Effects of Co-reagent for Improving the Performance of Polyamide Composite Reverse Osmosis Membrane

doi:10.7503/cjcu20200746

Abstract

Abstract:

In a bid to improve the performance of polyamide composite reverse osmosis membranes（PA-RO-x， x represents DMAc concentration）， N，N′-dimethylacetamide（DMAc） was applied as co-reagent added into the aqueous m-phenylenediamine solution for interfacial polymerization reaction with trimesoyl cloride. Characterization of the PA-RO-x membranes by X-ray photoelectron spectroscopy（XPS） and attenuated total reflectance Fourier transform infrared（ATR-FTIR） spectroscopy confirmed that with the increase of DMAc concentration， the content of cross-linked amide linkages in PA-RO-x membranes increased relative to the li-ner pendant carboxylic acid groups. By the field emission scanning electron microscope（FE-SEM） and atomic force microscope（AFM）， it is obviously showed that the surface morphology gradually changed and the surface roughness of composite reverse osmosis membranes increased as the increase of DMAc content. The static water contact angle measurement with sessile drop method revealed that the hydrophilicity of the composite reverse osmosis membranes was enhanced after DMAc was added. According to the above mentioned charac-terization results， it was confirmed that DMAc play a key role that could effectively reduce the immiscibility between aqueous phase and oil phase， and help to improve the diffusion rate of m-phenylenediamine from aqueous phase to n-hexane for accelerating the reaction between m-phenylenediamine and trimesoyl cloride. At the same time， the increase of the linkages of cross-linked amide can be as hydrogen-bond sites， which can be beneficial for water molecules penetrate through the polyamide composite reverse osmosis membranes quickly without considerable losing the salt rejection. The higher the surface roughness of the membranes， the higher the permeate flux. The water permeate flux and NaCl rejection of PA-RO-5.2（DMAc concentration is 5.2%， mass fraction） reached 66.1 L/m²·h and 98.7%， respectively， for 2 g/L NaCl under 1.6 MPa. Compared with the polyamide reverse osmosis composite membrane without DMAc addition， the permeate flux of PA-RO-5.2 increased by 115% and the desalination rate decreased by 0.9%.

Key words: Polyamide composite reverse osmosis membrane, Co-reagent, N, N′-dimethylacetamide, Per-meate flux, Salt rejection

CLC Number:

O633

TrendMD:

YAN Tingting, ZHANG Na, LI Qiang, LI Zhenhua, LI Chunhui, LI Xue, YU Ru, WANG Rui, WANG Jihua, CAO Zanxia. Effects of Co-reagent for Improving the Performance of Polyamide Composite Reverse Osmosis Membrane[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(6): 2008.

Figures/Tables 7

References 39

1	Zhang R.， Liu Y.， He M.， Su Y.， Zhao X.， Elimelech M.， Jiang Z.， Chem. Soc. Rev.， 2016， 45（21）， 5888—5924
2	Werber J. R.， Osuji C. O.， Elimelech M.， Nat. Rev. Mater.，2016， 1（5）， 16018
3	Peng H.， Zhang W. H.， Hung W. S.， Wang N.， Sun J.， Lee K. R.， An Q. F.， Liu C. M.， Zhao Q.， Adv. Mater.， 2020， 32（23）， e2001383
4	Liu Y.， Yan W.， Wang Z.， Wang H.， Zhao S.， Wang J.， Zhang P.， Cao X.， J. Membr. Sci.， 2020， 599， 117830
5	Shan X.， Li S. L.， Fu W.， Hu Y.， Gong G.， Hu Y.， J. Membr. Sci.， 2020， 608， 118209
6	Cadotte J. E.， Petersen R. J.， Larson R. E.， Erickson E. E.， Desalination， 1980， 32， 25—31
7	Qasim M.， Badrelzaman M.， Darwish N. N.， Darwish N. A.， Hilal N.， Desalination， 2019， 459， 59—104
8	Kim J.， J. Membr. Sci. 2003， 216（1/2）， 107—120
9	Yan W.， Wang Z.， Zhao S.， Wang J.， Zhang P.， Cao X.， J. Membr. Sci.， 2019， 572， 61—72
10	Jimenez⁃Solomon M. F.， Song Q.， Jelfs K. E.， Munoz⁃Ibanez M.， Livingston A. G.， Nat. Mater.， 2016， 15（7）， 760—767
11	Li L.， Zhang S.， Zhang X.， Zheng G.， J. Membr. Sci.， 2007， 289（1/2）， 258—267
12	Li L.， Zhang S.， Zhang X.， Zheng G.， J. Membr. Sci.， 2008， 315（1/2）， 20—27
13	Chen G.， Li S.， Zhang X.， Zhang S.， J. Membr. Sci.， 2008， 310（1/2）， 102—109
14	Zhao Y.， Zhang Z.， Dai L.， Mao H.， Zhang S.， J. Membr. Sci.， 2017， 522， 175—182
15	Shin M. G.， Park S. H.， Kwon S. J.， Kwon H. E.， Park J. B.， Lee J. H.， J. Membr. Sci.， 2019， 578， 220—229
16	Seyyed Shahabi S.， Azizi N.， Vatanpour V.， J. Membr. Sci.， 2020， 610， 118267
17	Shi M. Q.， Yan W. T.， Dong C. X.， Liu L. F.， Xie S. J.， Gao C. J.， J. Membr. Sci.， 2020， 595， 117565
18	Shafi H. Z.， Khan Z.， Yang R.， Gleason K. K.， Desalination， 2015， 362， 93—103
19	Saeki D.， Tanimoto T.， Matsuyama H.， Desalination，2014， 350， 21—27
20	Yan F.， Chen H.， Lü Y.， Lü Z. H.， Yu S. C.， Liu M. H.， Gao C. J.， J. Membr. Sci.， 2016， 513， 108—116
21	Yan W. T.， Wang Z.， Zhao S.， Wang J. X.， Zhang P.， Cao X. Z.， J. Membr. Sci.， 2019， 572， 61—72
22	Kong C. L.， Shintani T.， Tsuru T.， New J. Chem.， 2010， 34（10）， 2101—2104
23	Zarrabi H.， Yekavalangi M. E.， Vatanpour V.， Shockravi A.， Safarpour M.， Desalination，2016， 394， 83—90
24	Lin Y. Q.， Chen Y. F.， Wang R.， J. Membr. Sci.， 2019， 589， 117249
25	Li Y.， Qi S.， Tian M.， Widjajanti W.， Wang R.， Desalination， 2019， 467， 103—112
26	Hailemariam R. H.， Woo Y. C.， Damtie M. M.， Kim B. C.， Park K. D.， Choi J. S.， Adv. Colloid Interface Sci.，2020， 276， 102100
27	Kamada T.， Ohara T.， Shintani T.， Tsuru T.， J. Membr. Sci.， 2014，467， 303—312
28	Ma X.， Yang Z.， Yao Z.， Guo H.， Xu Z.， Tang C. Y.， J. Colloid Interface Sci.，*2019， 540*，382—388
29	Duan M. R.， Wang Z.， Xu J.， Wang J. X.， Wang S. C.， J. Membr. Sci.， 2010，75， 145—155
30	Hirose M.， Ito H.， Kamiyama Y.， J. Membr. Sci.， 1996， 121， 209—215
31	Kwak S. Y.， Jung S. G.， Kim S. H.， Environ. Sci. Technol.， 2001， 35， 4334—4340
32	Zhao L.， Chang P. C. Y.， Ho W. S. W.， Desalination， 2013， 308， 225—232
33	Duan M. R.， Study on the Relationship Between Surface Morphology and Performance and Performance Enhancement for TFC RO Membrane， Tianjin University， Tianjin， 2011（段美荣. 复合反渗透膜的表面形貌与性能关系及性能强化研究，天津：天津大学， 2011）
34	Park S. J.， Kwon S. J.， Kwon H. E.， Shin M. G.， Park S. H.， Park H.， Park Y. I.， Nam S. E.， Lee J. H.， Polymer， 2018， 144， 159—167
35	Idil Mouhoumed E.， Szymczyk A.， Schäfer A.， Paugam L.， La Y. H.， J. Membr. Sci.， 2014， 461， 130—138
36	Li Q.， Song J.， Yu H.， Li Z.， Pan X.， Yang B.， Desalination，2014， 352， 109—117
37	Haynes W. M.， CRC Handbook of Chemistry and Physic 95thEditon， Taylor and Francis， Boca Raton， FL， 2014， 2472
38	Chau M. M.， High Flux Semipermeable Membranes， US 4950404， 1990⁃08⁃21
39	Duan J. T.， Pan Y. C.， Pacheco F.， Litwiller E.， Lai Z. P.， Pinnau I.， J. Membr. Sci.， 2015， 476， 303—310

Membrane designation	C(%)	O(%)	N(%)	N/O
PA?RO?0	72.1	16.4	11.5	0.701
PA?RO?1.3	72.6	15.8	11.6	0.734
PA?RO?2.6	72.1	16.1	11.8	0.733
PA?RO?3.9	72.9	15.4	11.7	0.764
PA?RO?5.2	72.3	15.7	12.0	0.769
Theoretical values
Fully cross?linked	75.0	12.5	12.5	1.0
Fully?liner	71.4	19.1	9.5	0.5

Membrane designation	C(%)	O(%)	N(%)	N/O
PA?RO?0	72.1	16.4	11.5	0.701
PA?RO?1.3	72.6	15.8	11.6	0.734
PA?RO?2.6	72.1	16.1	11.8	0.733
PA?RO?3.9	72.9	15.4	11.7	0.764
PA?RO?5.2	72.3	15.7	12.0	0.769
Theoretical values
Fully cross?linked	75.0	12.5	12.5	1.0
Fully?liner	71.4	19.1	9.5	0.5

Membrane designation	R_a/nm	R_q/nm	Contact angle/(^o)
PA?RO?0	45.8	56.7	55.0
PA?RO?1.3	50.6	62.9	50.6
PA?RO?2.6	54.1	68.7	48.2
PA?RO?3.9	57.5	70.0	34.7
PA?RO?5.2	59.6	76.2	30.9

Membrane designation	R_a/nm	R_q/nm	Contact angle/(^o)
PA?RO?0	45.8	56.7	55.0
PA?RO?1.3	50.6	62.9	50.6
PA?RO?2.6	54.1	68.7	48.2
PA?RO?3.9	57.5	70.0	34.7
PA?RO?5.2	59.6	76.2	30.9

Membrane designation	Co?reagent	Mass fraction(%)	Permeate flux/ (L·m^-2·h^-1)	Salt rejection(%)	Pressure/MPa	Ref.
PA?RO?0^a	DMAc	0	30.8	99.7	1.60	This work
PA?RO?1.3^a	DMAc	1.3	36.6	99.7	1.60	This work
PA?RO?2.6^a	DMAc	2.6	47.1	99.7	1.60	This work
PA?RO?3.9^a	DMAc	3.9	50.3	99.5	1.60	This work
PA?RO?5.2^a	DMAc	5.2	66.1	98.7	1.60	This work
MH?3^a	Hexamethyl phosphoramide	3	51.67	98.3	1.55	[29]
RO?4^b	Isopropyl alcohol	20	70.8	99.7	1.50	[30]
A3^a	DMSO	3	116.8	89.6	1.55	[31]
IV^c	DMF	5	55.5	96.8	1.52	[38]
Dow?SW30HR^d	—	—	17.4	99.4	1.55	[39]
Dow?BW30^d	—	—	33.3	98.6	1.55	[39]
Sepro?RO4^d	—	—	15.0	98.8	1.55	[39]
Sepro?RO1^d	—	—	76.0	99.1	1.55	[39]