Synthesis of NiOx-ZSM-5 Composite Materials and Its Electrocatalytic Hydrogen Evolution Performance in Microbial Electrolysis Cell

doi:10.7503/cjcu20210258

Abstract

Abstract:

ZSM-5 molecular sieves were synthesized by adding carbon spheres into Na₂O-TPABr-Al₂O₃-SiO₂-H₂O sol reaction system with hydrothermal crystallization method， then loaded different nickel-salts to prepare NiO_x-ZSM-5 composites. The samples were characterized by means of X-ray diffraction（XRD）， scanning electron microscopy（SEM）， transmission electron microscopy（TEM）， X-ray photoelectron spectroscopy（XPS）， nitrogen adsorption-desorption isotherms and electrochemical tests. In addition， their catalytic hydrogen evolution performances were evaluated by the microbial electrolytic cell（MEC）. The results show that the ZSM-5 molecular sieves composed of stacked ZSM-5 nanoparticles under the action of carbon spheres are ellipsoidal morphology， which mesoporous specific surface area and mesoporous pore volume have significantly increased. After immersion and roasting， the speckled NiO_x nanoparticles are covered the mesoporous surface formed by the crystal gap and the surface of the molecular sieve. Compared with pure NiO， the composites with 40% nickel-salts show that the absorption peak of multivalent nickels and oxygen shift to the high energy direction. Eventually the electrocatalytic activities are significantly improved by increasing active sites of multivalent nickel， aluminum atoms and oxygen vacancies， the composites exhibit high current density（8.45 mA/cm²） and low overpotential（151 mV）. During the MEC operation cycle， the average hydrogen evolution current density of the composite is （28.64±7.4） A/m²， the total gas production is （52.67±1.64） mL， and the H₂ purity is （89.07±0.06）%. The hydrogen evolution efficiency（0.571 m³?m^-3?d^-1） and coulombic efficiency［（76.7±5.4）%］ of composite cathode are similar to Pt/C cathode， indicating that the composite is a low cost and high efficiency hydrogen evolution material， which offers a possible alternative to Pt cathode.

Key words: Microbial electrolytic cell, NiO_x-ZSM-5 composite, Hydrogen evolution efficiency, Cathode material

CLC Number:

O643.3

TrendMD:

GAO Xiaole, WANG Jiaxin, LI Zhifang, LI Yanchun, YANG Donghua. Synthesis of NiO_x-ZSM-5 Composite Materials and Its Electrocatalytic Hydrogen Evolution Performance in Microbial Electrolysis Cell[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(9): 2886.

Figures/Tables 9

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Sample	BET Surface area/（m²?g^-1）			Pore volume/（cm³?g^-1）			Average pore diameter^d/nm
Sample	Total^a	Micro^b	Meso	Total^c	Micro^b	Meso	Average pore diameter^d/nm
ZSM?5	374.671	315.748	58.923	0.203	0.145	0.058	3.596
CSs?ZSM?5	358.240	275.997	82.243	0.231	0.128	0.103	5.920
NiO_x?ZSM?5?40	314.697	258.37	56.327	0.200	0.125	0.075	4.736

Sample	BET Surface area/（m²?g^-1）			Pore volume/（cm³?g^-1）			Average pore diameter^d/nm
Sample	Total^a	Micro^b	Meso	Total^c	Micro^b	Meso	Average pore diameter^d/nm
ZSM?5	374.671	315.748	58.923	0.203	0.145	0.058	3.596
CSs?ZSM?5	358.240	275.997	82.243	0.231	0.128	0.103	5.920
NiO_x?ZSM?5?40	314.697	258.37	56.327	0.200	0.125	0.075	4.736