Theoretical Calculation of Relationship Between Zeolite Confinement Effect and Adsorbed 2-13C-acetone 13C Chemical Shift

doi:10.7503/cjcu20230063

Abstract

Abstract:

The relationship between adsorbed 2-¹³C-acetone ¹³C chemical shift and zeolite confinement effect and acid strength（deprotonation energy， DPE） has been assessed by the quantum chemical calculation with the aim of decoupling the influence of acid site strength and zeolite confinement on the measured ¹³C chemical shift， both of which are key factors in zeolite catalysis. We found the hydrogen-bond complex exist for acetone adsorption independent of the location of the Brønsted acid sites. The calculational results show that although the ¹³C chemical shift of adsorbed acetone increases with the increase of zeolite intrinsic acid strength（DPE decreasing）， but a linear correlation is not present between them. For the Brønsted sites located in the zeolites with different pore sizes， the subtle difference in the DPE values would lead to significant differences in the ¹³C chemical shift， which demonstrated the zeolite pore confinement played a pivotal role in the measured ¹³C chemical shift in zeolite catalysis. The acetone adsorption energy increases with the decreasing of the zeolite pore size， which could reflect the strength of the zeolite pore confinement effect. Furthermore， a linear correlation is obtained for the ¹³C chemical shift of adsorbed acetone versus its adsorption energy， which can be used as a scale for quantitatively measuring the zeolite pore confinement effect.

Key words: Zeolite, Quantum chemical calculation, Confinement effect, Acid strength, Chemical shift

CLC Number:

O657.61

TrendMD:

XIONG Wenpeng, CHU Yueying, WANG Qiang, XU Jun, DENG Feng. Theoretical Calculation of Relationship Between Zeolite Confinement Effect and Adsorbed 2-¹³C-acetone ¹³C Chemical Shift[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(8): 20230063.

Figures/Tables 7

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	Bare zeolite				Acetone adsorption
Cluster model	Q_H1/\|e\|	r_O1—H1/nm	∠Al1⁃O1⁃Si1/（°）	DPE/ （kJ·mol^‒1）	r_O1—H1/nm	r_O2—H1/nm	r_C1—O2/nm	∠Al1⁃O1⁃Si1/（°）	δ（¹³C）	∆E_ads/ （kJ·mol^‒1）
12T	0.556	0.0963	134.1	1256.5	0.1020	0.1540	0.1220	131.6	218	-75.7
48T	0.557	0.0962	132.7	1230.1	0.1021	0.1540	0.1220	131.1	219	-86.6
60T	0.566	0.0961	126.6	1200.8	0.1031	0.1495	0.1222	123.0	220	-100.0
88T	0.568	0.0962	124.5	1200.0	0.1041	0.1476	0.1225	120.0	223	-122.2

	Bare zeolite				Acetone adsorption
Cluster model	Q_H1/\|e\|	r_O1—H1/nm	∠Al1⁃O1⁃Si1/（°）	DPE/ （kJ·mol^‒1）	r_O1—H1/nm	r_O2—H1/nm	r_C1—O2/nm	∠Al1⁃O1⁃Si1/（°）	δ（¹³C）	∆E_ads/ （kJ·mol^‒1）
12T	0.556	0.0963	134.1	1256.5	0.1020	0.1540	0.1220	131.6	218	-75.7
48T	0.557	0.0962	132.7	1230.1	0.1021	0.1540	0.1220	131.1	219	-86.6
60T	0.566	0.0961	126.6	1200.8	0.1031	0.1495	0.1222	123.0	220	-100.0
88T	0.568	0.0962	124.5	1200.0	0.1041	0.1476	0.1225	120.0	223	-122.2

		Bare zeolite				Acetone adsorption
Zeolite	D_i /nm	Q_H1/\|e\|	r_O1—H1/nm	∠Al1⁃O1⁃Si1/（°）	DPE/ （kJ·mol^‒1）	r_O1—H1/nm	r_O2—H1/nm	r_C1-O2/nm	∠Al1⁃O1⁃Si1/（°）	δ（¹³C）	∆E_ads/ （kJ·mol^‒1）
H⁃ZSM⁃5	0.630	0.568	0.0962	124.5	1200.0	0.1041	0.1476	0.1225	120.0	223	-122.2
H⁃ZSM⁃12	0.602	0.560	0.0964	123.3	1183.2	0.1078	0.1372	0.1230	123.0	229	-136.4
H⁃ZSM⁃22	0.565	0.566	0.0966	119.4	1181.6	0.1082	0.1334	0.1231	122.0	234	-151.5

		Bare zeolite				Acetone adsorption
Zeolite	D_i /nm	Q_H1/\|e\|	r_O1—H1/nm	∠Al1⁃O1⁃Si1/（°）	DPE/ （kJ·mol^‒1）	r_O1—H1/nm	r_O2—H1/nm	r_C1-O2/nm	∠Al1⁃O1⁃Si1/（°）	δ（¹³C）	∆E_ads/ （kJ·mol^‒1）
H⁃ZSM⁃5	0.630	0.568	0.0962	124.5	1200.0	0.1041	0.1476	0.1225	120.0	223	-122.2
H⁃ZSM⁃12	0.602	0.560	0.0964	123.3	1183.2	0.1078	0.1372	0.1230	123.0	229	-136.4
H⁃ZSM⁃22	0.565	0.566	0.0966	119.4	1181.6	0.1082	0.1334	0.1231	122.0	234	-151.5

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