王文欣1, 单译欧1, 宋佳欣1, 范晓强1, 于学华1, 孔莲1, 肖霞1, 解则安1, 赵震1,2
WANG Wenxin1, SHAN Yiou1, SONG Jiaxin1, FAN Xiaoqiang1, YU Xuehua1, KONG Lian1, XIAO Xia1, XIE Zean1, ZHAO Zhen1,2
摘要: 摘要 随着社会对丙烯需求的增长, 发展高效丙烯生产技术无论对于科学研究和经济发展都至关重要. 铂基催化剂由于其具有较高的丙烷C?H键活化能力和丙烯选择性, 在丙烷脱氢(PDH) 反应中得到了广泛的研究.然而在丙烷脱氢反应过程中由于Pt的烧结及积碳导致催化剂快速失活. 高稳定性小尺寸Pt基催化剂的开发至关重要. 本文以具有限域作用的二氧化硅纳米粒子(MSN) 为载体, 利用过渡金属锌为助剂调控活性组分铂的电子性质及几何结构, 制备了系列不同锌含量的PtxZn/MSN催化剂. 进行了XRD、N2吸附-解吸、拉曼光谱、CO-DRIFT、SEM、TEM和XPS表征, 并测试了PDH性能. 当锌负载量为0.5 wt%时, Pt0.5Zn/MSN催化剂展示了最高的PDH性能, 其中, 丙烷初始转化率为47.9%, 丙烯选择性为97.0%, 6 h反应后, 丙烷转化率仍保持在45.8%, 选择性在97.0%, 丙烯生成速率为0.82 mol/min·gcat. 对PtxZn/MSN催化剂进行了多种表征分析, 结果表明锌的加入使Pt颗粒分割为更小的Pt物种, 提高了Pt的分散度, 从而减少了副反应的发生, 提高了催化剂的稳定性.
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