活性炭电极的改性及对Co2+, Mn2+和Ni2+的电吸附性能

doi:10.7503/cjcu20220598

摘要/Abstract

摘要：

以商用活性炭(AC)为原料, 分别采用磷酸和氢氧化钠改性的方法制备了两种不同的改性活性炭电极材料. 采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、 Brunauer-Emmett-Teller(BET)测试、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段以及电化学分析方法, 对改性前后活性炭材料的表面性质和电化学性能进行了探究. 结果表明, H₃PO₄改性使活性炭的孔隙分布更加密集, NaOH改性使活性炭表面的孔隙结构更加清晰均匀; H₃PO₄和NaOH改性均使活性炭的比表面积增加. 循环伏安测试结果表明, 改性前后活性炭电极在低扫描速率下均具备良好的双电层特性, 并且两种改性处理均能提高活性炭电极的比电容; 当扫描速率为5 mV/s时, 未改性、 H₃PO₄以及NaOH改性活性炭电极的比电容分别为36.51, 77.25和85.19 F/g. 电吸附实验结果证明, 两种改性活性炭电极对Co²⁺, Mn²⁺和Ni²⁺均有较好的去除效果, 电吸附过程均更加符合Langmuir模型, 在初始浓度、电压和pH相同的条件下, NaOH改性电极对Co²⁺, Mn²⁺和Ni²⁺具有更高的去除率和吸附容量, 去除率可分别达到96.84%, 94.37%和96.90%, 吸附容量分别为140.8, 111.4和108.5 mg/g.

关键词: 活性炭, 改性, 电吸附, Co²⁺, Mn²⁺, Ni²⁺

Abstract:

Two different modified activated carbon（AC） electrode materials were prepared by modification with H₃PO₄ and NaOH using commercial AC as raw material. The surface properties and electrochemical properties of the AC before and after modification were investigated using scanning electron microscope（SEM）， transmission electron microscope（TEM）， Brunauer⁃Emmett⁃Teller（BET） test， Fourier transform infrared spectroscopy（FTIR）， X-ray photoelectron spectroscopy（XPS） and electrochemical analysis. The results showed that the H₃PO₄ modification made the pore distribution of AC denser， and the NaOH modification made the pore structure on the surface of AC more clearer and uniform. The specific surface area of the original AC was increased after modification with H₃PO₄ and NaOH. Moreover， the content of oxygen-containing functional groups of AC was significantly increased by H₃PO₄ and NaOH modifications. The cyclic voltammetry results showed that both modification treatments improved the specific capacitance of the AC electrode. When the scanning rate was 5 mV/s， the specific capacitances of unmodified， H₃PO₄ and NaOH modified AC electrodes were 36.51， 77.25 and 85.19 F/g， respectively. The experimental results of electrosorption experiments demonstrate that both modified AC electrodes had excellent removal effects on Co²⁺， Mn²⁺ and Ni²⁺， and the electrosorption processes were more consistent with the Langmuir model. Under the same experimental conditions， the NaOH-modified electrode had higher removal rates and adsorption capacities for Co²⁺， Mn²⁺ and Ni²⁺. The removal rates could reach 96.84%， 94.37% and 96.90% ， respectively， and the adsorption capacities were 140.8， 111.4 and 108.5 mg/g， respectively. This work indicates the potential application of modified AC electrodes and electrosorption in the efficient remediation of Co²⁺， Mn²⁺ and Ni²⁺.

Key words: Activated carbon, Modification, Electrosorption, Co²⁺, Mn²⁺, Ni²⁺

中图分类号:

O646

TrendMD:

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图/表 11

Fig.1 SEM images of AC(A), H3PO4⁃AC(B) and NaOH⁃AC(C), TEM images of AC(D—F), H3PO4⁃AC(G—I) and NaOH⁃AC(J—L)

Fig.2 SEM images(A1—C1) and EDS mappings(A2—A4, B2—B4, C2—C4) of AC(A1—A4), H3PO4⁃AC(B1—B4) and NaOH⁃AC(C1—C4)

Fig.3 Nitrogen adsorption and desorption curves(A) and pore size distributions(B) of AC before and after modification

Table 1 Specific surface area and pore size distribution data of AC before and after modification

Sample	Surface area/（m²·g^-1）	Avg. pore diameter/nm	Avg. pore volume/（cm³·g^-1）
AC	923.248	2.127	0.128
H₃PO₄⁃AC	984.120	2.118	0.136
NaOH⁃AC	1091.850	2.129	0.177

Fig.4 FTIR spectra of AC before and after modification

Fig.5 XPS spectra of AC before and after modification(A) and C1s high⁃resolution XPS spectra of AC(B), H3PO4⁃AC(C), NaOH⁃AC(D)

Fig.6 CV curves of AC(A), H3PO4⁃AC(B) and NaOH⁃AC(C) at different scan rates

Table 2 Specific capacitance of three AC electrodes at different scanning speeds

Scanning rate/(mV·s^-1)	Specific capacitance/（F·g^-1）
Scanning rate/(mV·s^-1)	AC	H₃PO₄⁃AC	NaOH⁃AC
100	17.03	31.32	25.32
50	23.47	50.36	43.67
20	30.00	63.18	65.80
10	31.71	68.76	70.52
5	36.51	77.25	85.19

Fig.7 Effect of initial concentration on the electrosorption performance of modified AC electrodes of Co2+(A), Mn2+(B) and Ni2+(C)Working voltage（V）： 2 V； flow rate（Q）： 20 mL/min； pH： 5.

Fig.8 Fitting results of thermodynamic Langmuir isotherm models(A—C) and Freundlich isotherm models(D—F)(A, D) Co2+; (B, E) Mn2+; (C, F) Ni2+.

Table 3 Maximum electrosorption capacity of two modified AC electrodes obtained by Langmuir model*

Species	Electrosorption capacity/（mg·g^-1）
Species	Co²⁺	Mn²⁺	Ni²⁺
H₃PO₄⁃AC	135.0	109.8	105.6
NaOH⁃AC	140.8	111.4	108.5

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活性炭电极的改性及对Co²⁺, Mn²⁺和Ni²⁺的电吸附性能

Modification of Activated Carbon Electrode for Efficient Electrosorption of Co²⁺， Mn²⁺ and Ni²⁺

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