In situ Construction of a Stable N-doped Graphene/Carbon Nanotubes Three-dimensional Host for Dendrite-free and Long-life Lithium Metal Anodes

doi:10.7503/cjcu20260160

Abstract

Abstract:

To suppress the growth of lithium dendrites on lithium metal anodes， this study constructs a stable three-dimensional（3D） host structure of N-doped graphene/carbon nanotubes（N-G/CNTs） designed to suppress dendrite growth and facilitate long cycle life in lithium metal batteries. The N-G/CNTs composite was prepared via chemical vapor deposition（CVD） and pyrolysis， and subsequently mechanically calendered onto a lithium foil to obtain the N-G/CNTs-Li anode. Morphological characterization reveals that slender， curved CNTs are in situ grafted onto the graphene substrate. First-principles calculations indicate that lithium preferentially nucleates and deposits on pyrrolic and pyridinic nitrogen sites. The N-G/CNTs half-cell exhibits a low nucleation overpotential of merely 21.3 mV. Furthermore， the N-G/CNTs-Li symmetric cell demonstrates stable cycling for up to 1000 h at a current density of 1 mA/cm²， maintaining minimal voltage polarization throughout. Post-cycling morphology after 100 h shows a smooth and compact electrode surface， completely free of lithium dendrites. The full cell delivers a high capacity of 129.3 mA·h/g and a capacity retention of 91.5% at a 1C rate. These results collectively demonstrate that the N-G/CNTs host effectively mitigates electrode volume fluctuations and suppresses lithium dendrite growth during cycling. The excellent performance of the N-G/CNTs is attributed to the synergistic effect of the stability of the G/CNTs three-dimensional framework structure and the high content of the lithiophilic nitrogen species. Consequently， the N-G/CNTs-Li electrode holds great promise for applications in high-performance lithium metal batteries.

Key words: Graphene, Carbon nanotubes, N doping, Lithium dendrites, Long cycle life, Lithium metal anodes

CLC Number:

O646

TrendMD:

SHE Suhui, XIN Guoxiang, BAO Jinxiao, SUN Guangshu, WANG Haitao, SONG Jinling, WANG Qingchun, BULIN Chaoke, ZHANG Jinhui. In situ Construction of a Stable N-doped Graphene/Carbon Nanotubes Three-dimensional Host for Dendrite-free and Long-life Lithium Metal Anodes[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2026, 47(10): 20260160.

Figures/Tables 8

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Electrode	R_s/Ω		R_SEI/Ω		R_ct/Ω
Electrode	Before cycling	After 50 cycles	Before cycling	After 50 cycles	Before cycling	After 50 cycles
N⁃G/CNTs⁃Li	6.8	3.7	37.9	2.3	3.2	2.5
G/CNTs⁃Li	5.3	3.8	67.9	5.1	18.1	4.3
Bare Li	2.7	4.7	183.7	16.2	328.4	5.6

Electrode	R_s/Ω		R_SEI/Ω		R_ct/Ω
Electrode	Before cycling	After 50 cycles	Before cycling	After 50 cycles	Before cycling	After 50 cycles
N⁃G/CNTs⁃Li	6.8	3.7	37.9	2.3	3.2	2.5
G/CNTs⁃Li	5.3	3.8	67.9	5.1	18.1	4.3
Bare Li	2.7	4.7	183.7	16.2	328.4	5.6