂=3/7 GHSV=24000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	90	—	—	［80］
	Ni⁃Fe/MgO	700	CH₄/N₂=3/2 GHSV=24000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	64	—	5.2	［81］
	Fe/CeO₂	800	100%CH₄ GHSV=12000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	54	—	4.4	［82］
	Fe/Al₂O₃	700	CH₄/N₂=3/7 GHSV=42000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	60	—	36	［83］

Table 1 Representative catalysts for methane to blue hydrogen

System	Catalyst	Temperature/℃	Reaction condition	CH₄	H₂	H₂	Ref.
System	Catalyst	Temperature/℃	Reaction condition	Conv.（%）	Sel.（%）	Yield/（mg·g $c a t - 1$ ·min^-1）	Ref.
·Molten media catalyst	NiMo⁃Bi	800	100%CH₄ reactant gas=4 sccm	78	100	0.25	［30］
·Molten media catalyst	MnCl₂⁃KCl	1050	100%CH₄ reactant gas=5 sccm	50	100	—	［79］
·Solid catalyst	Ni⁃Pd/Al₂O₃	800	CH₄/N₂=3/7 GHSV=24000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	90	—	—	［80］
	Ni⁃Fe/MgO	700	CH₄/N₂=3/2 GHSV=24000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	64	—	5.2	［81］
	Fe/CeO₂	800	100%CH₄ GHSV=12000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	54	—	4.4	［82］
	Fe/Al₂O₃	700	CH₄/N₂=3/7 GHSV=42000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	60	—	36	［83］

Fig.7 Thesis publication and patent application trends in the past 20 years, comparison of the number of applicants for patent conversions(including conversions and licenses) in major filing countries around the world in the field of methane to grey hydrogen(A) and methane to blue hydrogen(B)Inset: comparison of the number of applicants for patent conversions(including conversions and licenses) in major filing countries around the world.

Table 2 Representative catalysts for methane to olefins

Catalyst	Reaction condition	Temperature/℃	CH₄	C₂	C₂	Ref.
Catalyst	Reaction condition	Temperature/℃	Conv.（%）	Sel.（%）	Yield（%）	Ref.
3.6Li/MgO	CH₄/O₂=2/1， GHSV=11250 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	700	38	55	20.9	［84］
La₂Ce₂O₇	CH₄/O₂=4/1， GHSV=18000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	550	30	50	15.0	［85］
Mn⁃Na₂WO₄/SiO₂	CH₄/O₂=4.5/1， GHSV=12000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	800	35	80	28.0	［86］
MnO _x ⁃Na₂WO₄/A⁃SiO₂	CH₄/O₂=5/1， GHSV=10000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	680	23	72	16.6	［87］
Sm₂O₃	CH₄/O₂=3/1， GHSV=72000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	500	28	42	11.8	［88］
Sr⁃La₂O₃	CH₄/O₂=3/1， GHSV=72000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	650	37	54	20.0	［89］
Mn⁃Na₂WO₄/LaCeZr	CH₄/O₂=3/1， GHSV=4000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	700	37	55	20.8	［60］
MnTiO₃⁃Na₂WO₄/SiO₂	CH₄/O₂/N₂=5/1/4， GHSV=8000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	700	20	70	14.0	［90］
La₂O₃⁃NaWSi	CH₄/O₂=3/1， GHSV=20000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	570	31	34	10.6	［91］
Mn/Na₂WO₄/LaCeZr⁃NaWZr/SiC	CH₄/O₂=1/1， GHSV=4000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	700	70	50	35.0	［61］
Fe©SiO₂	CH₄/N₂=9/1， GHSV=21400 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	1090	48	48	23.3	［62］

Table 2 Representative catalysts for methane to olefins

Catalyst	Reaction condition	Temperature/℃	CH₄	C₂	C₂	Ref.
Catalyst	Reaction condition	Temperature/℃	Conv.（%）	Sel.（%）	Yield（%）	Ref.
3.6Li/MgO	CH₄/O₂=2/1， GHSV=11250 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	700	38	55	20.9	［84］
La₂Ce₂O₇	CH₄/O₂=4/1， GHSV=18000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	550	30	50	15.0	［85］
Mn⁃Na₂WO₄/SiO₂	CH₄/O₂=4.5/1， GHSV=12000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	800	35	80	28.0	［86］
MnO _x ⁃Na₂WO₄/A⁃SiO₂	CH₄/O₂=5/1， GHSV=10000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	680	23	72	16.6	［87］
Sm₂O₃	CH₄/O₂=3/1， GHSV=72000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	500	28	42	11.8	［88］
Sr⁃La₂O₃	CH₄/O₂=3/1， GHSV=72000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	650	37	54	20.0	［89］
Mn⁃Na₂WO₄/LaCeZr	CH₄/O₂=3/1， GHSV=4000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	700	37	55	20.8	［60］
MnTiO₃⁃Na₂WO₄/SiO₂	CH₄/O₂/N₂=5/1/4， GHSV=8000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	700	20	70	14.0	［90］
La₂O₃⁃NaWSi	CH₄/O₂=3/1， GHSV=20000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	570	31	34	10.6	［91］
Mn/Na₂WO₄/LaCeZr⁃NaWZr/SiC	CH₄/O₂=1/1， GHSV=4000 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	700	70	50	35.0	［61］
Fe©SiO₂	CH₄/N₂=9/1， GHSV=21400 mL·g $c a t - 1$ ·h^-1	1090	48	48	23.3	［62］

Fig.8 CH4 conversion/C2+ selectivity/yield and operating temperatures of the low⁃temperature oxidative coupling of methane catalysts reported in literature[59]Adoped from Ref.[59]. Open access.

Fig.9 Thesis publication and patent application trends in methane to Olefin in the past 20 years and comparison of the number of applicants for patent conversions (including conversions and licenses) in major filing countries around the worldInset: comparison of the number of applicants for patent conversions (including conversions and licenses) in major filing countries around the world

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碳中和背景下甲烷高值转化路径分析

Analysis of High Value Methane Conversion Pathways in the Context of Carbon Neutrality

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