Two-stage Varying-temperature Synthesis of MFI Zeolite Membrane and Their Separation Performance for Xylene Isomers

doi:10.7503/cjcu20200327

Abstract

Abstract:

MFI zeolite membranes were prepared in situ on alumina supports by constant temperature and two-stage varying-temperature synthesis methods， respectively. The MFI zeolite membranes synthesized by the constant temperature method were composed of large crystals and had no separation performance for PX/OX due to the large defects caused by template removal at high temperature. The membranes synthesized by two-stage varying-temperature synthesis method were composed of the zeolite crystals with smaller sizes in a and b directions， and the formation of defects can be avoided during template removal at high temperature. A good separation performance for PX/OX at 300 ℃ with a separation factor of 42 and the PX permeance of 9.57×10^-9 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1 can be obtained. Detemplation at low temperature in ozone atmosphere can effectively avoid the formation of large defects to improve the membranes， performance by reducing the stress caused by the thermal shrinkage of zeolite crystals. The membranes synthesized by both the two methods showed separation abilities for the xylene isomer after detemplating at low temperature in ozone atmosphere. The MFI zeolite membranes synthesized by variable synthesis temperature showed a PX/OX separation factor up to 76 and PX permeance of 1.02×10^-8 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1.

Key words: MFI zeolite membrane, Varying-temperature synthesis, Defect, Xylene separation, Detemplation

CLC Number:

O647

TrendMD:

XIA Dunyan, PENG Li, WU Zhengqi, WANG Linzhi, JIA Yimin, ZHANG Chun, GU Xuehong. Two-stage Varying-temperature Synthesis of MFI Zeolite Membrane and Their Separation Performance for Xylene Isomers[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2020, 41(12): 2813.

Figures/Tables 15

References 22

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Membrane	Synthetic condition		N₂ permeance before detemplation/	SF₆ permeance after detemplation/
Membrane	Temperature/℃	Time/h	(mol·m^-2·s^-1·Pa^-1)	(mol·m^-2·s^-1·Pa^-1)
M1	120	12	6.26×10^-7	1.74×10^-7
M2	140	10	8.64×10^-8	6.58×10^-8
M3	160	8	2.81×10^-9	3.64×10^-8
M4	180	5	1.68×10^-9	2.91×10^-8

Membrane	Synthetic condition		N₂ permeance before detemplation/	SF₆ permeance after detemplation/
Membrane	Temperature/℃	Time/h	(mol·m^-2·s^-1·Pa^-1)	(mol·m^-2·s^-1·Pa^-1)
M1	120	12	6.26×10^-7	1.74×10^-7
M2	140	10	8.64×10^-8	6.58×10^-8
M3	160	8	2.81×10^-9	3.64×10^-8
M4	180	5	1.68×10^-9	2.91×10^-8

Membrane	Synthetic condition				N₂ permeance before detemplation/	SF₆ permeance after detemplation/
Membrane	First stage		Second stage		N₂ permeance before detemplation/	SF₆ permeance after detemplation/
	Temperature/℃	Time/h	Temperature/℃	Time/h	(mol·m^-2·s^-1·Pa^-1)	(mol·m^-2·s^-1·Pa^-1)
M5	120	9	—	—	1.05×10^-6	8.22×10^-7
M6	120	9	180	1	2.58×10^-9	2.57×10^-9
M7	120	9	180	2	2.16×10^-9	2.55×10^-9
M8	120	9	180	3	2.25×10^-9	2.27×10^-9

Membrane	Synthetic condition				N₂ permeance before detemplation/	SF₆ permeance after detemplation/
Membrane	First stage		Second stage		N₂ permeance before detemplation/	SF₆ permeance after detemplation/
	Temperature/℃	Time/h	Temperature/℃	Time/h	(mol·m^-2·s^-1·Pa^-1)	(mol·m^-2·s^-1·Pa^-1)
M5	120	9	—	—	1.05×10^-6	8.22×10^-7
M6	120	9	180	1	2.58×10^-9	2.57×10^-9
M7	120	9	180	2	2.16×10^-9	2.55×10^-9
M8	120	9	180	3	2.25×10^-9	2.27×10^-9

Membrane	Synthtic condition	PX permeance/ (mol·m^-2·s^-1·Pa^-1)	OX permeance/ (mol·m^-2·s^-1·Pa^-1)	Separation factor
M3	160 ℃, 8 h	2.22×10^-8	1.84×10^-8	1.2
M4	180 ℃, 5 h	1.45×10^-8	7.68×10^-9	1.8
M8	120 ℃, 9 h+180 ℃, 3 h	9.57×10^-9	2.27×10^-10	42
M9	130 ℃, 9 h+180 ℃, 3 h	6.00×10^-9	5.48×10^-10	11
M10	140 ℃, 9 h+180 ℃, 3 h	8.62×10^-9	2.76×10^-9	3.1
M11	120 ℃, 9 h+160 ℃, 3 h	8.42×10^-9	2.34×10^-9	3.6
M12	120 ℃, 9 h+200 ℃, 3 h	1.55×10^-8	2.95×10^-9	5.3