Effects of Substrate Surface Properties and Precursor Chemical Environment on In⁃situ Oriented Construction of Titanium Silicalite Zeolite Membranes

doi:10.7503/cjcu20210092

Abstract

Abstract:

b-Oriented MFI zeolite membranes can significantly promote the molecular transport efficiency， so they are widely used in the field of mixture separation and catalysis. Although the traditional in?situ hydrothermal crystallization method is mature， it is still difficult to control the b-orientation growth of the membrane. In this paper， the effects of surface physicochemical properties， precursor ratio and crystallization conditions on the b-orientation growth of titanium silicalite zeolite membranes on 304 stainless steel substrate were systematically studied by classical in?situ hydrothermal crystallization method. The results show that the hydroxyl groups on the surface of TiO₂ interlayer can directionally induce the adsorption of zeolite grains， and then improve the b-orientation of the membrane. At the same time， the content of TPAOH and H₂O in the precursor solution has a significant effect on the grain size and the directional growth of the membrane， that is， the high b-oriented titanium silicalite zeolite membranes can be formed only under the appropriate alkalinity. The results of this study have a certain guiding effect on the in?situ adjustment of the orientation of the titanium silicalite zeolite membranes.

Key words: Titanium silicalite zeolite membrane, b-Axis orientation, Surface property, Precursor liquid environment, In?situ hydrothermal crystallization

CLC Number:

O647

TrendMD:

LI Yichuan, ZHU Guofu, WANG Yu, CHAI Yongming, LIU Chenguang, HE Shengbao. Effects of Substrate Surface Properties and Precursor Chemical Environment on In⁃situ Oriented Construction of Titanium Silicalite Zeolite Membranes[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(9): 2934.

Figures/Tables 14

References 37

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No.	Substrate	Modification method	Calcination temperature/℃	K_CPO（0k0）（%）
M01?1	304 Stainless steel slides	—	—	81.86
M01?2	α?Al₂O₃ slides	—	—	73.54
M02?1	304 Stainless steel slides	Supported oxide layer by dip?coating TiO₂ sol and calcination	450	88.87
M02?2	304 Stainless steel slides	Supported oxide layer by dip?coating SiO₂sol and calcination	450	75.85
M03?1	304 Stainless steel slides	Supported oxide layer by dip?coating TiO₂ sol and calcination	300	86.14
M03?2	304 Stainless steel slides	Supported oxide layer by dip?coating TiO₂ sol and calcination	600	87.80
M03?3	304 Stainless steel slides	Supported oxide layer by dip?coating TiO₂ sol and calcination	750	58.93
M03?4	304 Stainless steel slides	Supported oxide layer by dip?coating TiO₂ sol and calcination	900	49.70

No.	Substrate	Modification method	Calcination temperature/℃	K_CPO（0k0）（%）
M01?1	304 Stainless steel slides	—	—	81.86
M01?2	α?Al₂O₃ slides	—	—	73.54
M02?1	304 Stainless steel slides	Supported oxide layer by dip?coating TiO₂ sol and calcination	450	88.87
M02?2	304 Stainless steel slides	Supported oxide layer by dip?coating SiO₂sol and calcination	450	75.85
M03?1	304 Stainless steel slides	Supported oxide layer by dip?coating TiO₂ sol and calcination	300	86.14
M03?2	304 Stainless steel slides	Supported oxide layer by dip?coating TiO₂ sol and calcination	600	87.80
M03?3	304 Stainless steel slides	Supported oxide layer by dip?coating TiO₂ sol and calcination	750	58.93
M03?4	304 Stainless steel slides	Supported oxide layer by dip?coating TiO₂ sol and calcination	900	49.70

No.	n（TEOS）∶n（TBOT）∶n（TPAOH）∶n（H₂O）	Crystallization time and temperature	pH	K_CPO（0k0）（%）
M04?1	1∶0.010∶0.10∶40	72 h/180 ℃	10.68	77.01
M04?2	1∶0.010∶0.20∶40	72 h/180 ℃	11.52	74.28
M05?1	1∶0.010∶0.15∶20	72 h/180 ℃	11.64	77.27
M05?2	1∶0.010∶0.15∶100	72 h/180 ℃	10.80	80.56
M06?1	1∶0.010∶0.15∶40	72 h/170 ℃	11.33	84.29
M06?2	1∶0.010∶0.15∶40	72 h/190 ℃	11.33	85.49
M07?1	1∶0.010∶0.15∶40	12 h/180 ℃	11.31	87.15
M07?2	1∶0.010∶0.15∶40	96 h/180 ℃	11.31	85.30

No.	n（TEOS）∶n（TBOT）∶n（TPAOH）∶n（H₂O）	Crystallization time and temperature	pH	K_CPO（0k0）（%）
M04?1	1∶0.010∶0.10∶40	72 h/180 ℃	10.68	77.01
M04?2	1∶0.010∶0.20∶40	72 h/180 ℃	11.52	74.28
M05?1	1∶0.010∶0.15∶20	72 h/180 ℃	11.64	77.27
M05?2	1∶0.010∶0.15∶100	72 h/180 ℃	10.80	80.56
M06?1	1∶0.010∶0.15∶40	72 h/170 ℃	11.33	84.29
M06?2	1∶0.010∶0.15∶40	72 h/190 ℃	11.33	85.49
M07?1	1∶0.010∶0.15∶40	12 h/180 ℃	11.31	87.15
M07?2	1∶0.010∶0.15∶40	96 h/180 ℃	11.31	85.30

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