高效广谱复合光催化抗菌剂Ag-AgVO3/BiVO4的设计合成及抗菌机制

doi:10.7503/cjcu20220132

高等学校化学学报 ›› 2022, Vol. 43 ›› Issue (10): 20220132.doi: 10.7503/cjcu20220132

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高效广谱复合光催化抗菌剂Ag-AgVO₃/BiVO₄的设计合成及抗菌机制

邵文惠¹, 胡欣¹, 尚静¹, 林峰³, 金黎明¹, 权春善¹, 张艳梅¹(), 李军²

^1.大连民族大学生命科学学院, 大连 116600
^2.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家实验室, 大连 116023
^3.大连民族大学物理与材料学院, 大连 116600

收稿日期:2022-03-03 出版日期:2022-10-10 发布日期:2022-06-17
通讯作者: 张艳梅 E-mail:ymzhang@dlnu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(22072012);大连民族大学生物技术与资源利用教育部重点实验室开放课题(KF2020005)

Design， Synthesis and Photocatalytic Antibacterial Mechanism of Ag-AgVO₃/BiVO₄ Composite as a High-efficient and Broad-spectral Antibacterial Agent

SHAO Wenhui¹, HU Xin¹, SHANG Jing¹, LIN Feng³, JIN Liming¹, QUAN Chunshan¹, ZHANG Yanmei¹(), LI Jun²

^1.College of Life Science，Dalian Minzu University，Dalian 116600，China
^2.State Key Laboratory of Catalysis，Dalian Institute of Chemical Physics，Chinese Academy of Sciences，Dalian 116023，China
^3.College of Physics and Materials，Dalian Minzu University，Dalian 116600，China

Received:2022-03-03 Online:2022-10-10 Published:2022-06-17
Contact: ZHANG Yanmei E-mail:ymzhang@dlnu.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(22072012);the Open Project of Key Laboratory of Biotechnology and Bioresources Utilization of Ministry of Education, Dalian Minzu University, China(KF2020005)

摘要/Abstract

摘要：

合成了一种具有树叶状形貌的Ag-AgVO₃/BiVO₄复合光催化抗菌剂, 并对其晶体结构、形貌、组成及光学性质等进行了表征. 研究结果表明, 以3,3',5,5'-四甲基联苯胺(TMB)的氧化反应为模型, Ag-AgVO₃/BiVO₄表现出优异的光响应类氧化酶活性. 光催化抗菌实验结果表明, Ag-AgVO₃/BiVO₄对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌均具有良好的抗菌效果, 4 min内的抗菌效率可以达到99%以上. 采用多种实验方法系统研究了其抗菌机制: 活性物种捕获剂实验和细胞内活性氧荧光标记实验表明, 在可见光照射下, Ag-AgVO₃/BiVO₄所产生的电子与O₂反应生成的·O₂^?起主要作用; Live/Dead细胞的荧光实验、扫描电子显微镜形貌观察实验以及处理前后细胞内外核酸和蛋白质含量的测定实验结果均证实了·O₂^?可以破坏细胞膜的完整性, 导致细胞内容物的破坏和流出, 从而造成细菌死亡. 另外, Ag-AgVO₃/BiVO₄对包括革兰氏阳性菌、革兰氏阴性菌和真菌在内的9种致病菌均具有良好的抗菌效果, 说明其具有广谱抗菌性能.

关键词: Ag-AgVO₃/BiVO₄, 致病菌, 光催化抗菌, 活性氧物种, 细胞膜

Abstract:

A leaf-like Ag-AgVO₃/BiVO₄ photocatalyst with broad-spectrum disinfection activity under visible light irradiation was prepared. Detailed characterizations confirmed the formation of the composites and good optical properties. Using 3,3',5,5'-tetramethylbenzidine(TMB） oxidation as a model， the Ag-AgVO₃/BiVO₄ nanocomposites exhibited good oxidase-like activity which can convert O₂ into reactive oxygen species and oxidize TMB to ox-TMB in blue color. Furthermore， the nanocomposites demonstrated excellent antibacterial activity against Staphylococcus aureus and Escherichia coli， over 99% of both bacteria were killed in 4 min under visible light irradiation. More importantly， the antibacterial mechanism was systematically studied by a variety of experimental methods. Scavenger experiments of different reactive species proved that the photoinduced electrons generated at the oxidation site of Ag-AgVO₃/BiVO₄ play a key role as oxidative species. Results of fluorescent-based cell live/dead tests， SEM technology， and intracellular macromolecular substances and proteins assays confirmed that generated reactive oxygen species（ROS） could kill the bacteria by destroying the integrity of cell membrane and disrupting the cell metabolism. In addition， Ag-AgVO₃/BiVO₄ has a good antibacterial effect on nine pathogenic bacteria including Gram-positive bacteria， Gram-negative bacteria and fungi， indicating its broad-spectrum antibacterial property.

Key words: Ag-AgVO₃/BiVO₄, Harmful bacteria, Photocatalytic disinfection, Reactive oxygen species, Cell membrane

中图分类号:

O614

TrendMD:

邵文惠, 胡欣, 尚静, 林峰, 金黎明, 权春善, 张艳梅, 李军. 高效广谱复合光催化抗菌剂Ag-AgVO₃/BiVO₄的设计合成及抗菌机制. 高等学校化学学报, 2022, 43(10): 20220132.

SHAO Wenhui, HU Xin, SHANG Jing, LIN Feng, JIN Liming, QUAN Chunshan, ZHANG Yanmei, LI Jun. Design， Synthesis and Photocatalytic Antibacterial Mechanism of Ag-AgVO₃/BiVO₄ Composite as a High-efficient and Broad-spectral Antibacterial Agent. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(10): 20220132.

图/表 11

Fig.1 XRD patterns of materials

Fig.2 SEM(A—D) and TEM(A′—D′) images of BiVO4(A, A′), Ag?AgVO3(B, B′) and Ag?AgVO3/BiVO4(C, C′, D, D′)

Fig.3 XPS spectra of Ag?AgVO3/BiVO4（A） Survey；（B） Bi4f；（C） O1s；（D）V2p；（E） Ag3d .

Fig.4 Oxidase?like activity(A), steady?state kinetic assays of photocatalytic activity for Ag?AgVO3/BiVO4(B) and the corresponding double reciprocal plots of TMB(C)

Fig.5 UV?Vis DRS spectra(A), (ahυ)2?hυ plots(B) and PL spectra of the as?prepared photocatalysts(C)

Fig.6 Photocatalytic antibacterial rate for different photocatalysts in dark and irradiated by visible light for 2 min(A, B) and corresponding spread plate results of S. aureus and E. coli grown on different samples(C, D)（A， C） S. aureus；（B， D） E.coli. a. Control； b. BiVO4； c. Ag-AgVO3； d. Ag-AgVO3/BiVO4.

Fig.7 Fluorescence images(A1—A4) and ROS intensities(B) of bacterial cells treated with different materials and antibacterial activity of Ag?AgVO3/BiVO4 in the absence(control) or presence of different scavengers against S.aureus(C)(A1) Control, (A2) BiVO4, (A3) Ag-AgVO3, (A4) Ag-AgVO3/BiVO4; (B) a. control, b. BiVO4, c. Ag-AgVO3, d. Ag-AgVO3/BiVO4; (C) a. no scavenger, b. IPA(·OH), c. triethanolamine(h+), d. 1,4-benzoquinone(·O2- ), e. K2CrO7(e-).

Fig.8 Representative fluorescence images of live(blue) and dead(red) cells after treatment（A） Control-S.aureus；（B） AgVO3/BiVO4-light-S.aureus；（C） control-E.coli；（D） AgVO3/BiVO4-light-E.coli.

Fig.9 SEM images of bacterial in different pretreated conditions（A） Blank-S.aureus；（B） Blank-E.coli；（C） Ag-AgVO3/BiVO4-light-S. aureus；（D） Ag-AgVO3/BiVO4-light-E. coli.

Fig.10 Changes of intracellular contents of bacterial before and after treated with Ag?AgVO3/BiVO4（A） nucleic acid；（B） intracellular protein.

Fig.11 Antibacterial properties of Ag?AgVO3/BiVO4 against seven common pathogensa. S. typhimurium； b. V. parahemolyticus； c. P. aeruginosa； d. K. pneumoniae； e. A. baumannii； f. E. faecalis； g. C. albicans.

参考文献 66

1	Ibrahim U. H.， Devnarain N.， Govender T.， Int. J. Pharm.， 2021， 596， 120267
2	Xu M. J.， Li L.， Hu Q. L.， Biomater. Sci.， 2021， 9（6）， 1995—2008
3	Cano A.， Ettcheto M.， Espina M.， Lopez⁃Machado A.， Cajal Y.， Rabanal F.， Sanchez⁃Lopez E.， Camins A.， Garcia M. L.， Souto E. B.， J. Nanobiotechnol.， 2020， 18（1）， 156
4	Smerkova K.， Dolezelikova K.， Bozdechova L.， Heger Z.， Zurek L.， Adam V.， Wiley Interdiscip. Rev. Nanomed. Nanobiotechnol.， 2020， 12（5）， e1636
5	Xie W.J.， Zhang S.， Pan F. W.， Chen S.， Zhong L. N.， Wang J.， Pei X. B.， J. Mater. Res.， 2021， 36（4）， 822—845
6	Byrne J. A.， Dunlop P. S. M.， Hamilton J. W. J.， Fernandez⁃Ibanez P.， Polo⁃Lopez I.， Sharma P. K.， Vennard A. S. M.， Molecules， 2015， 20（4）， 5574—5615
7	Dalrymple O. K.， Stefanakos E.， Trotz M. A.， Goswami D. Y.， Appl. Catal.， B， 2010， 98（1/2）， 27—38
8	Daub N. A.， Aziz F.， Aziz M.， Jaafar J.， Salleh W. N. W.， Yusof N.， Ismail A. F.， Water Air Soil Pollut.， 2020， 231（9）， 461
9	Gamage J.， Zhang Z. S.， Int. J. Photoenergy， 2010， 2010（2010）， 1—11
10	Murugesan P.， Moses J. A.， Anandharamakrishnan C.， J. Mater. Sci.， 2019， 54（19）， 12206—12235
11	Wang W. J.， Huang G. C.， Yu J. C.， Wong P. K.， J. Environ. Sci.， 2015， 34（008）， 232—247
12	Yu H. T.， Chen S.， Quan X.， Zhang Z. H.， Progress in Chemistry， 2017， 29（9）， 1030—1041
13	Zhang C.， Li Y.， Shuai D. M.， Shen Y.， Wang D. W.， Chem. Eng. J.， 2019， 355， 399—415
14	Kumar R.， Raizada P.， Verma N.， Hosseini⁃Bandegharaei A.， Thakur V. K.， Le Q. V.， Nguyen V. H.， Selvasembian R.， Singh P.， J. Cleaner Prod.， 2021， 297， 126617
15	Nayak R.， Ali F. A.， Mishra D. K.， Nanda B.， Mater. Res. Bull.， 2021， 144， 111510
16	Shan L. W.， Lu C. H.， Dong L. M.， Suriyaprakash J.， J. Alloys Compd.， 2019， 804， 385—391
17	Wang P.， Zheng J. Y.， Zhang D.， Kang Y. S.， New J. Chem.， 2015， 39（12）， 9918—9925
18	Li D.， Liu Y.， Shi W. W.， Shao C. Y.， Wang S. Y.， Ding C. M.， Liu T. F.， Fan F. T.， Shi J. Y.， Li C.， ACS Energy Lett.， 2019， 4（4）， 825—831
19	Li R. G.， Han H. X.， Zhang F. X.， Wang D. G.， Li C.， Energy Environ. Sci.， 2014， 7（4）， 1369—1376
20	Li R. G.， Zhang F. X.， Wang D. G.， Yang J. X.， Li M. R.， Zhu J.， Zhou X.， Han H. X.， Li C.， Nat. Commun.， 2013， 4（2）， 1432
21	Liu T. F.， Zhao Q. Y.， Li C.， Lyu Y.， Dupuis M.， J. Phys. Chem. C， 2019， 123（33）， 20142—20151
22	Qi Y.， Zhang J. W.， Kong Y.， Zhao Y.， Chen S. S.， Li D.， Liu W.， Chen Y. F.， Xie T. F.， Cui J. Y.， Nat. Commun.， 2022， 13（1）， 484
23	Yuan B.， Chong R. F.， Zhang B.， Li J.， Liu Y.， Li C.， Chem. Commun.， 2014， 50（98）， 15593—15596
24	He Z. Q.， Shi Y. Q.， Gao C.， Wen L. N.， Chen J. M.， Song S.， J. Phys. Chem. C， 2014， 118（1）， 389—398
25	Meng S. P.， Ogawa T.， Okumura H.， Ishihara K. N.， Catalysts， 2020， 10（11）， 1294
26	Mohamed N. A.， Safaei J.， Ismail A. F.， Khalid M. N.， Jailani M. F. A. M. ，Noh M. F. M.， Arzaee N. A.， Zhou D.， Sagu J. S.， Teridi M. A. M.， Mater. Res. Bull.， 2020， 125， 110779
27	Wu X. B.， Zhou H. L.， Gu S. N.， Wang F. Z.， Liu J.， Li W. J.， RSC Adv.， 2015， 5（112）， 92769—92777
28	Xu X. L.， Song W.， Mater. Technol.， 2017， 32（8）， 472—479
29	Li Y.， Liao D.， Li T. Y.， Zhong W.， Wang X. F.， Hong X. F.， Yu H. G.， J. Colloid Interface Sci.， 2020， 570， 232—241
30	Guo J. Y.， Liang J.， Yuan X. Z.， Jiang L. B， Zeng G. M， Yu H. B.， Zhang J.， Chem. Eng. J.， 2018， 352， 782—802
31	Holtz R. D.， Lima B. A.， Souza A. G.， Brocchi M.， Alves O. L.， Nanomed. Nanotechnol. Biol. Med.， 2012， 8（6）， 935—940
32	Klockner W.， Vidal C. P.， de Dicastillo C. L.， Yadav R. M.， Singh D. P.， Mater. Lett.， 2020， 278， 128403
33	Liu B. K.， Mu L. L.， Han X. L.， Zhang J. T.， Shi H. Z.， J. Photochem. Photobiol.， 2019， 380， 111866
34	Wang Q. Q.， Zhou X. Q.， Ji S. T.， Li S. Y.， Gu J. Z.， Shen L. X.， Liu P.， Yin J. H.， Xu G.， Shi W. Y.， J. Environ. Chem. Eng.， 2021， 9（6）， 106498
35	Ju P.， Wang Y.， Sun Y.， Zhang D.， J. Colloid Interface Sci.， 2020， 579， 431—447
36	Qin C.， Lei S. Y.， Tang X. L.， Zhong J. B.， Li J. Z.， He J. J.， Inorg. Chem. Commun.， 2020， 116， 107904
37	Wang R.， Cao L.， J. Alloys Compd.， 2017， 722， 445—451
38	Xiang Z. B.， Wang Y.， Yang Z. Q.， Zhang D.， J. Alloys Compd.， 2019， 776， 266—275
39	Yang Y. M.， Liu Y. Y.， Huang B. B.， Zhang R.， Dai Y.， Qin X. Y.， Zhang X. Y.， RSC Adv.， 2014， 4（39）， 20058—20061
40	Bakhtiarnia S.， Sheibani S.， Aubry E.， Sun H.， Briois P.， Yazdi M. A. P.， Appl. Surf. Sci.， 2022， 58， 152253
41	Zhao W.， Feng Y.， Huang H. B.， Zhou P. C.， Li J.， Zhang L.L.， Dai B. L.， Xu J. M.， Zhu F. X.， Sheng N.， Appl. Catal.， B， 2019， 245， 448—458
42	Cao G. X.， Wu X. M.， Dong Y. M.， Li Z.J.， Wang G.L.， Molecules， 2016， 21（7）， 902
43	Wang S.， Wang M. K.， Liu Y.C.， Meng X. Y.， Ye Y.， Song X. W.， Liang Z. Q.， Sens. Actuators， B， 2021， 326， 128808
44	Zhang Y. M.， Song J.， Shao W. H.， Li J.， Microporous Mesoporous Mater.， 2021， 310， 110642
45	Zhang J.， Wang J.， Zhu Q. J.， Zhang B. B.， Xu H. H.， Duan J. Z.， Hou B. R.， Nanomaterials， 2020， 10（8）， 1541
46	Wu Y. Y.， Zhou Y. Z.， Xu H.， Liu Q. G.， Li Y.， Zhang L. L.， Liu H. G.， Tu Z. G.， Cheng X. N.， Yang J.， ACS Sustainable Chem. Eng.， 2018， 6（11）， 14082—14094
47	Cai T. T.， Optimization of Enzyme⁃like Activities of Pd⁃based Nanomaterials and Study of Their Antibacterial Activities， Soochow University， Suzhou， 2020
	蔡婷婷. 钯基纳米材料的类酶活性优化及其抗菌活性研究，苏州：苏州大学， 2020
48	Rahmati Z.， Abdi J.， Vossoughi M.， Alemzadeh I.， Environ. Res.， 2020， 188， 109555
49	Misba L.， Zaidi S.， Khan A. U.， Photodiagn. Photodyn. Ther.， 2017， 18， 24—33
50	Deng H. T.， Zhu J. Y.， Tong Y. Q.， Kong Y. W.， Tan C.， Wang M. Y.， Wan M. Z.， Meng X. J.， LWT Food Sci. Technol.， 2021， 150， 112018
51	Cui H. Y.， Li W.， Li C. Z.， Lin L.， Food Control， 2016， 67， 68—74
52	Iatsunskyi I.， Kempinski M.， Nowaczyk G.， Jancelewicz M.， Pavlenko M.， Zaleski K.， Jurga S.， Appl. Surf. Sci.， 2015， 347， 777—783
53	Hunge Y. M.， Uchida A. Tominage Y. Fujii Y.， Yadav A. A.， Kang S. W.M Suzuki N.， Shitanda I.， Kondo T.， Itagaki M.， Catalysts， 2021， 11（4）， 460
54	Sahu K.， Bisht A.， Dutta A.， Som T.， Mohapatra S.， Surf. Interfaces， 2021， 26， 101436
55	Xian Z. Q.， Zhang L.， Yu Y.， Lin B. X.， Wang Y. M.， Guo M. L.， Cao Y. J.， Microchim. Acta， 2021， 188（3）， 65
56	Zhang J.， Si M. Y.， Jiang L. B.， Yuan X. Z.， Yu H. B.， Wu Z. B.， Li Y. F.， Guo J. Y.， Chem. Eng. J.， 2021， 410， 128336
57	Li J. Y.， Sun W.， Yang Z. H. Y.， Gao G.， Ran H. H.， Xu K. F.， Duan Q. Y.， Liu X. Y.， Wu F. G.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2020， 12（49）， 54378—54386
58	Khan S.， Ul⁃Islam M.， Khattak W. A.， Ullah M. W.， Park J. K.， Cellulose， 2015， 22（1）， 565—579
59	Wang Y. H.， Zhao T.， Zhang L.， Zou L.， Zhang Y. T.， AIP Adv.， 2019， 9（11）， 115208
60	Ma H.， Yang S.， li M.， Tang X. N.， Xia Z. H.， Dai R.， Ceram. Int.， 2021， 47（24）， 34092—34105
61	Khamrai M.， Banerjee S. L.， Pau S.， Ghosh A. K.， Sarkar P.， Kundu P. P.， ACS Sustainable Chem. Eng.， 2019， 7（14）， 12083—12097
62	Wu W. T.， Zhao W. J.， Wu Y. H.， Zhou C. X.， Li L. Y.， Liu Z. X.， Dong J. D.， Zhou K. H.， Appl. Surf. Sci.， 2019， 465， 279—287
63	Chen Y. F.， Tang X. N.， Gao X.， Zhang B.， Luo Y.， Yao X. Y.， Ceram. Int.， 2019， 45（12）， 15505—15513
64	Zhou T. T.， Wei C. H.， Lan W. Q.， Zhao Y.， Pan Y. J.， Sun X. H.， Wu V. C. H.， J. Food Sci.， 2020， 85（5）， 1513—1522
65	Lin S. L.， Hu J. M.， Tang S. S.， Wu X. Y.， Chen Z. Q.， Tang S. Z.， Photochem. Photobiol.， 2012， 88（4）， 985—991
66	Wei F.， Cui X. Y.， Wang Z.， Dong C. C.， Li J. D.， Han X. J.， Chem. Eng. J.， 2021， 408， 127240

[1]	毛瑜, 瞿昊, 郑磊. RNA切割型脱氧核酶在致病菌检测中的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(11): 3445.
[2]	严磊, 毛秀海, 左小磊. 框架核酸辅助的仿生膜构建[J]. 高等学校化学学报, 2020, 41(7): 1415.
[3]	梁钰昕, 赵容, 梁馨月, 方晓红. 细胞膜上信号转导蛋白的单分子成像与分析[J]. 高等学校化学学报, 2020, 41(6): 1127.
[4]	高静, 黄科科, 张显龙, 孙宇, 冯守华. 干湿循环下癸酸甘油酯的非生物合成及自组装[J]. 高等学校化学学报, 2018, 39(5): 849.
[5]	罗艳玲, 刘亚军. 超氧负离子在生物发光中的作用[J]. 高等学校化学学报, 2015, 36(1): 24.
[6]	杨珊, 王彦兵, 宗明明, 宫铭, 马佳妮, 宫永宽. 仿细胞膜结构共聚物的合成及涂层性能[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(07): 1579.
[7]	李晨杨征厍梦尧尹文婷李剑利赵桂仿史真. 超氧化物歧化酶化学模拟的新进展[J]. 高等学校化学学报, 2011, 32(9): 2046.
[8]	夏之宁李丽仙陈华熊彩侨杨丰庆. 药物与细胞膜相互作用的ppKCE动力学参数[J]. 高等学校化学学报, 2011, 32(4): 851.
[9]	王健生, 张佳, 吴文安, 段小艺, 王嗣岑, 张明鑫, 周苏娜, 莫非, 徐怡庄, 石景森, 吴瑾光 . 胆囊组织、组织细胞膜及细胞株的FTIR研究[J]. 高等学校化学学报, 2010, 31(3): 484.
[10]	渠凌丽, 黎源倩, 郑波, 何成艳, 何玲, 李永新. 多响应曲面优化-毛细管电泳-激光诱导荧光快速检测食源性致病菌[J]. 高等学校化学学报, 2009, 30(6): 1121.
[11]	徐建平, 陈伟东, 计剑, 沈家骢 . 新型仿生聚合物胶束用于纳米药物载体的研究 [J]. 高等学校化学学报, 2007, 28(2): 394.

高效广谱复合光催化抗菌剂Ag-AgVO₃/BiVO₄的设计合成及抗菌机制

Design， Synthesis and Photocatalytic Antibacterial Mechanism of Ag-AgVO₃/BiVO₄ Composite as a High-efficient and Broad-spectral Antibacterial Agent

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