有机-无机复合温敏性聚丙烯酰胺凝胶的合成及对低浓度二氧化碳的吸附性能

doi:10.7503/cjcu20260230

摘要/Abstract

摘要：

温度响应型聚丙烯酰胺凝胶在100 ℃以下的温和温度区间内具有良好的CO₂捕集与释放功能, 但乳液状凝胶的分离与纯化难题制约了其工业化应用. 本文通过在聚合反应体系中引入二氧化硅(SiO₂)纳米粒子, 制备了具有较大尺寸、易于分离纯化的有机-无机复合聚丙烯酰胺凝胶颗粒, 并系统考察了SiO₂纳米粒子的粒径对所合成的有机-无机复合聚丙烯酰胺凝胶颗粒CO₂吸附性能的影响. 本文制备的有机-无机复合聚丙烯酰胺凝胶颗粒对低浓度CO₂气体的吸附量最高可达2.4 mmol/g, 并可在80 ℃下实现有效再生; 同时还具有良好的稳定性, 经10次吸附-脱附循环实验后未观察到明显的性能衰减. 这种碳捕集材料对NO具有较好的抗中毒能力. 尽管SO₂会对其吸附性能产生明显的抑制作用, 但可通过碱洗实现其吸附性能的再生. 此外, 吸附机理研究结果表明, CO₂主要以 $H C O 3 -$ 根离子的形式被聚丙烯酰胺凝胶所吸附.

关键词: 聚丙烯酰胺凝胶, 二氧化硅, 碳捕集, 温敏性

Abstract:

Although thermo-responsive polyacrylamide gels possess excellent CO₂ capture and release capabilities at temperatures below 100 ℃， their industrial application is hindered by the difficulties associated with the separation and purification of emulsion-type gels. In this work， silica nanoparticles were introduced during the polymerization of polyacrylamide gels， and a large sized organic-inorganic composite polyacrylamide gel with improved separability and purification characteristics was successfully prepared. The influence of silica nanoparticles introduced into the polymerization system on the adsorption performance of organic-inorganic composite polyacrylamide gels was also systematically investigated. The prepared organic-inorganic composite polyacrylamide gel exhibited a maximum CO₂ adsorption capacity of 2.4 mmol/g toward low-concentration CO₂ and could be effectively regenerated at 80 ℃. No noticeable decline in adsorption performance was observed after ten adsorption-desorption cycles. The adsorbent also showed strong resistance to NO gas. Although SO₂ nanoparticles significantly suppressed CO₂ adsorption， its adsorption performance could be restored by alkaline washing. Mechanistic analysis indicated that CO₂ was predominantly captured in the form of bicarbonate（HCO₃^-） species within the polyacrylamide gel matrix.

Key words: Polyacrylamide gel, Silica, Carbon capture, Thermo-responsiveness

中图分类号:

O631

TrendMD:

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图/表 9

Fig.1 Optical photos of polyacrylamide latex(PMA)(A), particle size distributions of PMA measured at different temperatures(B) and silica⁃containing polyacrylamide suspension(SiO2@PMA⁃0 h)(C)

Fig.2 SEM images of the glass⁃fiber paper substrate(A) and the glass⁃fiber paper coated with SiO2@PMA⁃0 h organic⁃inorganic hybrid polyacrylamide gel(B)

Fig.3 FTIR spectrum(A) and solid⁃state 13C CP/MAS NMR spectrum(B) of SiO2@PMA⁃0 h sample

Fig.4 Thermogravimetric(TGA) curves of SiO2@PMA⁃0 h, SiO2@PMA⁃2 h and SiO2@PMA⁃5 h

Fig.5 CO2 desorption capacities of the SiO2@PMA⁃0 h sample measured at different desorption temperatures after saturation adsorption with 5%(volume fracion) CO2 at 30 ℃(A) and CO2 adsorption capacities of the SiO2@PMA⁃0 h sample toward 5%(volume fraction) CO2 at different adsorption temperatures with the desorption temperature fixed at 80 ℃(B)

Fig.6 CO2 adsorption capacities for PMA and SiO2@PMA samples(A), CO2 adsorption capacities of the SiO2@PMA⁃0 h samples prepared with silica nanoparticles of different particle sizes(B), effect of inlet CO2 concentration on the CO2 adsorption performance of the SiO2@PMA⁃0 h sample(C) and cyclic CO2 adsorption⁃desorption performance of the SiO2@PMA⁃0 h sample under 5%(volume fracion) CO2, with adsorption at 30 ℃ and desorption at 80 ℃(D)

Fig.7 SEM images of SiO2@PMA⁃0 h samples prepared using silica sols with particle sizes of 3—5 nm(A, D), 30—40 nm(B, E) and 140—160 nm(C, F)

Fig.8 Influence of NO, NO2, and SO2 concentrations on the CO2 adsorption capacity of SiO2@PMA⁃0 h sample(A) and CO2 adsorption capacities of SiO2@PMA⁃0 h sample after the successive SO2 poisoning and alkaline regeneration cycles(B)

Fig.9 Zetapotentials(A) of SiO2@PMA⁃0 h measured at 298 K before and after CO2 adsorption for 3 times, respectively, and FTIR spectra(B) of SiO2@PMA⁃0 h measured at 298 K after the consecutive CO2 adsorption

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