基于咔唑羧酸配体构筑铁基金属有机框架及其对CO2/CH4混合气体的分离性质

doi:10.7503/cjcu20200460

高等学校化学学报 ›› 2020, Vol. 41 ›› Issue (11): 2415.doi: 10.7503/cjcu20200460

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基于咔唑羧酸配体构筑铁基金属有机框架及其对CO₂/CH₄混合气体的分离性质

夏雨沛¹, 王晨雪¹, 郑金玉³, 李娜¹(), 常泽¹^,²(), 卜显和¹

^1.南开大学材料科学与工程学院, 天津市金属与分子基材料化学重点实验室, 天津 300350
^2.中国科学院福建物质结构研究所, 结构化学国家重点实验室, 福州 350002
^3.中国石化石油化工科学研究院, 催化材料与反应工程国家重点实验室, 北京 100083

收稿日期:2020-07-16 出版日期:2020-11-10 发布日期:2020-11-06
通讯作者: 李娜 E-mail:lina@nankai.edu.cn;changze@nankai.edu.cn
作者简介:常泽, 男, 博士, 副教授, 主要从事多孔晶态材料的功能导向构筑与性能研究. E-mail: changze@nankai.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(批准号(21671112);21905142)和中国石化石油化工科学研究院开放基金资助

Construction of a Fe-MOF Based on Carbazole-carboxylate Ligand for CO₂/CH₄ Separation

XIA Yupei¹, WANG Chenxue¹, ZHENG Jinyu³, LI Na¹(), CHANG Ze¹^,²(), BU Xianhe¹

^1.Tianjin Key Laboratory of Metal and Molecule?Based Material Chemistry，School of Materials Science and Engineering，Nankai University，Tianjin 300350，China
^2.State Key Laboratory of Structural Chemistry，Fujian Institute of Research on the Structure of Matter，Chinese Academy of Sciences，Fujian 350002，China
^3.State Key Laboratory of Catalytic Materials and Reaction Engineering，Research Institute of Petroleum Processing，SINOPEC，Beijing 100083，China

Received:2020-07-16 Online:2020-11-10 Published:2020-11-06
Contact: LI Na E-mail:lina@nankai.edu.cn;changze@nankai.edu.cn
Supported by:
Supported by the National Natural Science Foundation of China(21671112);the Foundation of Research Institute of Petroleum Processing, SINOPEC, China

1. ESM to 2415-2420.pdf(466KB)

摘要/Abstract

摘要：

通过咔唑羧酸配体(H₃L)与三核铁簇[Fe₃(μ₃-O)(CH₃COO)₆]在水热条件下反应, 合成了具有三维骨架结构的铁基金属有机框架(1). 气体吸附实验结果表明, 化合物1具有高的比表面积且对CO₂的吸附量大于对CH₄的吸附量. 理想溶液吸附理论(IAST)计算结果表明, 化合物1在100 kPa及温度分别为273和298 K下对CO₂/CH₄(体积比为0.5∶0.5)混合气体的分离比分别为3.52和3.15, 预示其可以作为一种CO₂/CH₄分离型材料.

关键词: 金属有机框架, 铁基金属有机框架, 咔唑, 气体吸附分离

Abstract:

A Fe-MOF（metal-organic framework）（1） was synthesized using 4，4′，4″-（9H-carbazole-3，6，9-triyl）-tribenzoic acid（H₃L） and ［Fe₃（μ₃-O）（CH₃COO）₆］ cluster under solvothermal condition. The structure of the ompound 1 was characterized by X-ray crystallography. Compound 1 possessed a 3D framework with a high specific area. The IAST（Ideal Adsorbed Solution Theory） selectivity of compound 1 towards CO₂/CH₄（volume ratio 0.5∶0.5） is 3.52（273 K） and 3.15（298 K）， respectively. Gas sorption experiments reveal that compound 1 can serve as a candidate for CO₂/CH₄ separation.

Key words: Metal-organic framework（MOF）, Fe-based MOFs, Carbazole, Gas sorption and separation

中图分类号:

O614

TrendMD:

夏雨沛, 王晨雪, 郑金玉, 李娜, 常泽, 卜显和. 基于咔唑羧酸配体构筑铁基金属有机框架及其对CO₂/CH₄混合气体的分离性质. 高等学校化学学报, 2020, 41(11): 2415.

XIA Yupei, WANG Chenxue, ZHENG Jinyu, LI Na, CHANG Ze, BU Xianhe. Construction of a Fe-MOF Based on Carbazole-carboxylate Ligand for CO₂/CH₄ Separation. Chem. J. Chinese Universities, 2020, 41(11): 2415.

图/表 6

参考文献 24

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Empirical formula	C₆₆H₄₂Fe₃N₂O₁₆	Z	4
Formula weight	1280.52	ρ_calc/(g·cm^?3)	0.736
Temperature/K	120	μ/mm^?1	3.296
Crystal system	Monoclinic	Crystal size	0.21 mm×0.19 mm×0.17 mm
Space group	P2₁/n	Radiation	Cu Kα(λ=0.154 nm)
a/nm	2.01620(8)	Reflections collected	64475
b/nm	2.01406(7)	Independent reflections	21108(R_int=0.0962, R_sigma=0.1096)
c/nm	2.88000(9)	Data/restraints/parameters	21108/829/760
α/(°)	90	Goodness?of?fit on F²	1.635
β/(°)	99.068(3)	Final R indexes[I≥2σ(I)]	R₁=0.1682, wR₂=0.4403
γ/(°)	90	Final R indexes[all data]	R₁=0.2135, wR₂=0.4713
Volume/nm³	11.5488(7)

Empirical formula	C₆₆H₄₂Fe₃N₂O₁₆	Z	4
Formula weight	1280.52	ρ_calc/(g·cm^?3)	0.736
Temperature/K	120	μ/mm^?1	3.296
Crystal system	Monoclinic	Crystal size	0.21 mm×0.19 mm×0.17 mm
Space group	P2₁/n	Radiation	Cu Kα(λ=0.154 nm)
a/nm	2.01620(8)	Reflections collected	64475
b/nm	2.01406(7)	Independent reflections	21108(R_int=0.0962, R_sigma=0.1096)
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α/(°)	90	Goodness?of?fit on F²	1.635
β/(°)	99.068(3)	Final R indexes[I≥2σ(I)]	R₁=0.1682, wR₂=0.4403
γ/(°)	90	Final R indexes[all data]	R₁=0.2135, wR₂=0.4713
Volume/nm³	11.5488(7)

Fe(1)—O(2)^#1	0.1990(7)	Fe(2)—O(10)	0.1987(6)
Fe(1)—O(5)^#2	0.1988(9)	Fe(2)—O(11)	0.1997(6)
Fe(1)—O(8)^#3	0.2043(8)	Fe(2)—O(16)	0.1899(6)
Fe(1)—O(9)	0.1965(10)	Fe(3)—O(3)^#4	0.1982(8)
Fe(1)—O(15)	0.2004(9)	Fe(3)—O(7)^#3	0.1988(9)
Fe(1)—O(16)	0.1945(6)	Fe(3)—O(12)	0.1995(8)
Fe(2)—O(1)^#1	0.1968(6)	Fe(3)—O(13)	0.2043(9)
Fe(2)—O(4)^#4	0.2001(6)	Fe(3)—O(14)	0.1967(9)
Fe(2)—O(6)^#2	0.1994(6)	Fe(3)—O(16)	0.1908(6)

Fe(1)—O(2)^#1	0.1990(7)	Fe(2)—O(10)	0.1987(6)
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Fe(1)—O(8)^#3	0.2043(8)	Fe(2)—O(16)	0.1899(6)
Fe(1)—O(9)	0.1965(10)	Fe(3)—O(3)^#4	0.1982(8)
Fe(1)—O(15)	0.2004(9)	Fe(3)—O(7)^#3	0.1988(9)
Fe(1)—O(16)	0.1945(6)	Fe(3)—O(12)	0.1995(8)
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Fe(2)—O(4)^#4	0.2001(6)	Fe(3)—O(14)	0.1967(9)
Fe(2)—O(6)^#2	0.1994(6)	Fe(3)—O(16)	0.1908(6)

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基于咔唑羧酸配体构筑铁基金属有机框架及其对CO₂/CH₄混合气体的分离性质

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