可拉伸聚合物基复合固体电解质研究进展

doi:10.7503/cjcu20220149

摘要/Abstract

摘要：

未来可穿戴电子器件和系统需要柔性电池提供致密、安全且可靠的电能源保障. 发展兼具可拉伸性和高离子电导率的固体电解质技术是实现全固态锂电池柔性化, 进而满足上述要求的关键之一. 本文综合评述了提升聚合物基复合固体电解质离子传导性能的主要机制和研究进展, 分析了在不同尺度下解耦离子传导和力学承载功能, 进而在弯折、拉伸等形变工况下维持离子传导性能稳定的策略, 介绍了有助于推动可拉伸聚合物基复合固体电解质研究的几类先进表征技术, 并展望了未来研究工作的重点方向.

关键词: 柔性电池, 可拉伸固体电解质, 离子电导率, 力学特性, 解耦

Abstract:

The wearable electronics require flexible batteries to serve as power sources with high energy density， capacity， safety， and reliability. Stretchable solid electrolytes with high ionic conductivity are key to developing flexible all-solid-state lithium batteries which meet the above requirements. This paper reviews the typical mechanisms and recent progress on enhancing the ionic conductivity of composite solid polymer electrolytes. The strategies for decoupling the ionic conductivity and stretchability of solid polymer electrolytes are also discussed. The advanced characterization tools which may help to promote the study on stretchable composite solid polymer electrolytes are briefly introduced. Finally， the future trends and important directions of the technologies of stretchable composite solid polymer electrolytes are proposed as well.

Key words: Flexible battery, Stretchable solid electrolyte, Ionic conductivity, Mechanical property, Decoupling

中图分类号:

O646

TrendMD:

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图/表 9

Fig.1 Progress in stretchable composite solid polymer electrolytes

Fig.2 Schematic of the Li+ conduction at hybrid interfaces and the synthesis of CSPEs(A) The mechanisms of enhanced Li+ transport at hybrid interfaces[25]; (B) synthesis of PEO?LiClO4@SiO2 CSPEs via an in?situ hydrolysis process[32]; (C) in?situ synthesized monodispersed ZnO quantum dots in ZnO/PEO/LiTFSI CSPEs[34].(A) Copyright 2013, Wiley?VCH; (B) Copyright 2016, American Chemical Society; (C) Copyright 2021, Elsevier.

Fig.3 Effects of interfacial structure on Li+ conduction in CSPEs（A） The comparison of Li+ conduction in CSPEs with nanowire and nanoparticle fillers［36］；（B） Li+ conduction in CSPEs with well-aligned and continuous hybrid interfaces［37］；（C） flexible CSPEs with well-aligned and continuous hybrid interfaces［38］；（D） PAN/LiClO4：LLZTO and PAN/LiClO4：ZrO2 CSPEs with increased specific interfacial areas［39］. （A） Copyright 2015， American Chemical Society；（B） Copyright 2018， American Chemical Society；（C） Copyright 2019， Springer Nature；（D） Copyright 2020， American Chemical Society.

Fig.4 Schematic of Li+ conduction network in CSPEs with active fillers（A） SEM and photo images of CSPEs based on LLZTO particles and PEO［47］；（B） mechanically robust and stable frameworks of LLZTO particle/PEO CSPEs with various concentrations of LLZTO［48］；（C） 3D Li+ conduction network based on LLZO nanofibers in CSPEs［50］；（D） vertically-aligned LATP pillars in CSPEs formed via ice-templating method［51］；（E） LLZTO framework with well-fused grain boun-daries［52］.（A） Copyright 2017， National Academy of Science；（B） Copyright 2017， Elsevier；（C） Copyright 2016， National Academy of Science；（D） Copyright 2017， American Chemical Society；（E） Copyright 2020， Wiley-VCH.

Fig.5 Schematic of alternative conduction mechanisms（A） The coordination of Cu2+ ions with the hydroxyl groups of cellulose serving as Li+ conducting pathways［54］；（B） the 3D interconnected plastic crystal phase is surrounded by the elastomer phase［55］；（C） the grain boundaries consist of nanocrystalline grains that form a conductive network supporting fast Li+ transport［56］；（D） atomic-scale ion transistor controlled by electrical gating in graphene channels［58］.（A） Copyright 2021， Springer Nature；（B） Copyright 2022， Springer Nature；（C） Copyright 2021， Springer Nature；（D） Copyright 2021， the American Association for the Advancement of Science.

Fig.6 Schematic of decoupling mechanical strength and ion transport in CSPEs（A） CSPEs based on PEGMA/ETPTA three-dimensional cross-linked networks［63］；（B） CSPEs based on supramolecular polymers［65］.（A） Copyright 2021， Elsevier；（B） Copyright 2019， the Authors.

Fig.7 Schematic of geometric design for flexible electronics and stretchable CSPEs（A） Rigid-island and elastic-bridge configuration for the implementation of highly stretchable electronics［66］；（B） stretchable battery based on device-scaled wavy structure［68］；（C） component-level stretchability strategies［69］；（D） patterned elastic CPSEs. （A） Copyright 2021， Wiley-VCH；（B） Copyright 2017， Wiley-VCH；（C） Copyright 2020， Wiley-VCH.

Table 1 Mechanical properties and ionic conductivity of various CSPEs

Main material	Strategy	Elongation at break（%）	Ionic conductivity/（S·cm^-1）	Ref.
Hexachlorocyclotriphosphazene， 4?acetamidophenol， PEGDE and LiTFSI	Cross?linked networks	127	1.04×10^-4	［16］
Halloysite nanotubes， PEO and LiTFSI	Ordered 3D channels	400	1.11×10^-4	［20］
PEO， HAP and LiTFSI	Filler?in?polymer	770	6.4×10^-5	［21］
BA?PEGDA， PVDF?HFP， TEP and LiTFSI	Cross?linked networks	450	1×10^-3	［23］
PPG， LiOH， Al₂O₃and LiTFSI	Filler?in?polymer	185	2×10^-3	［42］
PEO， LLZO nanofibers and LiTFSI	Cross?linked networks	129	5.44×10^-5	［49］
MPEGA， PEGDA， MMT nanosheets and LiTFSI	Cross?linked networks	115	1.06×10^-3	［59］
MOF， PETMP， PEGDA， PEG and LiTFSI	Cross?linked networks	500	2.26×10^-4	［62］
PEGMA， PEO and LiClO₄	Cross?linked networks	160.38	4.24×10^-4	［63］
PME， SN， LiPVFM and LiTFSI	Supramolecular networks	239.8	3.57×10^-4	［64］
2?Ureido?4?pyrimidone， polyether and LiTFSI	Supramolecular networks	200	1.2×10^-4	［65］
Si?Ni alloy nanowire springs	Nanospring arrays	50	2×10^-4	［66］

Fig.8 Advanced characterizations applied for CSPEs studies（A） Local Li environments in PEO/LiClO4：LLZO and 6Li NMR of LiClO4 in different components［75］；（B） 6Li NMR spectra of CSPEs with varied compositions and structures［39］；（C） in?situ NDP measurement of a Li/LLZO/CNT asymmetric cell［78］.（A） Copyright 2016， Wiley-VCH；（B） Copyright 2020， American Chemical Society；（C） Copyright 2017， American Chemical Society.

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