Recent Progress on Strategies for Electrochemical Hydrogen Production Coupling with Oxidation of Inorganic Chemicals

doi:10.7503/cjcu20220732

Abstract

Abstract:

Electrochemical water splitting to produce H₂ has drawn much attention for inherent advantages. However， the sluggish reaction kinetics of anodic oxygen evolution reaction（OER） and high energy consumption greatly limited its application. In contrast to OER， the electrooxidation of some inorganic chemicals is more thermo-dynamically and kinetically favorable. Therefore， coupling hydrogen evolution reaction（HER） with inorganic alternatives oxidization shows great potential to enhance the efficiency of H₂ production. It can obviously lower the anodic overpotential compared with OER. Simultaneously， some pollutants can be removed or some valuable chemicals can be produced on the anode. In this review， we will summarize the recent progress on the strategy of H₂ production coupling with the electrooxidation of inorganic chemicals. Firstly， some representative inorganic alternatives are introduced and discussed， including nitrogenous N₂H₄ and NO and sulfureted H₂S and SO₂， which can assist to produce H₂ at very low cell voltage and radically avoid the generation of O₂. And then introducing electrochemical neutralization energy to further decrease the cell voltage of electrochemical H₂ production or even achieve H₂ production together with electricity output are further discussed. Finally， the remaining challenges and perspectives are also provided for future development.

Key words: Hydrogen production, Inorganic alternative, Energy-saving, Electricity generation

CLC Number:

O643

TrendMD:

YAN Dafeng, XIE Chao, CHEN Chen. Recent Progress on Strategies for Electrochemical Hydrogen Production Coupling with Oxidation of Inorganic Chemicals[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(5): 20220732.

Figures/Tables 8

Fig.1 Comparison of traditional water electrolysis system with replacing OER with inorganic alternative reactions and their advantages

Fig.2 A schematic diagram of the electrochemical N2H4 oxidation coupling with H2 production(A), LSV curves of RuP2⁃CPM in 1.0 mol/L KOH with different concentrations of N2H4(B), comparison of LSV curves for N2H4 oxidation coupling with HER and traditional overall water splitting systems(C) [ 59], schematic illustration of a self⁃powered H2 production system integrating a direct hydrazine fuel cell (DHzFC) and an OHzS(D), the current density⁃voltage and current density⁃power density plots for the designed DHzFC(E), optical image of the designed self⁃powered H2 production system(F) [ 63]

Fig.3 A schematic diagram of the electrochemical NO oxidation coupling with H2 production(A), LSV curves of different samples for electrochemical performance of NO oxidation and OER in 0.5 mol/L H2SO4(B), the Faradaic efficiencies of nitrate for the sample of P⁃CC(C), comparison of the electrochemical NO oxidation with OER(D) [ 70]

Fig.4 Comparison of SOR and OER polarization curves for CoNi@NGs(A), the photo of a device with a 1.2 V commercial battery directly driving the decomposition of H2S(B), in situ electrochemical UV⁃Vis tests for anodic electrolyte(C) [ 71], scheme for hydrogen production system using SOR instead of OER(D), J⁃ V curve of tandem photovoltaic cell powered electrolytic system for MoP||Pt/MoP catalysts(E) [ 74]

Fig.5 CER polarisation curves of different samples obtained in 0.1 mol/L HClO4+1.0 mol/L NaCl(A), calculated TOFs of Pt1/CNT and PtNP/CNT from the curves of (A)(B), chronoamperograms of Pt1/CNT and PtNP/CNT catalysts measured in 0.1 mol/L HClO4 + 1.0 mol/L NaCl for 12 h(C) [ 76]

Table 1 Summary of recent studies on electrochemical hydrogen production coupling with oxidation of inorganic chemicals

Inorganic chemical	Electrocatalyst	Performance（ vs. RHE）	Electrolyte	Reference
N₂H₄	NiCo/MXene	43 mV at 500 mA/cm ²	1 mol/L KOH+0.5 mol/L N₂H₄	［ 61］
	RuP₂	-70 mV at 10 mA/cm ²	1 mol/L KOH+0.3 mol/L N₂H₄	［ 59］
	Ni/C	-20 mV at 10 mA/cm ²	1 mol/L KOH+0.1 mol/L N₂H₄	［ 77］
	Co₃N	-55 mV at 10 mA/cm ²	1 mol/L KOH+0.1 mol/L N₂H₄	［ 63］
	CoSe₂	-17 mV at 10 mA/cm ²	1 mol/L KOH+0.5 mol/L N₂H₄	［ 58］
NO	Carbon cloth	1.07 V at 10 mA/cm ²	0.5 mol/L H₂SO₄+ NO	［ 70］
H₂S	CoNi nanoalloy	0.25 V at 1 mA/cm ²	1 mol/L NaOH+ 1 mol/L Na₂S	［ 71］
	CoFeS₂	0.6 V at 200 mA/cm ²	H₂S saturated 1 mol/L NaOH	［ 72］
	Cu₂S	0.26 V at 10 mA/cm ²	1 mol/L NaOH+ 1 mol/L Na₂S	［ 73］
Cl₂	Pt₁/CNT	1.4 V at 10 mA/cm ²	0.1 mol/L HClO₄+ 1 mol/L of Cl ^-	［ 76］
	Co₃O₄	1.56 V at 10 mA/cm ²	Saturated NaCl solution	［ 75］

Fig.6 Illustration of the design of the H2 production system coupled with SOR and ENE(A), comparison of LSV curves for different system designs of SOR/HER or OER/HER cell(B), the polarization curves of different samples for electrochemical performance of SOR(C) and the results of yield rates of H2 and sulfur powder(D) [ 55]

Fig.7 Illustration of the ENE cell for hydrogen production and water desalination with electricity output(A), the LSVs of the electrocatalyst for the HzOR with and without Cl - (B), a comparison of LSVs of electrochemical neutralization cell(ENC) and alkaline water electrolysis(AWE)(C) and the power⁃density curves of the ENC using different samples(D) [ 57]（B） Inset are the chronopotentiometric curves at a current density of 100 mA/cm 2 with and without Cl -.Copyright 2022， Wiley-VCH.

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