羧基功能化微滤膜PSF-g-PMAA的制备及对三嗪类除草剂的截留去除性能

doi:10.7503/cjcu20220695

摘要/Abstract

摘要：

使用过硫酸盐在胺基化的氯甲基化聚砜微滤膜表面形成—NH₂/S₂O $82$ ^-氧化还原引发体系, 将甲基丙烯酸(MAA)接枝聚合到聚砜微滤膜表面, 得到羧基功能化PSF-g-PMAA微滤膜. 采用等温吸附和渗透实验, 考察了PSF-g-PMAA膜对三嗪类除草剂(扑草净、莠灭净、阿特拉津)的截留去除性能. 结果表明, 基于静电相互作用和氢键的协同吸附作用, PSF-g-PMAA膜对三嗪类除草剂显示出良好的去除效果, 其中对莠灭津的最大吸附量达到0.18 μmol/cm²(41 μg/cm²). 采用膜面积为1.77 cm²的注射过滤器, PSF-g-PMAA膜对浓度为0.8 mg/L的三嗪类除草剂溶液的截留率接近100%(渗透液体积100 mL).

关键词: 接枝微滤膜, 甲基丙烯酸, 三嗪类除草剂, 截留, 去除

Abstract:

A redox surface-initiating system of —NH₂/S₂O $82$ ^- was constituted at the interface of amine-based chloromethylated polysulfone（CMPSF） microfiltration membrane by using persulfate. MAA was graft-polymerized on the surface of microfiltration membrane by using the surface-initiating graft-polymerization method， and the grafted microfiltration membrane of PSF-g-PMAA was obtained. The rejection and removing performance of PSF-g-PMAA membrane for the three triazine herbicides（ametryn， prometryn and atrazine） from water was examined by using isothermal adsorption experiments and the permeation experiments. The experimental results show that PSF-g-PMAA membrane has strong removal properties for the three triazine herbicides under the synergy adsorption of electrostatic interaction and hydrogen bond interaction， and the maximum adsorption capacity of PSF-g-PMAA membrane for ametryn can reach up to 0.18 μmol/cm²（41 μg/cm²）. Using an injection filter with a membrane area of 1.77 cm²， the rejection rate of PSF-g-PMAA membrane for the solutions of the three triazine herbicides with a concentration of 0.8 mg/L can be closed to 100% under 100 mL of penetrating liquids.

Key words: Grafted-microfiltration membrane, Methacrylic acid, Triazine herbicides, Rejection, Removal

中图分类号:

O631.6

TrendMD:

杜瑞奎, 高保娇, 门吉英. 羧基功能化微滤膜PSF-g-PMAA的制备及对三嗪类除草剂的截留去除性能. 高等学校化学学报, 2023, 44(4): 20220695.

DU Ruikui, GAO Baojiao, MEN Jiying. Carboxyl Functionalized Microfiltration Membrane PSF-g-PMAA： Preparation， Rejection and Removal Properties for Triazine Herbicides. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(4): 20220695.

图/表 13

Fig.1 Diagram of injection filter

Fig.2 Infrared spectra of CMPSF(a), AMPSF(b) and PSF⁃g⁃PMAA(c) membranes

Fig.3 SEM images of cross section of substrate membrane CMPSF(A) and grafted membrane PSF⁃g⁃PMAA(B)

Fig.4 SEM images of surface of CMPSF microfiltration membrane(A) and PSF⁃g⁃PMAA membrane(B)

Fig.5 Pore size distributions of CMPSF microfiltration membrane and PSF⁃g⁃PMAA membrane

Fig.6 Zeta potential curve of PSF⁃g⁃PMAA membrane

Fig.7 Adsorption isotherms of PSF⁃g⁃PMAA membrane for three triazine herbicides

Fig.8 Chemical structures of ametryn, prometryn and atrazine

Fig.9 Influence of pH on adsorption ability

Fig.10 Retention curves of PSF⁃g⁃PMAA membrane to triazine herbicides

Fig.11 Variation curves of rejection rate of three triazine herbicides with volume of penetrating liquids

Table 1 Comparison of the rejection rate of different pressure-driven membranes to triazine herbicides

Membrane	Herbicide	Rejection rate（%）	Ref.
PSF⁃g⁃PMAA microfiltration membrane	Triazine herbicides	ca. 100	This study
PSF NF membrane	Atrazine	96.5	［20］
Dow NF membrane 270	Prometryn	92	［21］
Dow RO membrane BW30	Atrazine	98	［22］
RO membrane ESPA2	Atrazine	99	［22］

Fig.12 Variation curves of rejection rate with usage times of PSF⁃g⁃PMAA

参考文献 22

1	Suo F. Y.， You X. W.， Ma Y. Q.， Li Y. Q.， Chemosphere， 2019， 235， 918—925
2	Lizano⁃Fallas V.， Masís⁃Mora M.， Espinoza⁃Villalobos D.， Lizano⁃Brenes M.， Rodríguez⁃Rodríguez C. E.， Chemosphere， 2017， 182， 106—113
3	Plakas K. V.， Karabelas A. J.， J. Mmebrane Sci.， 2009， 336， 86—100
4	Tang L. Y.， Tang Y. K.， Lu F.， He D. M.， Wang X. Y.， Li Y. H.， Liang Y.， Kang H. R.， J. Environ. Health， 2020， 37（3）， 274—277
	唐礼燕，唐艳葵，卢峰，何冬梅，王小丫，李勇豪，梁艳，康厚尧. 环境与健康杂志， 2020， 37（3）， 274—277
5	Liang L.， Wang X. H.， Sun Y.， Ma P. Y.， Li X. P.， Piao H. L.， Jiang Y. X.， Song D. Q.， Talanta， 2018， 179， 512—519
6	Piao H. L.， Ma P. Y.， Qin Z. C.， Jiang Y. X.， Sun Y.， Wang X. H.， Song D. Q.， Chem. J. Chinese Universities， 2020， 41（2）， 228—234
	朴惠兰，马品一，覃祖成，姜延晓，孙颖，王兴华，宋大千. 高等学校化学学报， 2020， 41（2）， 228—234
7	Liu J. W.， Hua R. M.， Lv P.， Tang J.， Wang Y.， Cao H. Q.， Wu X. W.， Li Q. X.， Sci. Total Environ.， 2017， 579， 115—123
8	Sánchez⁃Sánchez R.， Ahuatzi⁃Chacón D.， Galíndez⁃Mayer J.， Ruiz⁃Ordaz N.， Salmerón⁃Alcocer A.， J. Environ. Manage.， 2013， 128， 421—426
9	Kasozi G. N.， Nkedi⁃Kizza P.， Li Y.， Zimmerman A. R.， Environ. Pollut.， 2012， 169， 12—19
10	Sandoval⁃Carrasco A.， Ahuatzi⁃Chacón D.， Galíndez⁃Mayer J.， Ruiz⁃Ordaz N.， Juárez⁃Ramírez Martínez⁃Jerónimo F.， Bioresource Technol.， 2013， 145， 33—36
11	Ghaemi N.， Madaeni S. S.， Alizadeh A.， Rajabi H.， Daraei P.， J. Membrane Sci.， 2011， 382， 135—147
12	Zajíôek P.， Kolář M.， Prucek R.， Ranc V， Bednář P.， Varm R. S.， Sharm V. K.， Zbořil R.， Sep. Purif. Technol.， 2015， 156， 1041—1046.
13	Xie Y. X.， Tang Y. L.， Yang Q.， Zhou M. Y.， Zhu B. K.， J. Chem. Eng. Chinese Universities， 2020， 34（6）， 1527—1535
	谢艳新，唐玉岭，杨倩，周名勇，朱宝库. 高校化学工程学报， 2020， 34（6）， 1527—1535
14	Mizushima H.， Yoshikawa M.， Li N.， Robertson G. P.， Guiver M. D.， Eur. Polym. J.， 2012， 48， 1717—1725
15	Luo F.， Yan K. K.， Wang J.， Yao Z. K.， Zhang L.， Chen H. L.， J. Chem. Eng. Chinese Universities， 2020， 34（5）， 1151—1158
	罗方，闫康康，王晶，姚之侃，张林，陈欢林. 高校化学工程学报， 2020， 34（5）， 1151—1158
16	Rakhshan N.， Pakizeh M.， Sep. Purif. Technol.， 2015， 147， 245—256
17	Plakas K. V.， Karabelas A. J.， Desalination， 2012， 287， 255—265
18	Sun S. X.， Gao B. J.， Liu H.， J. Funct. Polym.， 2014， 27（3）， 264—271
	孙世雄，高保娇，刘海. 功能高分子学报， 2014， 27（3）， 264—271
19	Du R. K.， Gao B. J.， Men J. Y.， Polym. Eng. Sci.， 2020， 60（5）， 900—908
20	Liang J.， Preparation of Modified Nanofiltration Membrane with CNT and the Application in Water Treatment， Jiangxi University of Science and Technology， Ganzhou， 2015
	梁娟. 碳纳米管改性聚砜复合纳滤膜的制备及其在水处理中的应用，赣州：江西理工大学， 2015
21	Plakas K. V.， Karabelas A. J.， Wintgens T.， Melin T.， J. Membrane Sci.， 2006， 284， 291—300
22	Alturkia A. A.， Tadkaewa N.， Mcdonaldb J. A.， Khan S. J.， Price W. E.， Nghiem L. D.， J. Membrane Sci.， 2010， 365， 206—215

[1]	贺玉婷, 牛慧斌, 张兆年, 张静, 付桂荣, 陈春城, 黄应平, 方艳芬. 制备高活性纳米零价铁的甘露醇改性机理[J]. 高等学校化学学报, 2023, 44(2): 20220470.
[2]	徐艳, 杨宏国, 牛慧斌, 田海林, 朴红光, 黄应平, 方艳芬. 磁性纳米颗粒Fe₃O₄的醇改性制备机理及应用[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2564.
[3]	张继华,王超,皂伟涛,李莉,刘小艳,杨元,王昊. 利用静电界面制备高性能蒙脱石/氢化丁腈橡胶[J]. 高等学校化学学报, 2020, 41(4): 803.
[4]	张晓涛, 王延安, 惠嘉, 石艳, 付志峰, 杨万泰. 四丁基碘化铵催化甲基丙烯酸甲酯的可逆-休眠自由基溶液聚合[J]. 高等学校化学学报, 2019, 40(2): 366.
[5]	吴为, 刘玉春, 朱冠存, 安佳钰, 窦广鹏, 王雨雁, 刘靖, 孙冬兰, 郭也平. 甲基丙烯酸类聚合物修饰的聚乙烯隔膜在锂离子电池中的应用[J]. 高等学校化学学报, 2019, 40(11): 2332.
[6]	丛非, 孙秀花, 王科, 桂泰江, 高昌录. 叔胺铜离子络合物的表征及在铜离子缓释防污涂料中的应用[J]. 高等学校化学学报, 2018, 39(7): 1602.
[7]	杨泽文, 张艳艳, 付飞亚, 刘向东. 生物基不饱和聚酯树脂胶液及其棉织物增强复合材料的制备与性能[J]. 高等学校化学学报, 2018, 39(5): 1084.
[8]	赖莺, 林睿, 董清木, 黄宗平, 涂星朋, 林伟靖, 孙伟佳. 应用高场非对称离子迁移谱技术检测食品接触材料中甲基丙烯酸甲酯的迁移量[J]. 高等学校化学学报, 2018, 39(4): 660.
[9]	陈涛, 黄婵. β-环糊精星形聚合物负载苯丁酸氮芥性能[J]. 高等学校化学学报, 2018, 39(10): 2350.
[10]	徐从斌, 张丽, 杨文杰, 孙宏亮, 刘伟江, 焦振寰, 焦春磊, 林爱军. 负载零价铁膨胀石墨的合成及对水中NO₃^-去除的效果与机制[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(8): 1415.
[11]	陈宇, 王磊, 王波. 胶带表面优异防覆冰性能[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(4): 631.
[12]	布林朝克, 郭婷, 张邦文, 戴志安, 俞慧涛, 邢瑞光, 资卢雄. 部分还原氧化石墨烯-Fe₃O₄对水中Mn(Ⅱ)的快速去除[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(2): 217.
[13]	张丹枫, 张玉军, 喻国聪, 高文豪. 水杨醛亚胺镍配合物催化乙烯与甲基丙烯酸甲酯的共聚反应[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(11): 2082.
[14]	李兴建, 吴瑞清, 来婧娟, 潘毅, 郑朝晖, 丁小斌. 聚甲基丙烯酸甲酯/星形聚乙二醇半互穿聚合物网络的形状记忆性能和分子机理[J]. 高等学校化学学报, 2016, 37(10): 1932.
[15]	靳飞, 刘会, 赵剑英, 刘洪刚, 潘春呈, 何锐, 田丽平. 甲基丙烯酸缩水甘油酯功能化石墨烯的制备与表征[J]. 高等学校化学学报, 2015, 36(9): 1713.