含 硒 表 界 面 化 学

doi:10.7503/cjcu20200572

摘要/Abstract

摘要：

硒是人体必需的一种微量元素, 本课题组近年的研究表明含硒化学键具有诸多独特的化学性质. 二硒键具有氧化还原双重响应性, 同时是一类光响应的动态共价键, 能够在可见光辐照下发生可逆的交换反应. 将含硒化学键这些独特的性质与表界面化学相结合可以赋予体系独特的响应行为. 本文综合评述了本课题组近年来在含硒表界面化学领域的研究进展: 采用单分子力谱揭示了含硒化学键相互作用的力学规律; 通过表界面化学实现了二硒键动态平衡的调控; 基于二硒键氧化还原及可见光响应性实现了表界面可逆修饰、二维材料功能化及层层组装膜材料的制备, 在生物医用、液体输运等领域具有潜在应用价值.

关键词: 硒, 表界面, 动态共价键, 刺激响应

Abstract:

Selenium is an essential element to human body. Our research group has recently revealed many unique features of selenium-containing bonds. For instance， diselenide bond has dual redox response， and it is also a type of dynamic bond which can undergo exchange reaction under visible light irradiation. Combing those interesting properties of selenium-containing bonds with surface/interface chemistry can endow system with unique responsive behaviors. This article reviews the recent progresses we made in the field of selenium-containing surface/interface chemistry. We used single molecule force spectroscopy to study the nature of selenium-containing bonds in the force point of view， and used interface chemistry to modulate the equilibrium of diselenide dynamic exchange reaction. Additionally， we achieved reversible surface modification， two- dimensional material functionalization and layer-by-layer nanocomposite film fabrication based on the redox and light response of diselenide bond， which may find potential applications in fields like biomedical research and liquid transfer.

Key words: Selenium, Surface/interface, Dynamic covalent bond, Stimuli response

中图分类号:

O613.52

TrendMD:

夏嘉豪, 许华平. 含硒表界面化学. 高等学校化学学报, 2021, 42(4): 997.

XIA Jiahao, XU Huaping. Selenium-containing Surface/interface Chemistry. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(4): 997.

图/表 6

Fig.1 Selenium?containing surface/interface chemistry

Fig.2 Single molecule force spectroscopy of gold?chalcogen interaction[29](A) The structure of sulfide, selenide, telluride containing A?B?A type of polymer; (B) single chain stretching of PEG?PUX?PEG from the gold substrate, from left to right, X=S, Se, Te, respectively; (C) typical force?extension curves for the breaking of Au?S, Au?Se, Au?Te interactions(from left to right); the black dashed lines are worm?like chain fits; (D) estimations of distance between adjacent sawtooth peaks in the stretching curves of (C); (E) force distributions of the sawtooth peaks for the breaking of Au?S, Au?Se, Au?Te interactions(from left to right).Copyright 2019, Wiley-VCH.

Fig.3 Diselenide interface exchange reaction and the modulation of dynamic equilibrium[38](A) Scheme of diselenide interface exchange reaction and the modulation of dynamic equilibrium; (B) oil/water interface diselenide exchange model based on pendant drop test; (C) DLS and TEM results of mPEGSeSePS assemblies; (D) GPC spectra before and after light irradiation.Copyright 2016, the Royal Society of Chemistry.

Fig.4 Osmotic pressure response of diselenide?containing polymeric vesicles and its controlled release application[40](A) Scheme of osmotic pressure response of diselenide?containing polymeric vesicles; (B) synthesis of two types of polymers mPEGSeSePS and mPEGCOOPS; (C) SEM images of mPEGSeSePS assemblies before(left) and after(right) adding NaCl; (D) TEM images of mPEGSeSePS assemblies before(left) and after(right) adding NaCl; (E) 1H NMR spectra of mPEGSeSePS assemblies with and without NaCl; (F) GPC spectra of mPEGSeSePS assemblies with and without NaCl.Copyright 2019, American Chemical Society.

Fig.5 Surface modification based on diselenide dynamic chemistry[41](A) Scheme of the surface modification based on diselenide dynamic chemistry; (B) characterization of surface Se element distribution by ToF?IMS; (C) XPS Se3d spectrum of PDMS?NHCOSeSe; (D) reversible adjustment of surface wettability via diselenide exchange reaction between hydrophilic and hydrophobic diselenide compounds; (E) light driven liquid motion based on diselenide exchange reaction.Copyright 2019, Wiley?VCH.

Fig.6 Using LbL to construct selenium?containing nanofilm materials[50](A) Schematic demonstration of the preparation steps; (B) response of the film to H2O2 monitored by UV?Vis spectra; (C) the ability of the film to decrease oxygen radicals in water for different numbers of build?up steps.Copyright 2013, Wiley?VCH.

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