Preparation and Zinc Storage Properties of Three-dimensional Nitrogen-doped Hierarchical Porous Carbon Nanosheets

doi:10.7503/cjcu20240099

Abstract

Abstract:

In this work， three-dimensional nitrogen-doped hierarchical porous carbon nanosheets（N-CNs） were synthesized from coal tar pitch（CTP） by using MgO@ZIF-8 as double template and auxiliary carbon source coupled with KHCO₃in situ activation. The effects of the mass ratio of KHCO₃ to CTP on the structure， chemical composition and zinc ion storage properties of N-CNs were investigated. The as-prepared N-CN₃ at a mass ratio of 3∶1 of KHCO₃ to CTP features a three-dimensional interconnected carbon nanosheet structure， high specific surface area（2360 m²/g） and pyrrole nitrogen content. Benefiting from the above characteristics， the N-CN₃ cathode of zinc-ion hybrid capacitor（ZHCs） in 2 mol/L ZnSO₄ exhibits excellent specific capacity（157.6 mA·h/g at 0.2 A/g）， high energy density（126.5 W·h/kg at 176.1 W/kg） and exceptional cycle stability （only 6.4% capacity decay after 20000 cycles at 5 A/g and 100% Coulomb efficiency）. The density functional theory（DFT） calculation results verified the enhancement of the adsorption energy to Zn²⁺ due to the presence of pyrrole nitrogen in N-CNs， thus leading to enhanced adsorption capacity of N-CNs to zinc ions. This work prides an efficient method for the high-added value utilization of coal chemical by-products.

Key words: Zinc-ion hybrid capacitors（ZHCs）, Coal tar pitch（CTP）, Porous carbon, MgO@ZIF-8, Density functional theory calculation

CLC Number:

O646

TrendMD:

HE Jun, ZHU Aoyang, WEI Yuchen, ZHU Yiquan, JIANG Li, HE Xiaojun. Preparation and Zinc Storage Properties of Three-dimensional Nitrogen-doped Hierarchical Porous Carbon Nanosheets[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(7): 20240099.

Figures/Tables 12

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Sample	D_ap/nm	S_BET/（m²·g^-1）	S_mic/（m²·g^-1）	V_t/（cm³·g^-1）	V_mic/（cm³·g^-1）
N⁃CN₀	4.67	208	35	0.24	0.02
N⁃CN₁	2.55	1347	570	0.86	0.29
N⁃CN₂	2.51	1260	677	0.79	0.35
N⁃CN₃	2.75	2360	1302	1.63	0.24
N⁃CN₄	2.56	1514	567	1.01	0.29

Sample	D_ap/nm	S_BET/（m²·g^-1）	S_mic/（m²·g^-1）	V_t/（cm³·g^-1）	V_mic/（cm³·g^-1）
N⁃CN₀	4.67	208	35	0.24	0.02
N⁃CN₁	2.55	1347	570	0.86	0.29
N⁃CN₂	2.51	1260	677	0.79	0.35
N⁃CN₃	2.75	2360	1302	1.63	0.24
N⁃CN₄	2.56	1514	567	1.01	0.29

Sample	Electrolyte	Current density/（A·g^-1）	Capacitive/（mA·h·g^-1）	Energy density/（W·h·kg^–1）	Ref.
CNT@PC sponge⁃LMeP	2 mol/L ZnSO₄	0.1	175.3	150.8	［43］
CFe0.2	2 mol/L ZnSO₄	0.5	180	120.2	［44］
AL⁃KNPC⁃800	1 mol/L ZnSO₄	0.1	360 F/g	126.3	［45］
OLDC⁃750	2 mol/L ZnSO₄	0.1	306.8 F/g	136.3	［46］
DPCs⁃800	2 mol/L ZnSO₄	0.2	140.0	111.1	［47］
Nano MnO₂	2 mol/L ZnSO₄	0.1	54.1	58.6	［48］
Bio⁃carbon	1 mol/L Zn（CF₃SO₃）₂	0.1	85.0	52.7	［49］
MCHCNF⁃2	3 mol/L Zn（CF₃SO₃）₂	0.1	191.4	133.1	［50］
NPCN	2 mol/L ZnSO₄	0.25	106.0	101.0	［51］
N⁃CN₃	2 mol/L ZnSO₄	0.2	157.6	126.5	This work

Sample	Electrolyte	Current density/（A·g^-1）	Capacitive/（mA·h·g^-1）	Energy density/（W·h·kg^–1）	Ref.
CNT@PC sponge⁃LMeP	2 mol/L ZnSO₄	0.1	175.3	150.8	［43］
CFe0.2	2 mol/L ZnSO₄	0.5	180	120.2	［44］
AL⁃KNPC⁃800	1 mol/L ZnSO₄	0.1	360 F/g	126.3	［45］
OLDC⁃750	2 mol/L ZnSO₄	0.1	306.8 F/g	136.3	［46］
DPCs⁃800	2 mol/L ZnSO₄	0.2	140.0	111.1	［47］
Nano MnO₂	2 mol/L ZnSO₄	0.1	54.1	58.6	［48］
Bio⁃carbon	1 mol/L Zn（CF₃SO₃）₂	0.1	85.0	52.7	［49］
MCHCNF⁃2	3 mol/L Zn（CF₃SO₃）₂	0.1	191.4	133.1	［50］
NPCN	2 mol/L ZnSO₄	0.25	106.0	101.0	［51］
N⁃CN₃	2 mol/L ZnSO₄	0.2	157.6	126.5	This work

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