二氧化钛表面浸润性调控增强光催化氧化反应性能

doi:10.7503/cjcu20240571

摘要/Abstract

摘要：

反应界面微环境是影响光催化性能的重要因素. 本文通过调控光催化剂的表面浸润性来改变反应界面微环境, 构筑了高效的三相界面光催化体系, 并用于光催化氧化有机物反应中. 将二氧化钛(TiO₂)纳米颗粒作为模型光催化剂, 通过在其表面接枝聚二甲基硅氧烷(PDMS)以提高疏水性. 结果表明, 疏水PDMS层使得光催化体系在反应界面处形成了气-液-固三相共存的微环境, 极大增加了界面氧气(O₂)的浓度; 同时, 疏水PDMS层大幅提高了有机分子在催化剂表面的吸附能力. 二者的协同作用促进了光催化氧化反应中超氧自由基( $• 2 -$ )和羟基自由基(^•OH)的生成, 进而提高了光催化氧化反应效率. 研究结果为未来设计构筑高效的催化反应体系提供了新思路.

关键词: 浸润性调控, 反应界面微环境, 三相界面, 光催化, 二氧化钛

Abstract:

The reaction interface microenvironment is an important factor that affects photocatalytic reaction performance. In this study， a highly efficient triphase interface reaction system was constructed by regulating the surface wettability for photocatalytic oxidation of organic compounds. Titanium dioxide（TiO₂） nanoparticle is used as a model photocatalyst， polydimethylsiloxane（PDMS） is grafted onto the surface to enhance the hydrophobicity. The results show that the presence of hydrophobic a PDMS layer enables the formation of a gas-liquid-solid triphase coexisting microenvironment at the reaction interface， which increases the interfacial oxygen（O₂） concentration. Meanwhile， the hydrophobic surface layer enhances the adsorption capability of organic molecule. Such synergistic effect promotes the generation of superoxide radicals（ $• 2 -$ ） and hydroxyl radicals（^•OH） and enhances the photocatalytic oxidation reaction. This work provides a novel approach to design and construction of efficient catalytic reaction systems.

Key words: Wettability regulation, Reaction interface microenvironment, Triphase interface, Photocatalysis, TiO₂

中图分类号:

O643

TrendMD:

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图/表 9

Fig.1 HRTEM images of bare TiO2(A), 1‰PDMS@TiO2(B) and 100‰PDMS@TiO2(C)

Fig.2 EDS mappings of Si(A—C), Ti and Si(D—F) of bare TiO2(A, D), 1‰PDMS@TiO2(B, E) and 100‰PDMS@TiO2(C, F)Si: red spots; Ti: green spots.

Fig.3 XPS spectra of survey scan(A), Si2p (B) and O1s (C) of bare TiO2, 1‰PDMS@TiO2 and 100‰PDMS@TiO2

Fig.4 Photocatalytic performance of the absorbance changes with time under self⁃degradation(SD) and using bare TiO2, 1‰PDMS@TiO2 and 100‰ PDMS@TiO2

Fig.5 Change of O2 concentration in the RhB solution using bare TiO2, 1‰PDMS@TiO2 and 100‰PDMS@TiO2

Fig.6 Adsorption kinetics of RhB using bare TiO2, 1‰PDMS@TiO2 and 100‰PDMS@TiO2(A), adsorption thermodynamics of RhB using bare TiO2 and 100‰PDMS@TiO2(B)

Fig.7 UV⁃Vis absorption spectra of RhB using bare TiO2(A) and 100‰PDMS@TiO2(B) during the reaction

Fig.8 ESR spectra of •OH(A) and •2-(B) produced using bare TiO2, 1‰PDMS@TiO2 and 100‰PDMS@TiO2 during the reaction

Fig.9 Scheme of triphase photocatalytic system of PDMS@TiO2(A) and TiO2(B)under UV light illumination

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