Flexible Two-dimensional Polymers： a New Dimension in Polymer

doi:10.7503/cjcu20250343

Abstract

Abstract:

Compared with one-dimensional（1D） and three-dimensional（3D） polymers， the theory framework of two-dimensional（2D） polymers is still incomplete， especially for flexible 2D polymers. Their unique conformation and properties are one of the mysterious questions in the polymer science. This article comprehensively reviews the theoretical and simulation research progress of flexible 2D polymers， aiming to systematically sort out the development of the field of flexible 2D polymers from early theoretical prototypes to recent conformational physics research. First， this article reviews theoretical research on tethered membranes from the 1980s. Early molecular dynamics simulations revealed that self-avoidance causes 2D networks to approach a flat state at the thermodynamic limit， rather than undergoing a crumpled transition. Building on this foundation， this article further elaborates on significant breakthroughs in the field since the 21st century. Computer simulations have not only validated the scaling relationships between the equilibrium conformations of 2D polymers and their transport properties（such as intrinsic viscosity）， but also theoretically unified the long-debated flat and crumpled conformations by introducing an adjustable mesh model， thereby revealing the physical mechanism of their coexistence. Furthermore， a complete conformational evolution path-ranging from flat to multi-level folded， and ultimately to collapsed states has been systematically established. Finally， this article provides an outlook on the opportunities and challenges facing the field， particularly regarding the precise preparation of ordered flexible networks and the utilization of theoretical insights to guide the design of intelligent responsive materials.

Key words: Two-dimensional polymer, Flexibility, Conformation, Scaling relation

CLC Number:

O631

TrendMD:

XU Jiaqi, SHI Rui, ZHU Youliang, LU Zhongyuan. Flexible Two-dimensional Polymers： a New Dimension in Polymer[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2026, 47(1): 20250343.

Figures/Tables 13

References 56

[1]	Staudinger H.， Ber. Dtsch. Chem. Ges.， 1920， 53， 1073
[2]	Anguita J. V.， Smith C. T. G.， Stute T.， Funke M.， Delkowski M.， Silva S. R. P.， Nat. Mater.， 2020， 19， 474
[3]	Taub A.， de Moor E.， Luo A.， Matlock D. K.， Speer J. G.， Vaidya U.， Annu. Rev. Mater. Res.， 2019， 49， 327
[4]	Tran H.， Feig V. R.， Liu K.， Zheng Y.， Bao Z. N.， Macromolecules， 2019， 52， 3965
[5]	Charles A. P. R.， Jin T. Z.， Mu R.， Wu Y.， Compr. Rev. Food Sci. Food Saf.， 2021， 20， 6027
[6]	Pfitzner A. K.， Von Filseck J. M.， Roux A.， Trends Cell Biol.， 2021， 31， 856
[7]	Zhao X.， Chen X.， Yuk H.， Lin S.， Liu X.， Parada G.， Chem. Rev.， 2021， 121， 4309
[8]	Rubinstein M.， Colby R. H.， Polymer Physics， Oxford University Press， New York， 2003
[9]	Sakamoto J.， van Heijst J.， Lukin O.， Schlüter A. D.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2009， 48， 1030
[10]	Li Z.， Tang M.， Jiang C.， Bai R.， Bai W.， Macromol. Rapid Commun.， 2018， 39， 1700880
[11]	Kuehl V. A.， Yin J.， Duong P. H.， Mastorovich B.， Newell B.， Li⁃Oakey K. D.， Parkinson B. A.， Hoberg J. O.， J. Am. Chem. Soc.， 2018， 140， 18200—18207
[12]	Rodenas T.， Luz I.， Prieto G.， Seoane B.， Miro H.， Corma A.， Kapteijn F.， Llabrés i Xamena F. X.， Gascon J.， Nat. Mater.， 2015， 14， 48—55
[13]	Huang N.， Wang P.， Addicoat M. A.， Heine T.， Jiang D.， Angew. Chem.， 2017， 129， 5064—5068
[14]	Li C.， Wang Y.， Zou Y.， Zhang X.， Dong H.， Hu W.， Angew. Chem.， 2020， 132， 9489—9493
[15]	Wang S.， Wang Q.， Shao P.， Han Y.， Gao X.， Ma L.， Yuan S.， Ma X.， Zhou J.， Feng X.， J. Am. Chem. Soc.， 2017， 139， 4258—4261
[16]	Roman H. E.， Polymers， 2024， 16， 3400
[17]	Haldar S.， Roy K.， Nandi S.， Chakraborty D.， Puthusseri D.， Gawli Y.， Ogale S.， Vaidhyanathan R.， Adv. Energy Mater.， 2018， 8， 1702170
[18]	Lim E. L.， Wei Z. H.， Mater. Futures， 2023， 2， 027501
[19]	Hadi M. K.， Wang X.， Peng Y.， Sangaraju S.， Ran F.， PS&T， 2024， 1， 366—412
[20]	Li Z.， Lin Z.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2021， 13， 45130
[21]	Ren Y.， Xu Y.， Chem. Soc. Rev.， 2024， 53， 1823
[22]	Zhao R.， Liu G.， Koko P.， Wang M.， Feng X.， Org. Chem. Front.， 2025， 12， 2457
[23]	Payamyar P.， King B. T.， Öttinger H. C.， Schlüter A. D.， Chem. Commun.， 2016， 52， 18—34
[24]	Kissel P.， Erni R.， Schweizer W. B.， Rossell M. D.， King B. T.， Bauer T.， Götzinger S.， Schlüter A. D.， Sakamoto J.， Nat. Chem.， 2012， 4， 287—291
[25]	Bhola R.， Payamyar P.， Murray D. J.， Kumar B.， Teator A. J.， Schmidt M. U.， Hammer S. M.， Saha A.， Sakamoto J.， Schlüter A. D.， J. Am. Chem. Soc.， 2013， 135， 14134—14141
[26]	Kory M. J.， Wörle M.， Weber T.， Payamyar P.， van de Poll S. W.， Dshemuchadse J.， Trapp N.， Schlüter A. D.， Nat. Chem.， 2014， 6， 779—784
[27]	Novoselov K. S.， Geim A. K.， Morozov S. V.， Jiang D. E.， Zhang Y.， Dubonos S. V.， Grigorieva I. V.， Firsov A. A.， Science， 2004， 306， 666—669
[28]	Côté A. P.， Benin A. I.， Ockwig N. W.， O'Keeffe M.， Matzger A. J.， Yaghi O. M.， Science， 2005， 310， 1166—1170
[29]	Liu K.， Wang L.， Dong R.， J. Mater. Chem. C， 2020， 8， 10696—10718
[30]	Schlüter A. D.， Payamyar P.， Öttinger H. C.， Macromol. Rapid Commun.， 2016， 37， 1638—1650
[31]	Evans A. M.， Strauss M. J.， Corcos A. R.， Hirani Z.， Ji W.， Hamachi L. S.， Aguilar-Enriquez X.， Chavez A. D.， Smith B. J.， Dichtel W. R.， Chem. Rev.， 2021， 122， 442—564
[32]	Ren Y.， Xu Y.， Chem. Soc. Rev.， 2024， 53， 1823—1869
[33]	Servalli M.， Schlüter A. D.， Annu. Rev. Mater. Res.， 2017， 47， 361—389
[34]	Wang C.， Zhang Z.， Zhu Y.， Yang C.， Wu J.， Hu W.， Adv. Mater.， 2022， 34， e2102290
[35]	Liu C.， Wang Z.， Zhang L.， Dong Z.， J. Am. Chem. Soc.， 2022， 144， 18784—18789
[36]	Li Y.， Gao H.， Yu H.， Jiang K.， Yu H.， Yang Y.， Song Y.， Zhang W.， Shi H.， Lu Z.， Sci. Adv.， 2019， 5， eaaw9120
[37]	Gao H. M.， Zhao L.， Liu K.， Lu Z. Y.， J. Phys. Chem. Lett.， 2021， 12， 2340—2347
[38]	Nelson D.， Piran T.， Weinberg S.， Phys. Rev. B， 2004， 74， 9
[39]	Hwa T.， Kokufuta E.， Tanaka T.， Phys. Rev. A， 1991， 44， R2235
[40]	Spector M.， Naranjo E.， Chiruvolu S.， Zasadzinski J.， Phys. Rev. Lett.， 1994， 73， 2867
[41]	Radzihovsky L.， Toner J.， Phys. Rev. Lett.， 1995， 75， 4752
[42]	Paczuski M.， Kardar M.， Nelson D. R.， Phys. Rev. Lett.， 1988， 60， 2638
[43]	Liu D.， Plischke M.， Phys. Rev. A， 1992， 45， 7139
[44]	Kantor Y.， Kremer K.， Phys. Rev. E， 1993， 48， 2490
[45]	Bowick M.， Falcioni M.， Thorleifsson G.， Phys. Rev. Lett.， 1997， 79， 885
[46]	Plischke M.， Boal D.， Phys. Rev. A， 1988， 38， 4943—4945
[47]	Kantor Y.， Kardar M.， Nelson D. R.， Phys. Rev. Lett.， 1986， 57， 791
[48]	Kantor Y.， Nelson D. R.， Phys. Rev. A， 1987， 36， 4020
[49]	Kantor Y.， Nelson D. R.， Phys. Rev. Lett.， 1987， 58， 2774
[50]	Kantor Y.， Kardar M.， Nelson D. R.， Phys. Rev. A， 1987， 35， 3056
[51]	Boal D.， Levinson E.， Liu D.， Plischke M.， Phys. Rev. A， 1989， 40， 3292—3300
[52]	Abraham F. F.， Rudge W. E.， Plischke M.， Phys. Rev. Lett.， 1989， 62， 1757—1759
[53]	Knauert S. T.， Douglas J. F.， Starr F. W.， Macromolecules， 2010， 43， 3438—3445
[54]	Chremos A.， Horkay F.， Phys. Rev. Lett.， 2023， 131， 138101
[55]	Xu J. Q.， Shi R.， Zhu Y. L.， Lu Z. Y.， J. Chem. Phys.， 2024， 161， 161101
[56]	Xu J. L.， Guo S. H.， Zhen M. L.， Yu Z. C.， Zhu Y. L.， Milano G.， Lu Z. Y.， MGE Advances， 2025， 3， e70019