Pd基多相催化剂上CO2加氢反应的研究进展

doi:10.7503/cjcu20220279

摘要/Abstract

摘要：

随着二氧化碳(CO₂)排放量的不断增加, 全球变暖和气候变化的加剧对人类的生存环境产生了巨大的影响. CO₂作为廉价、可再生的碳氧资源, 将其转化为高附加值化学品是绿色化学及能源领域的重要研究课题之一, 受到广泛关注. Pd基催化剂由于具有优异的加氢能力以及良好的抗烧结、抗毒化性能, 作为CO₂催化转化最有前途的催化剂被广泛应用和研究. 本文主要对Pd基催化剂上CO₂加氢制备HCOOH, CO, CH₄和甲醇等小分子能源化合物的研究进展进行综合评述，重点关注Pd基催化剂上CO₂分子的吸附/活化位点、催化剂的金属-载体强相互作用及表界面组成等对催化剂活性和选择性的影响以及催化反应机理.

关键词: Pd基催化剂, CO₂加氢, 活性中心, 金属-载体强相互作用, 催化机理

Abstract:

With the continuous increase of carbon dioxide（CO₂） emissions， the impact of global warming and climate change on human life and ecological environment has become more serious. As a cheap and renewable carbon and oxygen resource， converting CO₂ into high value-added chemicals is one of the shining research topics in the field of green chemistry and energy， and has received extensive attention. The Pd-based catalysts are one kind of the most promising catalysts of CO₂ catalytic conversion due to its excellent hydrogenation capacity， good stability， anti- sintering and anti-poisoning properties. This paper will review the research progress of the hydrogenation of CO₂over Pd-based catalysts to synthesis small energy molecule compounds such as HCOOH， CO， CH₄ and methanol. We will pay main attention to the discussion of the active sites for the adsorption/activation of CO₂ molecule， strong metal- support interaction， surface and interface composition， which affect the activity and selectivity of Pd-based catalysts， as well as the catalytic mechanism over Pd-based catalysts.

Key words: Pd-based catalyst, CO₂ hydrogenation, Active site, Strong metal-support interactions, Catalytic mechanism

中图分类号:

O643

TrendMD:

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图/表 4

Table 1 Comparison of the different Pd catalysts reported for the hydrogenation of CO2 to formic acid/formates

Catalyst	p_H2/MPa	p_CO2/MPa	Additive	T/℃	Solvent	Time/h	TON ^a	TOF ^b /h^-1	Ref.
PdAg@NMHCS	1	1	NaHCO₃	100	H₂O	24	2750	—	［36］
Pd NPore	1	1	DBU	80	MeCN	20	1985	—	［39］
PdAg/NH₂?MSC	1	1	NaHCO₃	100	H₂O	24	839	35	［41］
PdAg/TiO₂@ZIF?8	1	1	NaHCO₃	100	H₂O	24	913	—	［42］
PdNi/CNT?GR	2	2.5	—	40	H₂O	15	6.4	0.43	［43］
Pd_0.8Co_0.2@MSN	1	1	NaHCO₃	100	H₂O	10	4082	1824	［44］
PdAg+PEI@HMOS	1	1	NaOH	100	H₂O	22	2754	125	［45］
PdAg/NPS	2	2	—	40	H₂O	24	204	10	［46］
PdMnx@S?1	2	2	NaOH	80	H₂O	—	—	2151	［47］
PdAg@MHCSs	1	1	NaHCO₃	100	H₂O	24	2680	—	［48］
Pd₂Cu₁₄@NMHCS	1	1	NaHCO₃	100	H₂O	24	1432	—	［49］

Table 2 Activity of Pd-based catalysts for CO2 hydrogenation to methanol

Catalyst	n（H₂）/n（CO₂）	T_R/℃	p_R/MPa	WHSV ^a /（mL·g $c a t - 1$ ·h^-1）	Conv.（%）	Sel._MeOH（%）	E_a/（kJ?mol^-1）	TOF/h^-1	STY ^b /（g_MeOH·g $c a t - 1$ ·h^-1）	Ref.
5Pd/ZnO	3∶1	250	2.0	1800	10.7	60		1.8	0.0768	［81］
Pd/ZnO?2.5 nm	3∶1	250	4.5	15000	1.38	74		18	0.076	［82］
PdZn/CNFs^c	9∶1	275	0.1	7500	3.3	12.1			0.004	［94］
0.8Pd?ZnZrOx	4∶1	320	5.0	24000	15	75	66.6		0.71	［97］
2Pd?ZnO?np	3∶1	260	5.0	60000	3.3	65.3			0.443	［98］
Pd@ZIF?8	3∶1	270	4.5	21600	15.1	56.2		972	0.65	［99］
Ca?PdZn/CeO₂	3∶1	220	3.0	2400	7.7	100			0.088	［109］
Pd_0.1Zn₁/CNTs	3∶1	250	3.0	1800	6.3	99.6	56.8	41.4	0.0371	［110］
5Pd/ZnO/Al₂O₃	3∶1	180	3.0	3600	2.9	79.4				［111］
Pd：Zn/CeO₂	3∶1	220	2.0	96000	14.0	97			0.166	［118］
Pd?P?In₂O₃	4∶1	300	5.0	21000	20	70			0.89	［23］
1Pd/MnO/In₂O₃	3∶1	280	3.0	21000	4.5	71.3			0.241	［25］
Pd?h?In₂O₃	3∶1	295	3.0	19200	10.5	72.4	45.9		0.53	［32］
Pd@MIL?68（In） ^d	3∶1	295	3.0	19200	8.1	81			0.427	［100］
Pd/In₂O₃/SBA?15	4∶1	260	5.0	15000	12.6	83.9			0.011	［103］
Pd?In NPs	3∶1	210	5.0	86000		90	35		0.131	［116］
In∶Pd（2∶1）/SiO₂	4∶1	300	4.0	63000		61			0.083	［117］
Pd?In₂O₃?CP	4∶1	280	5.0	48000	9.7	78	84±5		1.01	［119］
PdMgGa Hydrotalcite?like	3∶1	250	3.0	15000	1.0	47	59	30.6	0.02	［115］
PdZn/SiO₂	3∶1	220	0.8	4600	1.0	30	58			［120］
PdCu/MCM?41	3∶1	250	4.1	3600	6.5	23			0.0230	［113］
Pd（0.34）?Cu/SiO₂	3∶1	250	4.1	3600	6.5	30		0.08	0.036	［121］

Table 2 Activity of Pd-based catalysts for CO2 hydrogenation to methanol

Catalyst	n（H₂）/n（CO₂）	T_R/℃	p_R/MPa	WHSV ^a /（mL·g $c a t - 1$ ·h^-1）	Conv.（%）	Sel._MeOH（%）	E_a/（kJ?mol^-1）	TOF/h^-1	STY ^b /（g_MeOH·g $c a t - 1$ ·h^-1）	Ref.
5Pd/ZnO	3∶1	250	2.0	1800	10.7	60		1.8	0.0768	［81］
Pd/ZnO?2.5 nm	3∶1	250	4.5	15000	1.38	74		18	0.076	［82］
PdZn/CNFs^c	9∶1	275	0.1	7500	3.3	12.1			0.004	［94］
0.8Pd?ZnZrOx	4∶1	320	5.0	24000	15	75	66.6		0.71	［97］
2Pd?ZnO?np	3∶1	260	5.0	60000	3.3	65.3			0.443	［98］
Pd@ZIF?8	3∶1	270	4.5	21600	15.1	56.2		972	0.65	［99］
Ca?PdZn/CeO₂	3∶1	220	3.0	2400	7.7	100			0.088	［109］
Pd_0.1Zn₁/CNTs	3∶1	250	3.0	1800	6.3	99.6	56.8	41.4	0.0371	［110］
5Pd/ZnO/Al₂O₃	3∶1	180	3.0	3600	2.9	79.4				［111］
Pd：Zn/CeO₂	3∶1	220	2.0	96000	14.0	97			0.166	［118］
Pd?P?In₂O₃	4∶1	300	5.0	21000	20	70			0.89	［23］
1Pd/MnO/In₂O₃	3∶1	280	3.0	21000	4.5	71.3			0.241	［25］
Pd?h?In₂O₃	3∶1	295	3.0	19200	10.5	72.4	45.9		0.53	［32］
Pd@MIL?68（In） ^d	3∶1	295	3.0	19200	8.1	81			0.427	［100］
Pd/In₂O₃/SBA?15	4∶1	260	5.0	15000	12.6	83.9			0.011	［103］
Pd?In NPs	3∶1	210	5.0	86000		90	35		0.131	［116］
In∶Pd（2∶1）/SiO₂	4∶1	300	4.0	63000		61			0.083	［117］
Pd?In₂O₃?CP	4∶1	280	5.0	48000	9.7	78	84±5		1.01	［119］
PdMgGa Hydrotalcite?like	3∶1	250	3.0	15000	1.0	47	59	30.6	0.02	［115］
PdZn/SiO₂	3∶1	220	0.8	4600	1.0	30	58			［120］
PdCu/MCM?41	3∶1	250	4.1	3600	6.5	23			0.0230	［113］
Pd（0.34）?Cu/SiO₂	3∶1	250	4.1	3600	6.5	30		0.08	0.036	［121］

Fig.2 Potential energy surface of methanol synthesis via CO2 hydrogenation(A)[129] and reaction steps considered for methanol synthesis from CO2 hydrogenation on PdZn(111)(a) and Pd(111)(b)(B)[130](B) The lowest energy pathways are plotted in red; the green and grey colors highlight alternative pathways.(A) Copyright 2011, American Chemical Society. (B) Copyright 2020, American Chemical Society.

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Pd基多相催化剂上CO₂加氢反应的研究进展

Research Progress of CO₂ Hydrogenation over Pd-based Heterogeneous Catalysts

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