甲烷无氧芳构化催化剂的活性相生成研究

高等学校化学学报 ›› 2001, Vol. 22 ›› Issue (9): 1535.

甲烷无氧芳构化催化剂的活性相生成研究

马丁, 苏玲玲, 舒玉瑛, 徐奕德, 包信和

中国科学院大连化学物理研究所, 催化基础国家重点实验室, 大连 116023

收稿日期:2000-07-05 出版日期:2001-09-24 发布日期:2001-09-24
通讯作者: 包信和(1959年出生),男,博士,研究员,博士生导师,从事催化和表面化学研究.E-mail:xhbao@dicp.ac.cn E-mail:xhbao@dicp.ac.cn
基金资助:
国家重点基础研究发展规划项目(G1999022400)资助

Formation of Active Phase of the Catalyst for the Reaction of Methane Aromatization

MA Ding, SU Ling-Ling, SHU Yu-Ying, XU Yi-De, BAO Xin-He

State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, China

Received:2000-07-05 Online:2001-09-24 Published:2001-09-24

摘要/Abstract

摘要： 利用在线质谱分析检测了在各种催化剂上甲烷的程序升温表面反应(TPSR)过程中不同物种的行为.结果表明,MoO₃向Mo₂C的转变阻碍了甲烷的活化及其芳构化.如果这个转变过程在TPSR反应前发生,甲烷活化和苯生成的温度将大大降低(分别为760K和847K).通过比较担载在不同分子筛上钼物种的催化行为发现,甲烷的初始活化是这个反应速率的决定步骤.只有具备合适的钼价态,Bro-nsted酸性以及特殊的分子筛孔道结构的催化剂才能使甲烷芳构化反应高效进行.

关键词: 甲烷芳构化, 诱导期, Mo₂C, MCM-22, ZSM-5, TPSR

Abstract: The behavior of different species during the temperature programmed surface reaction (TPSR) of methane over various catalysts is traced by an on line mass spectrometer. It is demonstrated that the transformation of MoO₃ to molybdenum carbide hinders the activation of methane as well as the succeeding aromatization in the TPSR. If this transformation process is done before the reaction, the temperature needed for methane activation and benzene formation will be greatly lowered(760 Kand 847 K, respectively). It is strongly suggested that molybdenum carbide is one of the active center of this catalytic process.

Key words: Methane aromatization, Induction period, Molybdenum carbide, MCM₂₂, ZSM₅, TPSR

中图分类号:

O643

TrendMD:

马丁, 苏玲玲, 舒玉瑛, 徐奕德, 包信和. 甲烷无氧芳构化催化剂的活性相生成研究. 高等学校化学学报, 2001, 22(9): 1535.

MA Ding, SU Ling-Ling, SHU Yu-Ying, XU Yi-De, BAO Xin-He . Formation of Active Phase of the Catalyst for the Reaction of Methane Aromatization. Chem. J. Chinese Universities, 2001, 22(9): 1535.

[1]	姚伊婷, 吕佳敏, 余申, 刘湛, 李昱, 李小云, 苏宝连, 陈丽华. 等级孔微孔-介孔Fe₂O₃/ZSM-5中空分子筛催化材料的制备及催化苄基化性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(8): 20220090.
[2]	高晓乐, 王家信, 李志芳, 李艳春, 杨冬花. 复合材料NiO_x-ZSM-5的制备及微生物电解池催化析氢性能[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(9): 2886.
[3]	李健, 于明明, 孙源, 冯文华, 冯兆池, 吴剑峰. 水溶液pH对甲烷低温氧化制备甲醇的影响[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(3): 776.
[4]	於霞, 宋晨海, 郭向可, 薛念华, 丁维平. HZSM-5分子筛中邻近酸中心上的协同催化作用[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(1): 239.
[5]	郭淑佳, 王森, 张莉, 秦张峰, 王鹏飞, 董梅, 王建国, 樊卫斌. ZSM-5分子筛酸位分布及其甲醇制烯烃催化性能的定向管理与调控[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(1): 227.
[6]	王影, 孙传胤, 王润伟, 张震东, 张大明, 张宗弢, 裘式纶. 双亲型Ti/ZSM-5分子筛催化剂的制备及氧化脱硫性能[J]. 高等学校化学学报, 2019, 40(6): 1265.
[7]	边凯, 候章贵, 段欣瑞, 李孝国, 常洋, 曹辉, 张安峰, 郭新闻. 二维HZSM-5纳米片的合成及催化苯与稀乙烯烷基化制乙苯[J]. 高等学校化学学报, 2019, 40(4): 784.
[8]	孙思齐,王影,孙传胤,王润伟,张震东,张宗弢,裘式纶. 碗状双亲型ZSM-5分子筛负载金纳米粒子的制备及催化性能[J]. 高等学校化学学报, 2019, 40(12): 2436.
[9]	张瑞珍, 温少波, 邢普, 赵欣, 王志翔, 韩培德, 赵亮富. HZSM-5/SAPO-11复合分子筛的制备、表征及在异丁烷芳构化反应中的催化性能[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(1): 126.
[10]	张瑞珍, 王翠, 邢普, 温少波, 王剑, 赵亮富, 李玉平. 多级孔HZSM-5分子筛催化剂的制备及低碳烃芳构化应用[J]. 高等学校化学学报, 2015, 36(4): 725.
[11]	万海, 张小雨, 张若杰, 张晓彤, 宋丽娟. 高效ZSM-5-L二元复合分子筛的合成及正戊烷芳构化性能[J]. 高等学校化学学报, 2014, 35(10): 2220.
[12]	张强, 徐少军, 孟晓静, 杨文慧, 李春义, 山红红, 杨朝合. 预先负载原料法的制备过程对复合分子筛形成的影响[J]. 高等学校化学学报, 2013, 34(4): 782.
[13]	贺丽芳, 刘建东, 黄伟, 李哲. 制备方法对Mn-Ce/ZSM-5催化剂低温选择性催化还原NO性能的影响[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(11): 2532.
[14]	张前, 陈春影, 丁双, 张文婷, 许迪欧, 唐晓建, 王润伟, 姜日花, 张宗弢, 裘式纶. 一步水热合成Mn-ZSM-5纳米分子筛及其性能[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(03): 453.
[15]	张帆, 聂颖颖, 缪长喜, 乐英红, 华伟明, 高滋. Cr/NaZSM-5催化剂上CO₂氧化丙烷脱氢反应[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(01): 96.