复杂中空结构材料的构筑及能源应用

doi:10.7503/cjcu20220689

摘要/Abstract

摘要：

随着能源问题的日益突显, 开发新型多功能材料以满足能源存储与转换应用的需求变得尤为重要. 在众多功能材料中, 复杂中空结构材料由于其独特的结构和物理化学特性而备受关注. 本文综合评述了复杂中空结构材料的普适性构筑方法(硬模板法、软模板法、自模板法、次序模板法和选择性刻蚀法)及在能源方面的应用(锂/钠/钾离子电池、锂硫电池、超级电容器、电催化、光催化及染料敏化电池等). 最后, 对复杂空心结构研究领域存在的问题及未来的发展方向进行了展望.

关键词: 复杂空心结构, 模板, 能量存储, 能源转换

Abstract:

The increasing energy demand makes it necessary to develop novel multifunctional materials to meet the requirements of energy storage and conversion. Among various functional materials， intricate hollow structured materials have received extensive attention due to their unique structure and physicochemical properties. In this review， the synthesis strategies and energy applications of intricate hollow structured materials are summarized. The synthesis strategies are mainly divided into five categories： hard templating， soft templating， self-templating， sequential templating and selective etching methods. The applications of intricate hollow structures include lithium-/sodium-/potassium-ion batteries， lithium-sulfur batteries， supercapacitors， electrocatalysis， photocatalysis and dye-sensitized solar cells. Finally， the existing problems and future research directions for intricate hollow structures are discussed.

Key words: Intricate hollow structure, Template, Energy storage, Energy conversion

中图分类号:

O611

TrendMD:

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图/表 20

Table 1 Summary of different synthesis methods

Method	Feature	Strength	Weakness	Example
Hard⁃templating	Well controlled size， shell number， shell thickness， etc.	Simple， effective， and straightforward	Complex synthesis process	SiO₂， carbon， polyaniline， TiO₂， Fe₃O₄， SnO₂， etc.
Soft⁃templating	Micelles and vesicles as soft templates	Facile and convenient synthesis	Highly sensitive to the synthesis parameters	Especially useful for chemically and thermodynamically unstable materials
Self⁃templating：ostwald ripening	Depending on material dissolution and re⁃deposition	Relatively simple synthesis	Relatively few examples	Cu₂O， TiO₂， SnO₂， etc.
Self⁃templating： galva⁃nic replacement	Based on the electronegativity difference of different metals	Rich and well⁃defined morphologies	Limited to metals， especially precious metals	Metal（especially precious metal）
Self⁃templating： thermal induced hollowing	Depending on thermal treatment⁃induced matter relocation	Simple synthesis process， easy for scale up	Difficulty in delicate control of the structure	Various transition metal oxides， metal sulfides
Sequential templating	The template with rich precursor acts as "sequential template" multiple times	Well controlled structure， relatively easy synthesis	—	Metal oxides， metal sulfides， metal phosphides， etc.
Selective etching	The parent materials having “soft regions” and “hard regions”	Precise structure control	Highly dependent on synthetic conditions such as pH	SiO₂， organosilica， polymer， carbon， Prussian blue， CoSn（OH）₆， ZnSn（OH）₆， etc.

Fig.1 Schematic synthesis of multi⁃shell hollow spheres via hard⁃templating(A), TEM images of single⁃shell(B), double⁃shell(C) and triple⁃shell(D) TiO2 hollow spheres[47]（B）—（D） Copyright 2014， Wiley-VCH.

Fig.2 TEM images of single⁃shell(A), double⁃shell(B), triple⁃shell(C), invaginated double⁃shell(D), endo⁃invaginated double⁃shell(E) and invaginated triple⁃shell(F) hollow carbon spheres[44]Copyright 2015， American Chemical Society.

Fig.3 Schematic synthesis of double⁃shell hollow spheres using porous hollow spheres as the hard templates(A), TEM images of double⁃shell TiO2 hollow spheres(B, C)[50]（B），（C） Copyright 2005， Wiley-VCH.

Fig.4 Schematic illustration for the shell⁃by⁃shell soft⁃templating synthesis of MOF multi⁃shell hollow spheres(A), TEM images of MOF single⁃shell(B), double⁃shell(C) and triple⁃shell(D) hollow spheres[55]Copyright 2020， Wiley-VCH.

Fig.5 Schematic illustrations for the synthesis of (Cu2O@) n Cu2O(n=1—4) yolk@shell structures(A), TEM images of the(Cu2O@) n Cu2O with two(B) and three shells(C)[62]Copyright 2012， American Chemical Society.

Fig.6 Schematic synthesis of Au hollow shells via galvanic replacement(A), TEM images of Au hollow shells(B) and Au nanotubes(C)[64], schematic synthesis of noble metal nanotubes with co⁃axial, multiple walls(D), SEM image Au/Ag double⁃walled nanotubes(E)[66]（A）—（C） Copyright 2002， American Chemical Society；（D），（E） Copyright 2004， Wiley-VCH.

Fig.7 Schematic illustration for the formation of γ⁃Fe2O3 solid spheres(A), hollow spheres(B), yolk@shell spheres(C), double⁃shell hollow spheres(D), and yolk@double shell spheres(E) via non⁃equilibrium heat treatment induced heterogeneous contraction[68]Copyright 2010， the Royal Society of Chemistry.

Fig.8 Schematic synthesis of Fe⁃Cr⁃O multi⁃shell hollow spheres(A), formation mechanism of Fe⁃Cr⁃O multi⁃shell hollow spheres(B), HAADF⁃STEM images and the corresponding EDS elemental mappings of Fe⁃Cr⁃O⁃3/1(C) and Fe⁃Cr⁃O⁃1/3(D)[76]Copyright 2022， the Royal Society of Chemistry.

Fig.11 Schematic representation for fabrication of SiO2 multi⁃shell hollow spheres(A), TEM images of SiO2 multi⁃shell hollow spheres with two(B), four(C) and eight(D) shells[93]Copyright 2019， American Chemical Society.

Fig.12 SEM(A) and TEM(B) images of solid resin spheres, TEM images of hollow resin spheres with one(C), two(D), three(E), four(F), five(G), six(H) and seven(I) shells, schematic synthesis process of multi⁃shell hollow resin spheres(J)[95]Copyright 2017， American Chemical Society.

Fig.13 Schematic synthesis of single⁃shell, double⁃shell, and triple⁃shell hollow MIL⁃101 crystals(A), TEM images of single⁃shell(B), double⁃shell(C) and triple⁃shell(D) hollow MIL⁃101 crystals[98]Copyright 2017， Wiley-VCH.

Table 2 Typical intricate hollow structured materials and their application

Application	Material	Synthesis method	Advantages	Ref.
Lithium⁃ion battery	Si/CoFe₂O₄	Sequential templating	Volume change buffering； reduced ion transport path	［101］
Sodium⁃ion battery	Na₃（VOPO₄）₂F	Soft⁃templating		［102］
Alkaline battery	NiS₂	Sequential templating		［103］
Li⁃S battery	Double⁃shell hollow carbon spheres	Hard⁃templating	High S loading， soluble poly⁃ sulfides confinement	［104］
Supercapacitor	Carbon	Hard⁃templating	High specific surface area， more reactive sites， superior stability	［105］
	MnO₂@Co⁃Ni LDH	Self⁃templating		［106］
	Co₃O₄/NiCo₂O₄	Self⁃templating		［107］
Electrocatalysis	Ni⁃Fe LDH	Self⁃templating	Cascade reaction， high selec⁃ tivity， high catalyst loading	［108］
	Mn⁃Co oxyphosphide	Self⁃templating		［109］
	CoSe₂/（NiCo）Se₂	Self⁃templating		［110］
Photocatalysis	ZnS⁃CdS	Self⁃templating	Architectural stability， multiple scattering of light， fast mass transfer	［111］
	TiO₂⁃Cu _x O	Sequential templating		［112］
	TiO₂/SrTiO₃	Sequential⁃templating		［113］
Dye⁃sensitized solar cells	SiO₂/TiO₂	Hard⁃templating	Better light harvesting， fast electron transport， high specific surface area	［114］
	TiO₂⁃SnO₂	Self⁃templating		［115］
	ZnO	Sequential templating		［89］

Fig.14 TEM images of single⁃shell(A), double⁃shell(B) and triple⁃shell(C) V2O5 hollow spheres, discharge⁃charge profiles of triple⁃shell V2O5 hollow spheres at 1000 mA/g(D), cycling performances of triple⁃shell V2O5 hollow spheres and its control samples at 1000 mA/g(E)[122]Copyright 2016， Nature Publishing Group.

Fig.15 TEM image of branched hollow porous carbon(A) and cycling performance of the branched hollow porous carbon at 5 A/g(B)[105], SEM image(C), TEM image(D) and cycling performance(E) of the MnO2@Co⁃Ni LDH[106]（A），（B） Copyright 2022， Elsevier；（C）—（E） Copyright 2019， Elsevier.

Fig.16 Schematic synthesis of single⁃shell and double⁃shell Ni⁃Fe LDH nanocages(A), TEM image of double⁃shell Ni⁃Fe LDH nanocages(B), and overpotentials of single⁃shell and double shell Ni⁃Fe LDH nanocages at 20 and 50 mA/cm2(C)[108]Copyright 2020， Wiley-VCH.

Fig.17 TEM images of single⁃shell(A), double⁃shell(B), and triple⁃shell(C) ZnS⁃CdS rhombic dodecahedral cages, J⁃V curves(D) and incident photon⁃to⁃current conversion efficiencies(E) of ZnS⁃CdS multi⁃shell rhombic dodecahedral cages[111]Copyright 2018， Elsevier.

Fig.18 Schematic illustration of light scattering in single⁃shell and double⁃shell SiO2/TiO2 hollow spheres(A), incident photon⁃to⁃current efficiency of DSSCs(B)[114]Copyright 2014， American Chemical Society.

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