双金属氧化物协同效应增强电催化丙烯氧化性能

doi:10.7503/cjcu20250168

摘要/Abstract

摘要：

电催化丙烯氧化合成1,2-丙二醇(PG)为绿色化学工艺提供了潜在途径, 但钯(Pd)催化剂易受CO中毒且活性较低, 制约了其进一步发展. 为了克服上述挑战, 本文采用合金化策略, 设计并合成了一种双金属氧化物PdPbO _x 催化剂. 通过化学共还原法结合高温热处理, 精准调控催化剂中Pd与Pb的比例, 制备了一系列不同钯铅含量的PdPbO _x 催化剂, 并将其用于电催化丙烯氧化反应. 结果表明, Pd_0.256Pb_0.045O _x 催化剂表现出最优异的电催化丙烯氧化活性, 在2.6 V（vs. RHE）电位下, PG的产率高达90.78 mmol·m^-2·h^-1. 相较于单组分PdO催化剂, PdPbO _x 催化性能的显著提升归因于双金属体系所展现出的多元素协同效应, 该效应能够有效调控催化剂的活性位点分布并优化其电子结构, 为设计高效电催化丙烯氧化催化剂提供了新的思路和方向.

关键词: 双金属氧化物, 合金化, 协同效应, 电催化, 丙烯氧化

Abstract:

The electrocatalytic oxidation of propylene to 1，2-propylene glycol（PG） holds promise as a sustainable green chemistry approach. However， conventional palladium（Pd）-based catalysts are susceptible to CO poisoning and exhibit limited activity， which impedes their widespread application. To address the aforementioned challenges， an alloying strategy was employed in this study to design and synthesize a bimetallic oxide PdPbO _x catalyst. A series of PdPbO _x catalysts with varied Pd/Pb ratios were prepared through a chemical co-reduction method followed by high-temperature annealing. These catalysts were then evaluated for the electrocatalytic propylene oxidation reaction. Electrochemical measurements results reveal that the Pd_0.256Pb_0.045O _x catalyst demonstrates superior electrocatalytic activity， achieving a PG production rate of 90.78 mmol·m^-2·h^-1 at 2.6 V（vs. RHE）. The significant performance enhancement compared to the PdO catalyst is attributed to the multi-element synergistic effect exhibited by the bimetallic system. This effect effectively modulates the active site distribution and optimizes the electronic structure of the catalyst， providing new insights and directions for the design of highly efficient electrocatalytic propylene oxidation catalysts.

Key words: Bimetallic oxide, Alloying, Synergism, Electrocatalysis, Propylene oxidation

中图分类号:

O643.3

TrendMD:

葛佳, 王仁颖, 孙贤迪, 刘航, 郑亚荣. 双金属氧化物协同效应增强电催化丙烯氧化性能. 高等学校化学学报, 2026, 47(2): 20250168.

GE Jia, WANG Renying, SUN Xiandi, LIU Hang, ZHENG Yarong. Electrocatalytic Propylene Oxidation Performance Enhanced by Synergistic Effect of Bimetallic Oxides. Chem. J. Chinese Universities, 2026, 47(2): 20250168.

图/表 11

Fig.1 TEM images and nanowire average width distributions(insets) of PdPb(mass ratio 1∶0)(A), PdPb(mass ratio: 1∶0.55)(B), PdPb(mass ratio: 1∶0.81)(C) and PdPb(mass ratio: 1∶1.09)(D)

Fig.2 XRD patterns of PdPb nanomaterials with different Pd/Pb mass ratios

Fig.3 TEM images of PdO(A), Pd0.256Pb0.045O x (B), Pd0.256Pb0.063O x (C) and Pd0.256Pb0.079O x (D)

Fig.4 XRD patterns of PdPbOx nanocatalysts withdifferent Pd/Pb mass ratios

Fig.5 TEM image(A), HRTEM image(B), SEM image(C), EDS elemental mappings of Pd(D), Pb(E) and O(F) of Pd0.256Pb0.045O x nanocatalyst

Fig.6 XPS spectra of PdO(A, C) and Pd0.256Pb0.045O x (A—D)（A） Pd 3d；（B） Pb 4f；（C） O 1s；（D） survey.

Fig.7 i⁃t Curves of constant voltage test(A), and 1H NMR diagram of the liquid product(B), FE(C) and yield rate(D) of PG generated by each catalyst

Fig.8 FE(A) and yield rate(B) of propylene oxidation products of Pd0.256Pb0.045O x catalyst

Fig.9 FE for PG(A), yield rate for PG(B), FE and yield rate for acetic acid(C) and FE and yield rate for acetone(D) of PdO catalyst

Fig.10 CV curves of Pd0.256Pb0.045O x (A) and PdO(B) at various scan rates and charging current density differences plotted against scan rates over Pd0.256Pb0.045O x and PdO(C)

Fig.11 Stability test over Pd0.256Pb0.045O x at 2.0 V（vs. RHE）

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