ZrB2/SiC前驱体的制备、 表征及裂解行为

doi:10.7503/cjcu20140152

高等学校化学学报 ›› 2014, Vol. 35 ›› Issue (9): 2050.doi: 10.7503/cjcu20140152

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ZrB₂/SiC前驱体的制备、表征及裂解行为

葛凯凯^1,², 邱文丰¹(), 韩伟健¹, 叶丽¹, 赵爱军¹, 赵彤¹()

1. 中国科学院化学研究所高技术材料实验室, 北京 100190
2. 中国科学院大学, 北京 100049

收稿日期:2014-02-27 出版日期:2014-09-10 发布日期:2019-08-01
作者简介:联系人简介: 赵彤, 男, 博士, 研究员, 博士生导师, 主要从事研制高性能树脂基复合材料树脂基体研究. E-mail: tzhao@iccas.ac.cn。邱文丰, 男, 博士, 副研究员, 主要从事研制高性能树脂基复合材料树脂基体研究. E-mail: qiuwf@iccas.ac.cn。
基金资助:
国家自然科学基金(批准号: 21104090)和中国科学院化学研究所培育项目(批准号: CMS-PY-201217)资助

Synthesis, Characterization and Pyrolysis Behavior of ZrB₂/SiC Precursor^†

GE Kaikai^1,², QIU Wenfeng^1,^*(), HAN Weijian¹, YE Li¹, ZHAO Aijun¹, ZHAO Tong^1,^*()

1. Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Received:2014-02-27 Online:2014-09-10 Published:2019-08-01
Contact: QIU Wenfeng,ZHAO Tong E-mail:qiuwf@iccas.ac.cn;tzhao@iccas.ac.cn
Supported by:
Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.21104090) and the Train Project of Institute of Chemistry, Chinese Academy of Science(No.CMS-PY-201217)

摘要/Abstract

摘要：

以聚锆氧烷为锆源, 聚硼硅氮烷兼作硼源、硅源和碳源, 通过共混得到ZrB₂/SiC液相前驱体, 该前驱体经高温裂解得到ZrB₂/SiC复相陶瓷. 对ZrB₂/SiC前驱体的裂解行为、陶瓷产物结构及微观形貌进行了表征. 结果表明, ZrB₂/SiC前驱体经1400 ℃裂解后保持无定形状态, 1500 ℃处理后析出t-ZrO₂晶体, 1600 ℃时体系发生碳热还原反应生成ZrC, 同时析出SiC晶体, 1700 ℃时生成ZrB₂, 最终陶瓷产物晶相组成为ZrB₂/SiC. 在1500~2000 ℃范围内, 随着处理温度的升高, 陶瓷由致密结构变为多孔结构, 最终陶瓷产物由尺寸为100~300 nm的纳米颗粒堆积而成, 各元素分布均匀.

关键词: 液相前驱体, 裂解, 碳热还原, ZrB2/SiC复相陶瓷, 纳米颗粒, 多孔结构

Abstract:

A novel liquid ZrB₂/SiC precursor was prepared by the blend of polyzirconoxane and polyborosilazane, which were used as zirconium, silicon, boron and carbon source. The precursor was transformed into ZrB₂/SiC ceramic during the pyrolysis, and its pyrolytic behavior, phase composition and microstructure were studied by TGA, XRD and SEM-EDX. The results indicated that the ceramic sample remained amorphous until t-ZrO₂ initially generated at 1500 ℃. Heating to 1600 ℃ led to the formation of ZrC via carbothermal reduction. Further heating to 1700 ℃ led to the formation of ZrB₂. During heat treatments, the compact ceramic sample became porous due to formation of CO and NO. The ceramic powder with particle size of 100—300 nm consisted of high crystalline degree ZrB₂ and SiC phases, and all the elements were well distributed in ceramic powders.

Key words: Liquid precursor, Pyrolysis, Carbothermal reduction, ZrB2/SiC multiphase ceramic, Nano particles, Porous structure(Ed.: D, Z)

中图分类号:

O631
TQ343

TrendMD:

葛凯凯, 邱文丰, 韩伟健, 叶丽, 赵爱军, 赵彤. ZrB₂/SiC前驱体的制备、表征及裂解行为. 高等学校化学学报, 2014, 35(9): 2050.

GE Kaikai, QIU Wenfeng, HAN Weijian, YE Li, ZHAO Aijun, ZHAO Tong. Synthesis, Characterization and Pyrolysis Behavior of ZrB₂/SiC Precursor^†. Chem. J. Chinese Universities, 2014, 35(9): 2050.

图/表 7

Fig.1 Proposed structures of PNZ(A) and PBSZ(B)

Fig.2 TGA(a) and DTG(b) curves of ZBS in N2 for 10 ℃/min

Fig.3 FTIR spectra of ZBS(a), ZBS-300(b) and ZBS-600(c)

Fig.4 XRD patterns of PNZ(A), PBSZ(B) and ZBS(C) pyrolyzed at various temperatures

Fig.5 Dependence of ceramic(ZBS) yield on temperature

Fig.6 SEM images of ZBS pyrolyzed at 1500 ℃(A), 1600 ℃(B), 1700 ℃(C) and 2000 ℃(D)

Fig.7 SEM image(A) and distribution(B—F) of elements in ZBS pyrolyzed at 2000 ℃ (B) Zr; (C) Si; (D) B; (E) C; (E) C; (F) N.

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