MIL-101限域Au纳米颗粒催化对硝基苯酚加氢反应

doi:10.7503/cjcu20150691

高等学校化学学报 ›› 2016, Vol. 37 ›› Issue (4): 723.doi: 10.7503/cjcu20150691

MIL-101限域Au纳米颗粒催化对硝基苯酚加氢反应

王凯, 徐力, 陈恒泽, 乔慧颖, 陈超(), 张宁()

南昌大学化学学院应用化学研究所, 南昌 330031

收稿日期:2015-09-08 出版日期:2016-04-10 发布日期:2016-03-16
基金资助:
国家自然科学基金(批准号: 21561020, 21261017)、江西省自然科学基金(批准号: 20122BAB213003, 20132BAB203009, 20132BAB213004, 20133ACB20001)和江西省教育厅自然科学基金(批准号: GJJ11012)资助

Hydrogenation of 4-Nitrophenol over MIL-101 Confinement Au Nanoparticles Catalyst^†

WANG Kai, XU Li, CHEN Hengze, QIAO Huiying, CHEN Chao^*(), ZHANG Ning^*()

Institute of Applied Chemistry, Nanchang University, Nanchang 330031, China

Received:2015-09-08 Online:2016-04-10 Published:2016-03-16
Contact: CHEN Chao,ZHANG Ning E-mail:chaochen@ncu.edu.cn;nzhang.ncu@163.com
Supported by:
† Supported by the National Natural Science Foundation of China(Nos.21561020, 21261017), the Natural Science Foundation of Jiangxi Province, China(Nos.20122BAB213003, 20132BAB203009, 20132BAB213004, 20133ACB20001) and the Foundation of Educational Department of Jiangxi Province, China(No.GJJ13112)

摘要/Abstract

摘要：

利用MIL-101有序纳米孔道的限域能力, 制备出一系列尺寸较小且分散度均匀的Au纳米颗粒Au@MIL-101催化剂, 通过X射线衍射、高分辨透射电子显微镜、物理吸附仪和原子发射光谱仪对该催化剂进行了表征. 该催化剂在温和的反应条件下对对硝基苯酚加氢反应表现出良好的催化活性.

关键词: MIL-101, 限域作用, Au纳米颗粒, 对硝基苯酚加氢反应

Abstract:

A series of Au@MIL-101 catalysts with good catalytic activity was prepared. The X-ray powder diffraction (PXRD), transmission electron microscopy (TEM), physical adsorption and atomic emission spectroscopy (AES) were used to characterize and analyze the catalysts. The 0.29%Au@MIL-101 catalyst displayed a good catalytic activity for 4-nitrophenol reduction under mild reaction conditions.

Key words: MIL-101, Confinement effect, Au nanoparticles, Hydrogenation of 4-nitrophenol

中图分类号:

O643.32

TrendMD:

王凯, 徐力, 陈恒泽, 乔慧颖, 陈超, 张宁. MIL-101限域Au纳米颗粒催化对硝基苯酚加氢反应. 高等学校化学学报, 2016, 37(4): 723.

WANG Kai, XU Li, CHEN Hengze, QIAO Huiying, CHEN Chao, ZHANG Ning. Hydrogenation of 4-Nitrophenol over MIL-101 Confinement Au Nanoparticles Catalyst^†. Chem. J. Chinese Universities, 2016, 37(4): 723.

图/表 5

Fig.1 PXRD patterns of 3.71%Au@MIL-101(a), 2.57%Au@MIL-101(b), 1.26%Au@MIL-101(c), 0.71%Au@MIL-101(d), 0.60%Au@MIL-101(e), 0.29%Au@MIL-101(f), 0.11%Au@MIL-101(g) and MIL-101(h)

Fig.2 HRTEM images(A—H) and corresponding particle distributions(A’—H’) of 3.71%Au@MIL-101(A, A’), 2.57%Au@MIL-101(B, B’), 1.26%Au@MIL-101(C, C’), 0.71%Au@MIL-101(D, D’), 0.60%Au@MIL-101(E, E’), 0.29%Au@MIL-101(F, F’), 0.11%Au@MIL-101(G, G’) and 0.30%Au@SiO2(H, H’)

Fig.3 Time-dependent UV-Vis spectral changes of the mixture of p-NPh, NaBH4 and typical samples, Cr-MIL-101(A), 3.71%Au@MIL-101(B), 0.71%Au@MIL-101(C), 0.29%Au@MIL-101(D), 0.11%Au@MIL-101(E) and 0.30%Au@SiO2(F)

Fig.4 Plot of ln(ct/c0) vs. reaction time and temperature in the presence of 3.71%Au@MIL-101(a), 0.71%Au@MIL-101(b), 0.29%Au@MIL-101(c), 0.11%Au@MIL-101(d)(A), the catalyst of 0.29%Au@MIL-101 at 20 ℃(e), 30 ℃(f), 40 ℃(g)(B) and the catalyst of 0.29%Au@MIL-101 linear plot of k vs. T-1(C)

Table 1 Kinetics data of catalysts

Sample	Temperature/℃	Reaction constant, k/min^-1	10⁴ Reaction rate, r/ (mol·L^-1·min^-1)	MS $A b Au$ / (mol·L^-1·min^-1·g^-1)	$R 2 c$
3.71%Au@MIL-101	30	0.10	0. 92	0.08	0.98
0.71%Au@MIL-101	30	0.81	5.6	2.60	0.99
0.29%Au@MIL-101	20	0.26	2.31	2.66	0.99
0.29%Au@MIL-101	30	0.42	3.43	3.94	0.99
0.29%Au@MIL-101	40	0.53	4.1	4.71	0.99
0.11%Au@MIL-101	30	0.12	1.16	3.52	0.99
0.30%Au@SiO₂	30	0.37	3.06	3.33	0.99
0.31%Au@C	30	0.26	2.7	2.9	0.98

Table 1 Kinetics data of catalysts

Sample	Temperature/℃	Reaction constant, k/min^-1	10⁴ Reaction rate, r/ (mol·L^-1·min^-1)	MS $A b Au$ / (mol·L^-1·min^-1·g^-1)	$R 2 c$
3.71%Au@MIL-101	30	0.10	0. 92	0.08	0.98
0.71%Au@MIL-101	30	0.81	5.6	2.60	0.99
0.29%Au@MIL-101	20	0.26	2.31	2.66	0.99
0.29%Au@MIL-101	30	0.42	3.43	3.94	0.99
0.29%Au@MIL-101	40	0.53	4.1	4.71	0.99
0.11%Au@MIL-101	30	0.12	1.16	3.52	0.99
0.30%Au@SiO₂	30	0.37	3.06	3.33	0.99
0.31%Au@C	30	0.26	2.7	2.9	0.98

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