高介电常数石墨烯/聚酰亚胺复合材料的制备与性能

doi:10.7503/cjcu20170011

高等学校化学学报 ›› 2017, Vol. 38 ›› Issue (7): 1264.doi: 10.7503/cjcu20170011

高介电常数石墨烯/聚酰亚胺复合材料的制备与性能

刘会¹, 赵剑英¹(), 姚海波², 郭海泉²(), 高连勋²

1. 山东理工大学化学工程学院, 淄博 255049
2. 中国科学院长春应用化学研究所, 高分子物理与化学国家重点实验室, 长春 130022

收稿日期:2017-01-05 出版日期:2017-07-10 发布日期:2017-05-18
作者简介:联系人简介: 郭海泉, 男, 博士, 副研究员, 主要从事聚酰亚胺材料研究. E-mail: hqguo@ciac.ac.cn;赵剑英, 女, 博士, 副教授, 主要从事功能材料研究. E-mail: jyzhaociac@163.com
基金资助:
国家自然科学基金(批准号: 51373164)资助

Preparation and Properties of Graphene/polyimide Composites with High Dielectric Constant^†

LIU Hui¹, ZHAO Jianying^1,^*(), YAO Haibo², GUO Haiquan^2,^*(), GAO Lianxun²

1. College of Chemical Engineering, Shandong University of Technology, Zibo 255049, China
2. State Key Laboratory of Polymer Physics and Chemistry, Changchun Institute of Applied Chemistry,Chinese Academy of Sciences, Changchun 130022, China

Received:2017-01-05 Online:2017-07-10 Published:2017-05-18
Contact: ZHAO Jianying,GUO Haiquan E-mail:jyzhaociac@163.com;hqguo@ciac.ac.cn
Supported by:
† Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.51373164)

摘要/Abstract

摘要：

在原位聚合制备氧化石墨烯/聚酰亚胺复合材料的过程中, 加入季铵盐表面活性剂, 抑制氧化石墨烯在高温亚胺化时的聚集, 同时将氧化石墨烯原位还原, 获得高介电常数的石墨烯/聚酰亚胺复合材料. 结果表明, 采用四丁基溴化铵和四丁基碘化铵作为还原剂, 利用原位化学还原方法所制备的石墨烯/聚酰亚胺复合材料的介电常数超过聚酰亚胺薄膜40倍以上, 复合材料的热稳定性和机械性能也优于聚酰亚胺薄膜. 热重分析结果表明, 在复合材料高温亚胺化过程中, 季铵盐发生热分解, 未残留在复合材料中.

关键词: 石墨烯, 季铵盐, 复合材料, 介电常数, 还原剂, 聚酰亚胺

Abstract:

Quaternary ammonium can be served as the reducing agent for the fabrication of graphene/polyimide(rGO/PI) composites via the in-situ chemical reduction of graphene oxide dispersed in polyimide matrix during the thermal imidization of polyimdes. The results showed that the dielectric constant of graphene/polyimide composites was 40 times as compared with that of graphene oxide/polyimide without the addition of tetrabutyl ammonium bromide. The thermostabilities and mechanical properties of graphene/polyimide composites were also improved simultaneously. Moreover, the quaternary ammonium surfactants would not remain in the composites, which can be decomposed after the rGO/PI composite materials was produced under high temperature.

Key words: Graphene, Quaternary ammonium, Composite, Dielectric constant, Reducing agent, Polyimide

TrendMD:

刘会, 赵剑英, 姚海波, 郭海泉, 高连勋. 高介电常数石墨烯/聚酰亚胺复合材料的制备与性能. 高等学校化学学报, 2017, 38(7): 1264.

LIU Hui, ZHAO Jianying, YAO Haibo, GUO Haiquan, GAO Lianxun. Preparation and Properties of Graphene/polyimide Composites with High Dielectric Constant^†. Chem. J. Chinese Universities, 2017, 38(7): 1264.

图/表 7

Scheme 1 Preparation of rGO/PI composites via the in situ reduction

Fig.1 Dependence of dielectric constants(A) and dielectric loss(B) on the frequency for PI, GO/PI, BGO/PI and IGO/PI composites at room temperature

Fig.2 TGA curves of pure PI, GO/PI, BGO/PI and IGO/PI composite films

Table 1 Thermal and mechanical properties of the pure PI, GO/PI, BGO/PI and IGO/PI composite films

Sample	w_GO(%)	Molar fraction of NR₄X(%)	T_d,5%/℃	T_g/℃	Tensile strength/MPa	Tensile modulus/GPa	Elongation at break(%)
PI	0	0	567.6	279.9	106±2.0	2.0±0.2	23.0±7.0
GO-1.0/PI	1.0	0	571.3	280.1	138±4.0	2.2±0.2	23.9±6.6
BGO-1.0/PI	1.0	2.0(TBAB)	575.8	285.3	144±4.2	2.3±0.3	25.2±9.7
IGO-1.0/PI	1.0	2.0(TBAI)	575.9	286.8	140±3.8	2.2±0.2	28.8±9.9
GO-1.5/PI	1.5	0	563.6	286.8	154±5.1	2.3±0.2	21.1±6.4
BGO-1.5/PI	1.5	3.0(TBAB)	561.7	289.5	159±4.0	2.3±0.2	26.3±5.0
IGO-1.5/PI	1.5	3.0(TBAI)	560.7	277.9	167±6.7	2.3±0.2	19.7±11.0

Fig.3 Comparison of tensile strength(A) and tensile modulus(B) of pure PI, GO/PI, BGO/PI and IGO/PI films for 1.0%(a) and 1.5%(b) GO contents

Fig.4 Variation in storage modulus(A) and loss tangent(B) with temperature for PI, GO/PI, BGO/PI and IGO/PI composite films

Fig.5 SEM images of the fracture surfaces of pure PI(A), GO-1.0/PI(B), BGO-1.0/PI(C), IGO-1.0/PI(D), GO-1.5/PI(E), BGO-1.5/PI(F) and IGO-1.5/PI(G)

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