钾促进的Pt/TiO2催化一氧化碳氧化

doi:10.7503/cjcu20180194

摘要/Abstract

摘要：

采用水热法制备了TiO₂载体, 将其浸渍Pt和不同含量的碱金属助剂K, 再进行氢化得到K-Pt/TiO₂催化剂; 并将该催化剂用于催化一氧化碳氧化反应. 实验结果表明, 当K负载量(质量分数)为0.3%时催化剂表现出最佳的催化性能. X射线光电子能谱和储氧能力测试结果表明, 碱金属助催化剂K能促进氧空位的生成, 增加活性氧物种. 适量K的加入能提高Pt的分散度, 并提高催化剂催化CO氧化的活性.

关键词: 一氧化碳氧化, 碱金属助剂钾, 氧空位, Pt的分散度

Abstract:

We prepared TiO₂ support by hydrothermal method and impregnated Pt and different amounts of alkali metal promotor potassium on the support to obtain the precursors. The K-Pt/TiO₂ catalysts were prepared by hydrogenating and used for catalytic oxidation of CO. The catalyst with a potassium content of 0.3%(mass fraction) exhibited the best catalytic performance among all the catalysts. The results of X-ray photoelectron spectroscopy and oxygen storage complete capacity demonstrated that the alkali metal promotor K promoted the formation of oxygen vacancies and increased the amount of active oxygen species. A proper amount of potassium can lead to the increase of dispersion of Pt, and it can enhance the performance for catalytic oxidation of CO.

Key words: CO oxidation, Alkali metal promoter K, Oxygen vacancy, Dispersion of Pt

TrendMD:

刘敬华, 丁彤, 田野, 李新刚. 钾促进的Pt/TiO₂催化一氧化碳氧化. 高等学校化学学报, 2018, 39(7): 1467.

LIU Jinghua, DING Tong, TIAN Ye, LI Xingang. Enhanced CO Oxidation Performance over Potassium-promoted Pt/TiO₂ Catalysts^†. Chem. J. Chinese Universities, 2018, 39(7): 1467.

图/表 10

Fig.1 CO conversions of the catalysts at different reaction temperatures^a. 0.3K-Pt/TiO2; b. 0.1K-Pt/TiO2; c. 0K-Pt/TiO2; d. 0.5K-Pt/TiO2. Reaction conditions: mcat =40 mg; feeding gas compositions: 0.9%CO+24%O2+N2 balance; flow rate: 150 mL/min.

Fig.2 XRD patterns of the catalysts^ a. 0K-Pt/TiO2; b. 0.1K-Pt/TiO2; c. 0.3K-Pt/TiO2; d. 0.5K-Pt/TiO2.

Fig.3 Visible Raman(A) and UV Raman(B) spectra of the catalysts^ a. 0K-Pt/TiO2; b. 0.1K-Pt/TiO2; c. 0.3K-Pt/TiO2; d. 0.5K-Pt/TiO2

Fig.4 HRTEM images(A—D) and size distributions(A'—D') of Pt of catalysts 0K-Pt/TiO2(A, A'), 0.1K-Pt/TiO2(B, B'), 0.3K-Pt/TiO2(C, C') and 0.5K-Pt/TiO2(D, D')

Fig.5 H2-TPR profiles of the precursors 0K-P(a), 0.3K-P(b) and 0.5K-P(c)

Fig.6 XPS spectra in the Ti2p(A) and O1s(B) regions of the catalysts 0K-P(a), 0K-Pt/TiO2(b), 0.1K-Pt/TiO2(c), 0.3K-Pt/TiO2(d) and 0.5K-Pt/TiO2(e)

Table 1 Ratios of the different surface oxygen species and the OSCC values of the catalysts

Catalyst	O_OH/(O_OH+O_L)	OSCC(110 ℃)/ (μmol[O]·g^-1)	Catalyst	O_OH/(O_OH+O_L)	OSCC(110 ℃)/ (μmol[O]·g^-1)
0K-P	0.11	—	0.3K-Pt/TiO₂	0.34	961.6
0K-Pt/TiO₂	0.27	912.1	0.5K-Pt/TiO₂	0.25	805.2
0.1K-Pt/TiO₂	0.29	929.2

Fig.7 Curves of CO2 concentrations as a function of time during isothermal CO oxidation at 110 ℃^ (A) 0K-Pt/TiO2; (B) 0.1K-Pt/TiO2; (C) 0.3K-Pt/TiO2; (D) 0.5K-Pt/TiO2.

Table 2 Dispersion of Pt and the loadings of Pt and K in the catalysts

Catalyst	Dispersion of Pt^a(%)	Loading^b(mass fraction, %)
Catalyst	Dispersion of Pt^a(%)	Pt	K
0K-Pt/TiO₂	33.6	1.0	0
0.1K-Pt/TiO₂	33.9	1.0	0.1
0.3K-Pt/TiO₂	40.1	1.0	0.3
0.5K-Pt/TiO₂	25.7	1.0	0.5

Fig.8 In situ DRIFTS spectra of the catalysts^a. Exposure of 0K-Pt-TiO2 in 1%CO/N2 flow for 10 min, and then in N2 flow for 10 min at 25 ℃; b. exposure of 0.3 K-Pt-TiO2 in 1%CO/N2 flow for 10 min, and then in N2 flow for 10 min at 25 ℃; exposure of 0.3K-Pt/TiO2 in 24%O2/N2 flow for 10 min at 25 ℃(c), 60 ℃(d), 70 ℃(e).

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Enhanced CO Oxidation Performance over Potassium-promoted Pt/TiO₂ Catalysts^†

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