Gd2ZnTiO6∶Dy3+, Eu3+单基质白光荧光粉的制备与发光性能

doi:10.7503/cjcu20220029

摘要/Abstract

摘要：

采用溶胶-凝胶法制备出Dy³⁺, Eu³⁺共掺杂Gd₂ZnTiO₆白光荧光粉. 通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、光致发光(PL)光谱对荧光粉的物相、形貌及荧光性质进行了表征. 结果表明, 所制备的样品均为双钙钛矿结构, 属于单斜晶系(空间群: P2₁/n), 形貌为2~5 μm无规则形状的颗粒. 在392 nm近紫外光的激发下, Gd₂ZnTiO₆∶Dy³⁺,Eu³⁺荧光粉展现出Dy³⁺的蓝光、黄光发射以及Eu³⁺的特征红光发射. 此外, 通过调节Dy³⁺和Eu³⁺的掺杂浓度, 可实现低色温的暖白光发射. 基于样品优异的荧光性能, 该荧光粉在近紫外激发白光LED中具有一定的开发潜力.

关键词: 溶胶-凝胶法, Dy³⁺, Eu³⁺共掺杂Gd₂ZnTiO₆, 白光荧光粉

Abstract:

Dy³⁺，Eu³⁺ codoped Gd₂ZnTiO₆ white light-emitting phosphors were prepared by a facile sol-gel method. The phase， morphology and optical properties of these phosphors were characterized by X-ray diffraction（XRD）， scanning electron microscopy（SEM） and photo-luminescence（PL） spectroscopy. The results showed that the obtained Dy³⁺，Eu³⁺ codoped perovskite Gd₂ZnTiO₆∶Dy³⁺，Eu³⁺ phosphors crystallized in the monoclinic space group P2₁/n and were composed of irregular particles with the size of 2—5 μm. Under the excitation of 392 nm near-UV light， Gd₂ ZnTiO₆∶Dy³⁺，Eu³⁺ phosphors exhibited not only yellow and blue luminescence of Dy³⁺， but also characte-ristic red emissions of Eu³⁺. Besides， the obtained samples achieved warm white-light emissions with lower correlated color temperature values by changing the doping concentration of Dy³⁺ and Eu³⁺ ions. Based on their excellent fluorescence properties， Gd₂ZnTiO₆∶Dy³⁺， Eu³⁺ phosphors have potential application in UV-pumped white light-emitting devices．

Key words: Sol-gel method, Dy³⁺, Eu³⁺ codoped Gd₂ZnTiO₆, White light-emitting phosphor

中图分类号:

O611.3

TrendMD:

蒋小康, 周琦, 周恒为. Gd₂ZnTiO₆∶Dy³⁺, Eu³⁺单基质白光荧光粉的制备与发光性能. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220029.

JIANG Xiaokang, ZHOU Qi, ZHOU Hengwei. Synthesis and Luminescence Properties of Gd₂ZnTiO₆∶Dy³⁺， Eu³⁺ Single Phase White Light-emitting Phosphors. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(6): 20220029.

图/表 11

Fig.1 Rietveld refinement of powder XRD pattern of Gd1.8ZnTiO6∶0.06Dy3+,0.14Eu3+

Fig.2 XRD patterns of Gd2-2x ZnTiO6∶2xDy3+

Fig.3 XRD patterns of Gd2(0.97－y)ZnTiO6∶0.06Dy3+,2yEu3+(A) and the magnified XRD patterns at 2θ=31°—35°(B)

Fig.4 SEM images of phosphor of Gd2ZnTiO6(A), Gd1.94ZnTiO6∶0.06Dy3+(B) andGd1.8ZnTiO6∶0.06Dy3+,0.14Eu3+(C)

Fig.5 Excitation(left) and emission(right) spectra of Gd1.94ZnTiO6∶0.06Dy3+Inset shows the emission intensity variations at 483 nm and 578 nm as a function of Dy3+ ion concentration.

Fig.6 Excitation(left) and emission(right) spectra of Gd1.8ZnTiO6∶0.06Dy3+,0.14Eu3+

Fig.7 Emission spectra of Gd2(0.97?y)ZnTiO6∶0.06Dy3+,2yEu3+Inset shows the emission intensity variations at 485， 513， 534， 578， 590 and 615 nm as a function of Eu3+ ion concentration.

Fig.8 Iso/Is?Cn/3 fitting curves of Gd2(0.97?y)ZnTiO6∶0.06Dy3+,2yEu3+(A) n=6; (B) n=8; (C) n=10.

Fig.9 Energy level diagram of Dy3+ and Eu3+ in Gd2(0.97?y)ZnTiO6∶0.06Dy3+,2yEu3+phosphors

Fig.10 Color coordinates of Gd2(0.97?y)ZnTiO6∶ 0.06Dy3+,2yEu3+(y=0, 0.01, 0.03, 0.05, 0.07, 0.09, 0.11)

Table 1 CIE and CCT values of the Gd2(0.97－y)ZnTiO6∶0.06Dy3+,2yEu3+ phosphors

Point	Sample	CIE（x， y）	CCT/K
A	Gd_1.94ZnTiO₆∶0.06Dy³⁺	（0.32617， 0.38954）	5714
B	Gd_1.92ZnTiO₆∶0.06Dy³⁺，0.02Eu³⁺	（0.2939， 0.34263）	7400
C	Gd_1.88ZnTiO₆∶0.06Dy³⁺，0.06Eu³⁺	（0.3001， 0.34609）	7026
D	Gd_1.84ZnTiO₆∶0.06Dy³⁺，0.10Eu³⁺	（0.3307， 0.37191）	5562
E	Gd_1.80ZnTiO₆∶0.06Dy³⁺，0.14Eu³⁺	（0.38379， 0.37049）	3864
F	Gd_1.76ZnTiO₆∶0.06Dy³⁺，0.18Eu³⁺	（0.46508， 0.44112）	2855
G	Gd_1.72ZnTiO₆∶0.06Dy³⁺，0.22Eu³⁺	（0.47819， 0.43184）	2617

参考文献 32

1	Oh J. R.， Cho S. H.， Lee Y. H.， Do Y. R.， Opt. Express， 2009， 17（9）， 7450—7455
2	Dai Q. L.， Foley M. E.， Breshike C. J.， Lita A.， Strouse G. F.， J. Am. Chem. Soc.， 2011， 133（39）， 15475—15486
3	Jang H. S.， Kim H. Y.， Kim Y. S.， Lee H. M.， Opt. Express， 2012， 20（3）， 2761—2771
4	George N. C.， Denault K. A.， Seshadri R.， Annu. Rev. Mater. Res.， 2013， 43， 481—501
5	Sun J. Y.， Sun Y. N.， Zeng J. H.， Du H. Y.， J. Phys. Chem. Solids， 2013， 74（7）， 1007—1011
6	Li T.， Li P. L.， Wang Z. J.， Xu S. C.， Bai Q. Y.， Yang Z. P.， RSC Adv.， 2015， 5（88）， 71735—71742
7	Lv W. Z.， Guo N.， Jia Y. C.， Zhao Q.，You H. P.， Opt. Mater.， 2013， 35（5）， 1013—1018
8	Wang Z.， Li P.， Guo Q.， Yang Z.， Mater. Res. Bull.， 2014， 52， 30—36
9	Li S. L.， Liu X. M.， Tang X. H.， Feng J. C.， Xie W. J.， Chin. J. Appl. Chem.， 2017， 34（10）， 1186-1194
	李帅龙，刘小明，唐星华，冯景春，谢伟杰. 应用化学， 2017， 34（10）， 1186—1194
10	Xie H. D.， Guo T.， Su B. B.， Liu N.， Chen L. J.， Zhao Y. J.， Journal of Silicate， 2019， 47（8）， 1160—1166
	谢会东，郭韬，苏彬彬，刘宁，陈利君，赵亚娟. 硅酸盐学报， 2019， 47（8）， 1160—1166
11	Chen W.， Liu Z. C.， Shen L. L.， Shen C. Y.， J. Mater. Sci.， 2019， 54（5）， 4056—4072
12	Sharma S.， Brahme N.， Bisen D. P.， Pradeep D.， Gupta R.， Opt. Laser Technol.， 2021， 135（4）， 106682
13	Sehrawat P.， Malik R. K.， Punia R.， Sanjeev M.， J. Mater. Sci. Mater. Electron.， 2021， 32（18）， 23486—23499
14	Kumar A.， Singh D. K.， Manam J.， J. Mater. Sci. Mater. Electron.， 2019， 30（3）， 2360—2372
15	Lai J. N.， Long Z. W.， Qiu J. B.， Zhou D. C.， Zhou J. H.， Zhu C. C.， Hu S. H.， Zhang K.， Wang Q.， J. Am. Ceram. Soc.， 2020， 103（1）， 335—345
16	Wu H. Y.， Li H. M.， Jiang L. H.， Pang R.， Zhang S.， Li D.， Liu G. Y.， Li C. Y.， Feng J.， Zhang H. J.， J. Rare Earths， 2021， 39（3）， 277—283
17	Zhao M. X.， Zhao Z. J.， Yu L. X.， Yang L. Q.， Li G. H.， J. Mater. Sci. Mater. Electron.， 2018， 29（3）， 1—5
18	Zhou Z. Z.， Liu G. H.， Ni J.， Liu W. L.， Opt. Mater. Express， 2018， 8（11）， 3526—3542
19	Farooq U.， Zhao Z.， Sui Z. L.， Gao C.， J. Alloys Compounds， 2019， 778（25）， 942—950
20	Chen H.， Lin H.， Huang Q. M.， Huang F.， Xu J.， Wang B.， Lin Z. B.， Zhou J. C.， Wang Y. S.， J. Mater. Chem. C， 2016， 4（12）， 2374—2381
21	Lee S. H.， Cha Y. J.， Kim H.， Lee S. Su J.， RSC Adv.， 2018， 8（20）， 11207—11215
22	Ding N.， Liu Q.， Wang L. X.， Zhang L.， J. Mater. Sci. Mater. Electron.， 2018， 29， 4122—4127
23	Ji C. Y.， Huang Z.， Wen J.， Zhang J. L.， J. Alloys Compounds， 2019， 788， 1127—1136
24	Li J. C.， Liao J. S.， Wen H. R.， Kong L. Y.， Journal of Luminescence， 2019， 213， 356—363
25	Xie J. H.， Ding N.， Li X. B.， Huang W. T.， J. Mater. Sci. Mater. Electron.， 2019， 30（19）， 17923—17932
26	Han X.， Preparation and Characterization of Rare Earth Fluoride Micro/nano Materials，Changchun University of Science and Technology， Changchun， 2012
	韩厦. 稀土氟化物微米/纳米材料的制备与表征，长春：长春理工大学， 2012
27	Blasse G.， J. Chem. Phys.， 1969， 51（8）， 3252—3254
28	Blasse G.， J.Solid State Chem.， 1986， 62（2）， 207—211
29	Dexter D. L.， Schulman J. H.， J. Chem. Phys.， 1954， 22（6）， 1063—1070
30	Van Uitert.， L G.， J. Electrochem. Soc.， 1967， 114（10）， 1048—1053
31	McCamy C. S.， Color Res. Appl.， 1992， 17（2）， 142—144
32	Sarkar J.， Mondal S.， Panja S.， Dey I.， Sarkar A.， Ghorai U. K.， Mater. Res. Bull.， 2019， 112， 314—322

[1]	李义山, 郭亮, 彭思凡, 张庆茂, 张瑜皓, 徐诗淇. 钴掺杂锰酸镧光催化剂的第一性原理与可见光响应光催化性能研究[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(6): 1881.
[2]	韩延东, 韩明勇, 杨文胜. 溶胶-凝胶法构筑介孔二氧化硅纳微结构[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(4): 965.
[3]	韩洪晶,葛芹,陈彦广,王海英,赵宏志,王怡真,张亚男,邓冀童,宋华,张梅. Ca₁_-xPr_xFeO₃催化热解甘蔗渣木质素制备酚类化合物[J]. 高等学校化学学报, 2020, 41(2): 331.
[4]	张书铭, 罗建辉, 夏碧波, 李远洋, 何玫莹, 江波. 溶胶-凝胶法制备超亲水型低折射率膜层材料[J]. 高等学校化学学报, 2018, 39(6): 1342.
[5]	罗健辉, 杨洁, 李远洋, 贺利鹏, 江波. 双球状双亲纳米SiO₂粒子的合成[J]. 高等学校化学学报, 2018, 39(10): 2170.
[6]	杨涛, 程铁欣, 周广栋. Ag⁺,Sr²⁺,Yb³⁺双掺杂对Ca₃ Co₄ O_9-δ热电性能的影响[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(8): 1309.
[7]	杨涛, 程铁欣, 周广栋. Ag/Yb掺杂对Ca₃Co_3.9Cu_0.1O₉_-δ热电性能的影响[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(3): 335.
[8]	倪洁, 魏恒勇, 卜景龙, 刘会兴, 崔燚, 吕东风, 魏颖娜, 张利芳. 氨气还原氮化法制备有序介孔TiN粉体及其电化学性能[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(3): 355.
[9]	何玫莹, 罗健辉, 杨博文, 夏碧波, 李远洋, 张书铭, 江波. 溶胶-凝胶法制备疏水型超低折射率膜层材料[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(11): 2077.
[10]	夏延洋, 卜天同, 王立成, 朱万春, 杨胥薇, 包强, 郝萌萌, 程东东, 王振旅. 镍硅基催化剂上偏三甲苯的加氢脱烷基反应[J]. 高等学校化学学报, 2016, 37(12): 2215.
[11]	尹红, 周丹, 丛丽娜, 谢海明, 仇永清. MoO₂/C共包覆Si/石墨复合锂离子电池负极材料的研究[J]. 高等学校化学学报, 2015, 36(10): 1990.
[12]	徐鹏, 李佑稷, 刘晨, 李铭, 邓瑞成. 钒掺杂介孔二氧化钛的制备及可见光催化性能[J]. 高等学校化学学报, 2014, 35(9): 1954.
[13]	陈连喜, 李洁, 李曦, 翟鹏程, 张江涛, 张中明. 高度单分散聚乙烯基倍半硅氧烷球形纳米粒子的制备及性能[J]. 高等学校化学学报, 2013, 34(6): 1460.
[14]	刘云鸿, 李光吉, 罗熙雯, 彭新艳, 王立莹. UV光引发表面接枝两性离子水凝胶层的制备及抗细菌黏附性能[J]. 高等学校化学学报, 2013, 34(6): 1527.
[15]	蒋里锋, 冯魏良, 黄培. 溶胶-凝胶法在聚酰亚胺衬底上制备c轴取向ZnO薄膜[J]. 高等学校化学学报, 2013, 34(3): 532.

Gd₂ZnTiO₆∶Dy³⁺, Eu³⁺单基质白光荧光粉的制备与发光性能

Synthesis and Luminescence Properties of Gd₂ZnTiO₆∶Dy³⁺， Eu³⁺ Single Phase White Light-emitting Phosphors

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