一种具有荧光性质的阳离子Ga⁃MOF用于Fe3+和硝基化合物识别

doi:10.7503/cjcu20210617

摘要/Abstract

摘要：

通过溶剂热法合成了一种新型阳离子镓金属-有机框架Ga-MOF, 其化学式为[Ga₃O(H₂O)₃(TCA)₂]·NO₃·6DMF·2H₂O(JOU-27, H₃TCA=4,4′,4″-三苯胺三羧酸). 结构分析表明, JOU-27是基于氧心三核镓簇的三维微孔结构. 由于荧光配体H₃TCA的引入, JOU-27具有强的荧光发射强度, 因此可用于检测Fe³⁺离子和硝基芳香族化合物. 结果表明，其对Fe³⁺的检出限低至2.22×10^-6 mol/L(Stern-Volmer常数K_SV=52823 L/mol)；当硝基苯(NB)浓度仅为3.27×10^-3 mol/L时, 荧光猝灭效率可达91%. 进一步的研究表明, JOU-27的猝灭性能可能与荧光共振能量转移(FRET)效应、激发光吸收竞争以及骨架激发态与硝基芳烃化合物之间的电子转移有关.

关键词: 阳离子型金属-有机框架, 镓, 荧光识别, Fe³⁺离子, 硝基芳烃化合物

Abstract:

A new cationic gallium-organic framework， namely ［Ga₃O（H₂O）₃（TCA）₂］·NO₃·6DMF·2H₂O（JOU-27， H₃TCA=4，4′，4″-tricarboxyltriphenylamine）， has been synthesized by solvothermal method and characterized. Structural analyses show that JOU-27 is a three-dimensional microporous framework based on oxygen-core trinuclear gallium clusters. Due to the introduction of fluorescent ligand， JOU-27 shows strong fluorescence emission and was developed as a fluorescent sensor to detect Fe³⁺ ion and nitroaromatic compounds. The detection limit of Fe³⁺ is as low as 2.22×10^-6 mol/L（K_SV=52823 L/mol， K_SV is the Stern-Volmer constant）. When the nitrobenzene（NB） concentration is only 3.27×10^-3 mol/L， the quenching efficiency can reach 91%. In addition， further studies show that the quenching performance of JOU-27 may be due to the fluorescence resonance energy transfer（FRET） effect， the competition of excitation light absorption， and the electron transfer between the excited state of the framework and nitroaromatics.

Key words: Cationic metal-organic framework, Gallium, Fluorescence sensing, Iron（Ⅲ） ion, Nitroaromatic compound

中图分类号:

O611

TrendMD:

吴季, 张浩, 骆昱晖, 耿吴越, 兰亚乾. 一种具有荧光性质的阳离子Ga⁃MOF用于Fe³⁺和硝基化合物识别. 高等学校化学学报, 2022, 43(1): 20210617.

WU Ji, ZHANG Hao, LUO Yuhui, GENG Wuyue, LAN Yaqian. A Microporous Cationic Ga（III）-MOF with Fluorescence Properties for Selective sensing Fe³⁺ Ion and Nitroaromatic Compounds. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(1): 20210617.

图/表 7

Fig.1 Polyhedral representation of [Ga3O(COO)6(H2O)3]+ unit(A), coordination model of TCA3- ligand(B), view of the 3D porous framework of JOU?27(C), topological structure of JOU?27(D) and connolly surface of the porous structure of JOU?27(E)(E) Created with a spherical probe with 0.16 nm radius; blue internal and yellow external.

Fig.2 N2 adsorption?desorption isotherms of JOU?27 with pore size distribution curve(inset)

Fig.3 Solid?state emission spectra of JOU?27 and H3TCA(excited at 340 nm)

Fig.4 Emission spectra of JOU?27 in DMF solution with different concentrations of Fe3+

Fig.5 PXRD patterns of JOU?27 before and after immersing in Fe3+ DMF solution(A) and UV?Vis absorption spectrum of Fe3+ DMF solution and emission spectrum of JOU?27(B)

Fig.6 Emission spectra of JOU?27 in DMF(3 mL) with different volume of NB solution(0.025 mol/L)(A) and quenching percentage of peak intensity of JOU?27 in the presence of different NACs(B)

Fig.7 PXRD patterns of JOU?27 before and after immersing in NB DMF solution(A) and UV?Vis absorption spectra of NACs’ DMF solution and JOU?27 dispersion and emission spectra of JOU?27(B)

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一种具有荧光性质的阳离子Ga⁃MOF用于Fe³⁺和硝基化合物识别

A Microporous Cationic Ga（III）-MOF with Fluorescence Properties for Selective sensing Fe³⁺ Ion and Nitroaromatic Compounds

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