Activation of Peroxymonosulfate by Single Atom Catalysts Ni⁃N⁃C for High Efficiency Degradation of Phenol

doi:10.7503/cjcu20210009

Abstract

Abstract:

A single atom catalyst（Ni-N-C-10） supported on lignin biochar was prepared via calcination method， which was used to activate peroxymonosulfate（PMS） to degrade phenol. The prepared catalysts were characterized by means of scanning electron microscopy（SEM）， transmission electron microscopy（TEM）， X-ray powder diffraction（XRD）， N₂ adsorption-desorption analysis and X-ray photoelectron spectroscopy（XPS）. It was proved that the atom dispersed catalyst Ni-N-C-10 was synthesized. The effects of dicyandiamide dosage in the preparation process， catalyst dosage， PMS dosage， pH value and temperature on phenol degradation were also studied. The results showed that the addition of dicyandiamide 10 times the weight of lignin was more conducive to the atom dispersion. Besides， Ni-N-C-10/PMS system could effectively activate PMS and degrade phenol at lower catalyst and PMS dosage in a wide range of pH（3―9）. In addition to efficient degradation of phenol， it could also rapidly degrade a variety of organic pollutants such as p-chlorophenol， bisphenol A， tetracycline and methylene blue. EPR detection and radical quenching experiments showed that ¹O₂ acted as the dominant active specie in the Ni-N-C-10/PMS system for phenol degradation. The XPS analysis of Ni-N-C-10 catalyst before and after the reaction showed that the catalytic degradation efficiency of the catalyst was positively correlated with Ni site. This work proves that the Ni-N-C-10/PMS system could efficiently degrade the phenol in water and has potential applications.

Key words: Single atom catalyst, Peroxymonosulfate, Non-radical, Phenol, Catalytic degradation

CLC Number:

O643

TrendMD:

PENG Xiaoming, WU Jianqun, DAI Hongling, YANG Zhanhong, XU Li, XU Gaoping, HU Fengping. Activation of Peroxymonosulfate by Single Atom Catalysts Ni⁃N⁃C for High Efficiency Degradation of Phenol[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(8): 2581.

Figures/Tables 15

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Sample	BET specific surface area/（m²·g^-1）	Cumulative pore volume/（m³·g^-1）	Average pore width/nm
Ni?N?C?0	4.2214	0.012383	24.8012
Ni?N?C?5	195.5631	0.809871	16.8739
Ni?N?C?10	316.8931	0.859320	11.2050

Sample	BET specific surface area/（m²·g^-1）	Cumulative pore volume/（m³·g^-1）	Average pore width/nm
Ni?N?C?0	4.2214	0.012383	24.8012
Ni?N?C?5	195.5631	0.809871	16.8739
Ni?N?C?10	316.8931	0.859320	11.2050

Sample	Degradation rate（%）	k_obs/min^-1
Ni?N?C?0/PMS	4.0	0.00306
Ni?N?C?5/PMS	80.7	0.02744
Ni?N?C?10/PMS	94.7	0.04888

Sample	Degradation rate（%）	k_obs/min^-1
Ni?N?C?0/PMS	4.0	0.00306
Ni?N?C?5/PMS	80.7	0.02744
Ni?N?C?10/PMS	94.7	0.04888

Sample	Total N（%）	Pyridinic N（%）	Pyrrolic N（%）	Graphitic N（%）	Nitric oxide（%）
Ni?N?C?0	3.06	0.3119	0.8608	1.1418	0.7454
Ni?N?C?5	3.45	0.6008	0.3784	1.6741	0.7966
Ni?N?C?10	4.88	0.7682	0.7408	2.3688	1.0022