Research Progress of MOF-SACs in Water Splitting for Hydrogen Evolution Reaction

doi:10.7503/cjcu20250333

Abstract

Abstract:

The hydrogen evolution reaction（HER） from photocatalytic and electrocatalytic water splitting is a pivotal technology of future green hydrogen economy， but the synthesis of low cost， high efficiency catalysts with high stability remains a critical scientific challenge to be addressed for both. Single-atom catalysts（SACs） are regarded as one of the most promising catalysts due to their unique electronic structure and maximum atomic utilization. The metal-organic framework materials（MOFs） are ideal single atoms carriers due to ultra-high specific surface area， tunable porous nanostructure， and abundant active sites， serving as SACs synthesis precursors owing to their unique pyrolysis characteristics. The composite system of MOFs and single atom catalysts（MOF-SACs） can take full advantage of the synergistic effect， thus improving the hydrogen evolution catalytic activity significantly. In this review， the recent applications and research progress of MOF-SACs in photocatalytic and electrocatalytic water splitting for hydrogen production progress are introduced， while the strategies for enhancing the catalytic activity are summarized. Moreover， the future research hotspots and trends are outlined， which can provide novel design models for HER catalysts.

Key words: Metal-organic frameworks（MOFs）, Single-atom, Photocatalysis, Electrocatalysis, Hydrogen evolution reaction by hydrolysis

CLC Number:

O644

TrendMD:

HE Yutong, LI Hanxi, FAN Xiaoyan, YU Meihui, ZHANG Jijie. Research Progress of MOF-SACs in Water Splitting for Hydrogen Evolution Reaction[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2026, 47(3): 20250333.

Figures/Tables 10

Table 1 Photocatalytic water splitting performance of MOF-SACs in different reaction environments

Photocatalyst	Single⁃atom	Loading	Light source	Sacrificial reagent	Photocatalytic activity	Stability	Ref.
Al⁃TCPP⁃Pt	Pt	0.07% （mass fraction）	300 W Xe lamp （>380 nm）	TEOA	129 µmol∙g^-1∙h^-1	No Noticeable change during four runs	［23］
MOF⁃808⁃EDTA⁃Pt	Pt	0.98% （mass fraction）	300 W Xe lamp （>420 nm）	TEOA Eosin Y	68.33 mmol∙g^-1∙h^-1	The Activity is kept after five cycles	［24］
PCN⁃222（Pt）	Pt	4.67%（mass loading）	300 W Xe lamp （≥420 nm）	TEOA	614 µmol∙g^-1∙h^-1	Photoactivity remains at 99%， 95%， and 93% in subsequent second， third and fourth cycles	［25］
TMF⁃Pt	Pt	8.9% （mass fraction）	300 W Xe lamp （>420 nm）	Ascorbic acid（AH₂， 1 mol/L）	15456 µmol∙g^-1∙h^-1	Photocatalytic hydrogen release rate hardly decreased after three cycles（15 h）	［26］
M⁃SAs@Pd⁃PCN⁃222⁃NH₂	Pt	0.2% （mass fraction）	300 W Xe lamp （≥420 nm）	Triisopropanolamine	16591 µmol∙g^-1∙h^-1	The high reactivity is well⁃maintained for seven runs	［27］
PtSA⁃MNSs	Pt	12.0% （mass fraction）	300 W Xe lamp （>420 nm）	Ascorbic acid	11320 µmol∙g^-1∙h^-1	93% of the initial activity retained after four cycles with 5 h for each cycle	［31］
Ti⁃MOF@P⁃Pt₁	Pt	1.20% （mass fraction）	300 W Xenon lamp （≥400 nm）	TEOA	4193 µmol∙g^-1∙h^-1	A slight activity decrease after six cycles	［28］
TMF⁃Pt	Pt	—	300 W Xenon lamp （>420 nm）	1 mol/L Ascorbic acid	33185.66 µmol∙g^-1∙h^-1	The three⁃cycle test results were basically the same	［29］
Pt@ MIL⁃125⁃NH₂ ⁃TiO₂nanotubes	Pt	0.54% （atomic fraction）	150 W Xe arc lamp with a Cornerstone motorized 1/8m monochromator	Water/ethanol=50∶50 Nafion slurry that placed on a carbon electrode	0.943 mL/h	100% Retention of the stability over the entire test period of 168 h	［30］
Pt@ MIL⁃125⁃NH₂ ⁃TiO₂nanotubes	Pt	0.45%（atomic fraction）			1.472 mL/h	80% of the activity has been lost after 168 h	［30］
NH₂⁃MIL⁃125⁃PtN₂	Pt	0.78% （mass fraction）	Xe lamp with full⁃spectrum light （290 mW/cm²）	Triethanolamine	7.608 mmol∙g^-1∙h^-1	In three stability tests lasting up to 12 h each， the activity exhibited minimal decline	［32］
CdS@PCN⁃222（Pt）	Pt	—	300 W Xe lamp （λ≥420 nm）	Lactic acid	71645 μmol∙g $C d S - 1$ ∙h^-1	A slight activity decrease during 25 h	［33］
Photocatalyst	Single⁃atom	Loading	Light source	Sacrificial reagent	Photocatalytic activity	Stability	Ref.
TiO₂/Ti⁃BPDC⁃Pt	Pt	1.8% （mass fraction）	300 W Xe lamp （420—760 nm）	TEOA	12.4 mmol∙g^-1∙h^-1	The efficiency is almost identical in the three cycles	［37］
M₁/SnO₂/UiO⁃66⁃NH₂	Pt	1.35% （mass fraction）	300 W Xenon lamp（>380 nm）	TEA	2167 µmol∙g^-1∙h^-1	No noticeable activity drop occurs in 6 h	［38］
Pd⁃TCPP	Pd	0.89%（atomicfraction）	450 nm LED （500 mW/cm²）	Ascorbic acid （0.1 mol/L）	21.3 mmol∙g^-1∙h^-1	High stability after 24 h illumination for all wavelengths of 405， 450， 520， and 532 nm	［40］
Ultra⁃thin 2D Ti⁃MOF⁃Pd	Pd	2.79% （mass fraction）	300 W Xenon lamp（>420 nm）	Ascorbic acid	1.32 mmol∙g^-1∙h^-1	The hydrogen evolution rate only slightly decreased after five cycles（25 h）	［39］
Ru₁/UiO⁃67⁃o⁃（NH₂）₂	Ru	1.1% （mass fraction）	300 W Xenon lamp（>380 nm）	Ethanol 5% （mass fraction） Nafion solution	20.52 mmol∙g^-1∙h^-1	No noticeable degradation is observed in the three consecutive cycles	［41］
CdS/Fe⁃MOF⁃525	Fe	0.17% （mass ratio）	300 W Xenon lamp（>420 nm）	TEOA or lactic acid	3638.6 µmol∙g^-1∙h^-1	Retained the H₂ evolution amount of ca. 90.1% after five cycles（25 h）	［43］
UiO⁃66⁃NH₂MOF⁃Ni SACs⁃PDA	Ni	2.8% （mass fraction）	Xenon lamp of 300 W power	TEA	0.63 mmol∙g^-1∙h^-1	The catalytic activity and crystallinity were retained for at least 3 cycles	［42］
Ni₁⁃S/UiO⁃66⁃NH₂	Ni	>4% （mass fraction）	Xe lamp （>380 nm）	TEA	1360 µmol∙g^-1∙h^-1	The good activity can be well maintained for at least six cycles with intact crystallinity（12 h）	［44］
CdS/UiO⁃Ni⁃S⁃CF₃	Ni	ca. 5% （mass fraction）	Xe lamp （>380 nm）	Lactic acid	1.87 mmol∙g^-1∙h^-1	That activity can be maintained in at least three cycles with retained crystallinity（12 h）	［45］
CoPOH/MIL	Co	1.422% （mass fraction）	Xe lamp （>385 nm）	TEA	6.6 mmol∙g^-1∙h^-1	Maintaining its activity over six cycles（12 h）	［46］
HNTM⁃Ir/Pt	Ir/Pt	Ir：1.05%（mass loading） Pt：2.54%（mass loading）	300 W Xe lamp （>400 nm）	TEOA	201.9 µmol∙g^-1∙h^-1	No noticeable activity⁃decreasing occurs during the three catalytic runs	［47］
Pd₁₀@Pt₁/UiO⁃66⁃NH₂	Pd₁₀@Pt₁	—	Xe lamp （>380 nm）	Triethylamine	1200.5 µmol∙g^-1∙h^-1	Its activity does not present obvious decay in five consecutive runs and a continued test for 25 h	［48］
Au@PCN⁃222（Pt）	Pt	—	Solar simulator（Abet 103 with light intensity fixed at 150 mW/cm²）	TEOA	1015 µmol∙g^-1∙h^-1	No significant change after 4 cycles	［49］

Table 1 Photocatalytic water splitting performance of MOF-SACs in different reaction environments

Photocatalyst	Single⁃atom	Loading	Light source	Sacrificial reagent	Photocatalytic activity	Stability	Ref.
Al⁃TCPP⁃Pt	Pt	0.07% （mass fraction）	300 W Xe lamp （>380 nm）	TEOA	129 µmol∙g^-1∙h^-1	No Noticeable change during four runs	［23］
MOF⁃808⁃EDTA⁃Pt	Pt	0.98% （mass fraction）	300 W Xe lamp （>420 nm）	TEOA Eosin Y	68.33 mmol∙g^-1∙h^-1	The Activity is kept after five cycles	［24］
PCN⁃222（Pt）	Pt	4.67%（mass loading）	300 W Xe lamp （≥420 nm）	TEOA	614 µmol∙g^-1∙h^-1	Photoactivity remains at 99%， 95%， and 93% in subsequent second， third and fourth cycles	［25］
TMF⁃Pt	Pt	8.9% （mass fraction）	300 W Xe lamp （>420 nm）	Ascorbic acid（AH₂， 1 mol/L）	15456 µmol∙g^-1∙h^-1	Photocatalytic hydrogen release rate hardly decreased after three cycles（15 h）	［26］
M⁃SAs@Pd⁃PCN⁃222⁃NH₂	Pt	0.2% （mass fraction）	300 W Xe lamp （≥420 nm）	Triisopropanolamine	16591 µmol∙g^-1∙h^-1	The high reactivity is well⁃maintained for seven runs	［27］
PtSA⁃MNSs	Pt	12.0% （mass fraction）	300 W Xe lamp （>420 nm）	Ascorbic acid	11320 µmol∙g^-1∙h^-1	93% of the initial activity retained after four cycles with 5 h for each cycle	［31］
Ti⁃MOF@P⁃Pt₁	Pt	1.20% （mass fraction）	300 W Xenon lamp （≥400 nm）	TEOA	4193 µmol∙g^-1∙h^-1	A slight activity decrease after six cycles	［28］
TMF⁃Pt	Pt	—	300 W Xenon lamp （>420 nm）	1 mol/L Ascorbic acid	33185.66 µmol∙g^-1∙h^-1	The three⁃cycle test results were basically the same	［29］
Pt@ MIL⁃125⁃NH₂ ⁃TiO₂nanotubes	Pt	0.54% （atomic fraction）	150 W Xe arc lamp with a Cornerstone motorized 1/8m monochromator	Water/ethanol=50∶50 Nafion slurry that placed on a carbon electrode	0.943 mL/h	100% Retention of the stability over the entire test period of 168 h	［30］
Pt@ MIL⁃125⁃NH₂ ⁃TiO₂nanotubes	Pt	0.45%（atomic fraction）			1.472 mL/h	80% of the activity has been lost after 168 h	［30］
NH₂⁃MIL⁃125⁃PtN₂	Pt	0.78% （mass fraction）	Xe lamp with full⁃spectrum light （290 mW/cm²）	Triethanolamine	7.608 mmol∙g^-1∙h^-1	In three stability tests lasting up to 12 h each， the activity exhibited minimal decline	［32］
CdS@PCN⁃222（Pt）	Pt	—	300 W Xe lamp （λ≥420 nm）	Lactic acid	71645 μmol∙g $C d S - 1$ ∙h^-1	A slight activity decrease during 25 h	［33］
Photocatalyst	Single⁃atom	Loading	Light source	Sacrificial reagent	Photocatalytic activity	Stability	Ref.
TiO₂/Ti⁃BPDC⁃Pt	Pt	1.8% （mass fraction）	300 W Xe lamp （420—760 nm）	TEOA	12.4 mmol∙g^-1∙h^-1	The efficiency is almost identical in the three cycles	［37］
M₁/SnO₂/UiO⁃66⁃NH₂	Pt	1.35% （mass fraction）	300 W Xenon lamp（>380 nm）	TEA	2167 µmol∙g^-1∙h^-1	No noticeable activity drop occurs in 6 h	［38］
Pd⁃TCPP	Pd	0.89%（atomicfraction）	450 nm LED （500 mW/cm²）	Ascorbic acid （0.1 mol/L）	21.3 mmol∙g^-1∙h^-1	High stability after 24 h illumination for all wavelengths of 405， 450， 520， and 532 nm	［40］
Ultra⁃thin 2D Ti⁃MOF⁃Pd	Pd	2.79% （mass fraction）	300 W Xenon lamp（>420 nm）	Ascorbic acid	1.32 mmol∙g^-1∙h^-1	The hydrogen evolution rate only slightly decreased after five cycles（25 h）	［39］
Ru₁/UiO⁃67⁃o⁃（NH₂）₂	Ru	1.1% （mass fraction）	300 W Xenon lamp（>380 nm）	Ethanol 5% （mass fraction） Nafion solution	20.52 mmol∙g^-1∙h^-1	No noticeable degradation is observed in the three consecutive cycles	［41］
CdS/Fe⁃MOF⁃525	Fe	0.17% （mass ratio）	300 W Xenon lamp（>420 nm）	TEOA or lactic acid	3638.6 µmol∙g^-1∙h^-1	Retained the H₂ evolution amount of ca. 90.1% after five cycles（25 h）	［43］
UiO⁃66⁃NH₂MOF⁃Ni SACs⁃PDA	Ni	2.8% （mass fraction）	Xenon lamp of 300 W power	TEA	0.63 mmol∙g^-1∙h^-1	The catalytic activity and crystallinity were retained for at least 3 cycles	［42］
Ni₁⁃S/UiO⁃66⁃NH₂	Ni	>4% （mass fraction）	Xe lamp （>380 nm）	TEA	1360 µmol∙g^-1∙h^-1	The good activity can be well maintained for at least six cycles with intact crystallinity（12 h）	［44］
CdS/UiO⁃Ni⁃S⁃CF₃	Ni	ca. 5% （mass fraction）	Xe lamp （>380 nm）	Lactic acid	1.87 mmol∙g^-1∙h^-1	That activity can be maintained in at least three cycles with retained crystallinity（12 h）	［45］
CoPOH/MIL	Co	1.422% （mass fraction）	Xe lamp （>385 nm）	TEA	6.6 mmol∙g^-1∙h^-1	Maintaining its activity over six cycles（12 h）	［46］
HNTM⁃Ir/Pt	Ir/Pt	Ir：1.05%（mass loading） Pt：2.54%（mass loading）	300 W Xe lamp （>400 nm）	TEOA	201.9 µmol∙g^-1∙h^-1	No noticeable activity⁃decreasing occurs during the three catalytic runs	［47］
Pd₁₀@Pt₁/UiO⁃66⁃NH₂	Pd₁₀@Pt₁	—	Xe lamp （>380 nm）	Triethylamine	1200.5 µmol∙g^-1∙h^-1	Its activity does not present obvious decay in five consecutive runs and a continued test for 25 h	［48］
Au@PCN⁃222（Pt）	Pt	—	Solar simulator（Abet 103 with light intensity fixed at 150 mW/cm²）	TEOA	1015 µmol∙g^-1∙h^-1	No significant change after 4 cycles	［49］

Table 2 HER performance of hybrid catalysts in different reaction environments

Electrocatalyst	Single⁃ atom	Loading （mass fraction）	Electrolyte	Overpotential （10 mA/cm²）	Tafel slope	Stability	Ref.
NiRu_0.13⁃BDC	Ru	0.13%	1 mol/L Phosphate buffered saline solution	36 mV	32 mV/dec	Good stability with a negligible current decrease after 30 h test	［57］
Co⁃BPDC⁃Ru Sas	Ru	—	1.0 mol/L KOH	37 mV	73.22 mV/dec	Steadily work for 300 h at a current density of 10 mA/cm²	［58］
RuCo⁃CAT	Ru doping	0.9%	1.0 mol/L KOH	38 mV	32.1 mV/dec	Current retention of 93.1% at 10 mA/cm² for 100 h	［59］
CoIr⁃BDC（terephthalic acid）	Ir doping	—	0.5 mol/L H₂SO₄	39 mV	35 mV/dec	—	［60］
MOF⁃MoSAWSA	Mo W	Mo： 0.43%， W： 0.90%	1.0 mol/L KOH	57 mV	82.4 mV/dec	Only 1% decay in current densities after a 50 h operation	［65］
｛Cu（NH₄）₂NiMo₆O₂₄H₆｝@HKUST⁃1	Ni	2.93%	1.0 mol/L KOH	100.03 mV	76.9 mV/dec	Slight increase in overpotential and slight decrease in the activity after 48 h test	［64］

References 67

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