Machine Learning Descriptors for Catalytic Electron Donation： Predicting Adsorption Energies and Limiting Potentials in Nitrogen Fixation

doi:10.7503/cjcu20250266

Abstract

Abstract:

In this work， a series of CN-B@M₂ catalysts composed of B and bimetallic atoms with nitrogen reduction reaction（NRR） activity were screened by high-throughput density functional calculations. CN-B@Fe₂， CN-B@Tc₂， CN-B@Os₂， and CN-B@Re₂ were considered as catalysts with good selectivity and NRR activity， with the limiting potentials（U_L） of -0.24， -0.34， -0.31 and -0.38 V， respectively. Calculation results show that the adsorption configuration of N₂ at B@M₂ shows a periodic evolution， and adsorption configuration and energy are regulated by d-band center. U_L shows a volcanic distribution with adsorbed N₂ charge. B@M₂ catalyst with moderate electron donor capacity shows excellent NRR activity. Descriptor Φ used to describe electron donating ability is constructed by quantifying atom electronic properties and topology structure of catalysts. Φ shows a strong linear correlation with adsorption energy， and describes limiting potential of NRR by volcano diagram. Φ and intrinsic properties of catalyst are used as features to predict the adsorption energy and U_L. Gradient boosting regression（GBR） is considered the most appropriate method for building a machine learning prediction model due to an R² of 0.99. This work provides novel insights into the design of rational and efficient NRR catalysts and construction of their descriptors.

Key words: Nitrogen reduction, High-throughput computing, Machine learning, Descriptor of supply electrons ability

CLC Number:

O641

TrendMD:

ZHAO Ying, YANG Haidi, CHAI Yuchun, GAO Shuaishuai, YUAN Pengfei, CHEN Xuebo. Machine Learning Descriptors for Catalytic Electron Donation： Predicting Adsorption Energies and Limiting Potentials in Nitrogen Fixation[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2026, 47(2): 20250266.

Figures/Tables 8

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