固废基气凝胶粒子电极的制备及电催化降解有机污染物的性能与机制

doi:10.7503/cjcu20240320

高等学校化学学报 ›› 2024, Vol. 45 ›› Issue (10): 20240320.doi: 10.7503/cjcu20240320

固废基气凝胶粒子电极的制备及电催化降解有机污染物的性能与机制

李赟¹, 李红艳¹^,²(), 张峰¹, 肖子君³, 王芳⁴^,⁵, 崔佳丽¹, 杨群¹

^1.太原理工大学环境科学与工程学院，山西省市政工程研究生教育创新中心，晋中 030600
^2.吕梁学院建筑与土木工程系，吕梁 033001
^3.哈尔滨工业大学环境学院，城市水资源与水环境国家重点实验室，哈尔滨 150090
^4.山西省生物研究院有限公司食用菌研究中心，太原 030006
^5.黄土高原食用菌山西省重点实验室，太谷 030801

收稿日期:2024-06-28 出版日期:2024-10-10 发布日期:2024-09-11
通讯作者: 李红艳 E-mail:lhy3162@126.com
基金资助:
吕梁市引进高层次科技人才重点研发项目(2021RC-1-22);山西省自然科学研究面上项目(202203021221060);山西省研究生创新项目(2023SJ085)

Preparation and Electrocatalytic Degradation Properties and Mechanism of Organic Pollutants of Solid Waste-based Aerogel Particle Electrode

LI Yun¹, LI Hongyan¹^,²(), ZHANG Feng¹, XIAO Zijun³, WANG Fang⁴^,⁵, CUI Jiali¹, YANG Qun¹

^1.Shanxi Municipal Engineering Graduate Education Innovation Center，College of Environmental Science and Engineering，Taiyuan University of Technology，Jinzhong 030600，China
^2.Department of Architecture and Civil Engineering，Lüliang University，Lüliang 033001，China
^3.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment，School of Environment，Harbin Institute of Technology，Harbin 150090，China
^4.Research Center for Edible Fungi，Biological Institute of Shanxi Province，Taiyuan 030006，China
^5.Shanxi Key Laboratory of Edible Fungi for Loess Plateau，Taigu 030801，China

Received:2024-06-28 Online:2024-10-10 Published:2024-09-11
Contact: LI Hongyan E-mail:lhy3162@126.com
Supported by:
the Key Research and Development Project of Introducing High-level Scientific and Technological Talents in Lvliang, China(2021RC-1-22);the General Project of Natural Science Research of Shanxi Province, China(20220302121060);the Postgraduate Innovation Project of Shanxi Province, China(2023SJ085)

摘要/Abstract

摘要：

以废菌棒（MS）和赤泥（RM）为原料，经过煅烧得到粉末状废菌棒赤泥生物炭（MSRMBC）. 采用悬浮滴定CaCl₂法以海藻酸钠（SA）为骨架的凝胶对MSRMBC进行包埋制得气凝胶粒子电极（MSRMBC@SA），并利用扫描电子显微镜（SEM）、能量色散谱（EDS）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、 X射线衍射（XRD）、氮气吸附-脱附实验和循环伏安曲线（CV）对其进行表征分析. 利用MSRMBC@SA构建三维电芬顿体系（3D-EF- MSRMBC@SA），以卡马西平（CBZ）为模型化合物，考察了MSRMBC@SA投加量、电压、曝气量和pH值对 MSRMBC@SA电催化性能的影响，最佳降解条件下CBZ（10 mg/L）的降解率为86.05%. 因MSRMBC@SA具有良好的pH值调节能力，故体系受pH值影响较小. 自由基猝灭、电子自旋共振（ESR）及X射线光电子能谱（XPS）表征结果表明， ^· OH为主要活性物种， MSRMBC@SA在CBZ降解过程中起到了关键的催化作用. 研究发现， MSRMBC@SA稳定性较好，且3D-EF-MSRMBC@SA较2D-EF及3D-EF-MSRMBC具有更低的能耗和更佳的降解效果. MSRMBC@SA可有效降低CBZ溶液的生物毒性，对实际CBZ抗生素废水降解具有良好的应用前景.

关键词: 气凝胶粒子电极, 高级氧化技术, 卡马西平, 三维电芬顿体系, 降解机理

Abstract:

Waste bacteria stick（MS） and red mud（RM） were calcined to obtain powdered waste bacteria stick red mud biochar（MSRMBC）. The aerogel particle electrode（MSRMBC@SA） was prepared by embedding MSRMBC with sodium alginate（SA） as the skeleton by suspension titration CaCl₂ method. The electrode was characterized by scanning electron microscope（SEM）， energy dispersive spectrom（EDS）， fourier transform infrared spectroscopy （FTIR）， X-ray diffraction（XRD）， N₂ adsorption-desorption（BET） and cyclic voltammetric curve（CV）. The three- dimensional electrofenton system（3D-EF-MSRMBC@SA） was constructed by MSRMBC@SA. Using carbamazepine（CBZ） as the model compound， the effects of MSRMBC@SA dosage， voltage， aeration rate and pH on the electrocatalytic performance of MSRMBC@SA were investigated. Under the optimal degradation conditions， the degradation rate of CBZ（10 mg/L） was 86. 05%. Because MSRMBC@SA has good pH adjustment ability， the system is less affected by pH value. Free radical quenching， electron spin resonance（ESR） and X-ray photoelectron spectroscopy（XPS） characterization showed that ^· OH was the main active species， and MSRMBC@SA played a key catalytic role in the degradation of CBZ. Further studies show that MSRMBC@SA has good stability， and 3D-EF- MSRMBC@SA has lower energy consumption and better degradation effect than 2D-EF and 3D-EF-MSRMBC. MSRMBC@SA can effectively reduce the biological toxicity of CBZ solution， and has a good application prospect for the actual degradation of CBZ antibiotic wastewater.

Key words: Aerogel particle electrode（MSRMBC@SA）, Advanced oxidation technology（AOPs）, Carbamazepine（CBZ）, Three-dimensional electrofenton system（3D-EF-MSRMBC@SA）, Degradation mechanism

中图分类号:

O643.3

TrendMD:

李赟, 李红艳, 张峰, 肖子君, 王芳, 崔佳丽, 杨群. 固废基气凝胶粒子电极的制备及电催化降解有机污染物的性能与机制. 高等学校化学学报, 2024, 45(10): 20240320.

LI Yun, LI Hongyan, ZHANG Feng, XIAO Zijun, WANG Fang, CUI Jiali, YANG Qun. Preparation and Electrocatalytic Degradation Properties and Mechanism of Organic Pollutants of Solid Waste-based Aerogel Particle Electrode. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(10): 20240320.

图/表 8

Fig.1 SEM images of MSRMBC(A), fresh⁃MSRMBC@SA(B), used⁃MSRMBC@SA(C) and cross profile⁃MSRMBC@SA(D)

Fig.2 EDS spectrum of MSRMBC@SA

Fig.3 FTIR spectra(A) and XRD patterns(B) of MSRMBC(a), fresh⁃MSRMBC@SA(b) and used⁃MSRMBC@SA(c)

Fig.4 N2 adsorption⁃desorption isotherms(A) and pore size distribution curves(B) of fresh⁃MSRMBC@SA(a) and used⁃MSRMBC@SA(b)

Fig.5 CV curves of fresh⁃MSRMBC@SA and used⁃MSRMBC@SA

Fig.6 Effects of MSRMBC@SA dosage(A), voltage(B), aeration(C) and pH(D) on CBZ degradation efficiency Inset of （D）: change of pH of the system with time.

Fig.7 Identification of active species(A) and ESR spectra(B) of 3D⁃EF⁃MSRMBC@SA, XPS spectra of C1s (C), O1s (D) and Fe2p (E) of fresh⁃MSRMBC@SA(a) and used⁃MSRMBC@SA(b)

Fig.8 System contrast(A), circular usage performance(B), effect of electrolyte types(C) and surface water environment(D) on the catalytic performance of MSRMBC@SAInset of (D): biological toxicity testing.

参考文献 36

1	Ivanets A.， Prozorovich V.， Ruzimuradov O.， Su X. T.， Hosseini⁃Bandegharaei A.， Wang Z.， Srivastava V.， Sillanpää M.， J. Sol⁃Gel Sci. Technol.， 2023， 108（2）， 325—338
2	Wang J. L.， Wang S. Z.， J. Environ. Manage.， 2016， 182， 620—640
3	Schapira M.， Manor O.， Golan N.， Kalo D.， Mordehay V.， Kirshenbaum N.， Goldsmith R.， Chefetz B.， Paltiel O.， Environ. Int.， 2020， 143， 105951
4	Alizadeh Z.， Jonoush Z. A.， Rezaee A.， Chemosphere， 2023， 317， 137890
5	Zhang H. C.， Li Z. Y.， Zhou X. Q.， Lu X. H.， Gu H. T.， Ma J.， Sci. Total. Environ.， 2022， 853， 158345
6	Jing J. N.， Wang X. C.， Zhou M. H.， Water Res.， 2023， 232， 119682
7	Nidheesh P. V.， Ganiyu S. O.， Martinez⁃Huitle C. A.， Mousset E.， Olvera⁃Vargas H.， Trellu C.， Zhou M. H.， Oturan M. A.， Crit. Rev. Environ. Sci. Technol.， 2023， 53（8）， 887—913
8	Ren Y. C.， Lu P.， Qu G. F.， Ning P.， Ren N. Q.， Wang J.， Wu F. H.， Chen X. P.， Wang Z. L.， Zhang T.， Cheng M. H.， Chu X. M.， Water Res.， 2023， 244， 120487
9	Qin T.， Yao B.， Zhou Y. Y.， Wu C. C.， Li C. W.， Ye Z. Y.， Zhi D.， Lam S. S.， J. Cleaner Prod.， 2023， 408， 137105
10	Wang Q. X.， Han Y. G.， Zhao P.， Wang S.， Liu Y. R.， Li Y.， Chem. J. Chinese Universities， 2024， 45（1）， 20230370
	王秋霞，韩玉贵，赵鹏，王爽，刘亚茹，李轶. 高等学校化学学报， 2024， 45（1）， 20230370
11	Yang J.， Luo Y. J.， Li L. Y.， Jiang Y. Y.， Jiang G. Y.， Liu S. L.， Materials Reports， 2025， 39（12）， 24030061
	杨锦，罗亚娟，李连燚，姜宇洋，姜桂英，刘世亮. 材料导报， 2025， 39（12）， 24030061
12	Li H. Y.， Liu L. X.， Cui J. G.， Cui J. L.， Wang F.， Zhang F.， RSC Adv.， 2020， 10（24）， 14262—14273
13	Lu C. P.， Wei G. T.， Ba J. S.， Li Q. Y.， Zhang L. Y.， Li Z. M.， Cen L. F.， Ma J. H.， Song Y.， J. Environ. Chem. Eng.， 2022， 10（2）， 107151
14	Li M. R.， Qin X.， Cui J. X.， Guo R.， Guo C. R.， Wang Z. Y.， Li T. H.， J. Environ. Chem. Eng.， 2021， 9（4）， 105573
15	Zhao K.， Sun X. L.， Fu H. C.， Guo H. W.， Wang L.， Li D.， Liu J. Q.， J. Colloid Interface Sci.， 2023， 632， 249—259
16	Zhao Z. K.， Hao Y. J.， Wu J. L.， Feng Z. Y.， Feng F.， Li Y. F.， Yang Q. P.， Jiang B.， Sep. Purif. Technol.， 2023， 317， 123960
17	Gong Z. H.， Wang H.， Vayenas D. V.， Yan Q.， J. Environ. Manage.， 2022， 306， 114535
18	Cheng S. Y.， Yang L.， Bao R. Y.， Chen C.， Cui M. M.， Zhang G. L.， Li H.， Chem. J. Chinese Universities， 2024， 45（2）， 20230382
	成施雨，杨灵，包芮于，陈宸，崔萌萌，张谷令，李华. 高等学校化学学报， 2024， 45（2）， 20230382
19	Li G. Y.， Liu W. F.， Gao S. J.， Lu H. Y.， Fu D. J.， Wang M. L.， Liu X. G.， Chemosphere， 2024， 358， 142151
20	Zhang T.， Bai G.， Cai N.， Lei Y. Q.， Guo P. R.， Xu J. W.， Appl. Clay Sci.， 2023， 243， 107056
21	Zhang B. G.， Hou Y. P.， Yu Z. B.， Liu Y. X.， Huang J.， Qian L.， Xiong J. H.， Sep. Purif. Technol.， 2019， 210， 60—68
22	Asgari G.， Seid⁃mohammadi A.， Rahmani A.， Samadi M. T.， Salari M.， Alizadeh S.， Nematollahi D.， Chemosphere， 2021， 266， 129179
23	Qin X.， Wang Z. Y.， Guo C. R.， Guo R.， Lv Y.， Li M. R.， J. Environ. Manage.， 2022， 306， 114500
24	Li X.， Ma S. Q.， Hu Y. Y.， Zhang C. Y.， Xiao C.， Shi Y. Y.， Liu J. Y.， Cheng J. H.， Chen Y. C.， Chem. Eng. J.， 2023， 473， 145202
25	Yan H. X.， Pan Y. S.， Liao X. B.， Zhu Y.， Yin C. J.， Huang R.， Pan C. L.， Appl. Surf. Sci.， 2022， 582， 152464
26	Li Z.， Deng S. M.， An Q.， Zhao B.， Yang Z. H.， Xu B. H.， Zhang W. F.， J. Environ. Manage.， 2024， 353， 120181
27	Sui G. H.， Cheng Y. Y.， Chem. J. Chinese Universities， 2024， 45（4）， 20240012
	隋光辉，程岩岩. 高等学校化学学报， 2024， 45（4）， 20240012
28	Tu Y. T.， Tian S. H.， Kong L. J.， Xiong Y.， Chem. Eng. J.， 2012， 185， 44—51
29	Liang H.， Liu R. P.， An X. Q.， Hu C. Z.， Zhang X. W.， Liu H. J.， Chem. Eng. J.， 2021， 414， 128669
30	Puga A.， Moreira M. M.， Figueiredo S. A.， Delerue⁃Matos C.， Pazos M.， Rosales E.， Sanromán M. A.， J. Electroanal. Chem.， 2021， 886， 115135
31	Sun Y.， Yang Z. X.， Tian P. F.， Sheng Y. Y.， Xu J.， Han Y. F.， Appl. Catal. B： Environ.， 2019， 244， 1—10
32	Du L.， Xu W. H.， Liu S. B.， Li X.， Huang D. L.， Tan X. F.， Liu Y. G.， J. Colloid Interface Sci.， 2020， 577， 419—430
33	Tang S. F.， Zhao M. Z.， Yuan D. L.， Li X.， Wang Z. T.， Zhang X. Y.， Jiao T. F.， Ke J.， Chemosphere， 2021， 268， 129315
34	Chen X. Q.， Teng W.， Fan J. W.， Chen Y. Y.， Ma Q.， Xue Y. H.， Zhang C. N.， Zhang W. X.， J. Hazard. Mater.， 2022， 427， 127896
35	Zheng W. X.， Chen Y. K.， Fu H. Y.， Yan Z.， Lei Z. C.， Duan W. J.， Feng C. H.， Water Res.， 2022， 225， 119143
36	Lu C. P.， Gu J. C.， Wei G. T.， Ba J. S.， Zhang L. Y.， Li Z. M.， Pei R. N.， Li J. Y.， Wei J. Q.， J. Environ. Chem. Eng.， 2022， 10（3）， 107737

[1]	郭倩,唐光贝,王浩,孙倩,高晓亚. BiOBr的可控制备及对废水中卡马西平的有效降解[J]. 高等学校化学学报, 2019, 40(10): 2164.
[2]	彭展南, 刘雪峰, 林冠群. 聚α烯烃光催化降解的机理研究[J]. 高等学校化学学报, 2016, 37(2): 316.
[3]	赵晓霞, 高晓亚, 张小超, 李瑞, 王雅文, 王韵芳, 樊彩梅. 多级结构BiOCl的可控制备及对药物废水的有效降解[J]. 高等学校化学学报, 2015, 36(5): 955.
[4]	李星星, 黄在银, 范高超, 吴烨楠, 谭学才. 光量热法初探甲基橙光催化原位降解过程[J]. 高等学校化学学报, 2014, 35(7): 1480.
[5]	周明华, 吴祖成, 汪大翚. 不同电催化工艺下苯酚的降解特性[J]. 高等学校化学学报, 2003, 24(9): 1637.
[6]	于景荣, 衣宝廉, 邢丹敏, 刘富强, 张华民, 徐青, 梁鑫淼. 燃料电池用磺化聚苯乙烯膜降解机理及其复合膜的初步研究[J]. 高等学校化学学报, 2002, 23(9): 1792.

固废基气凝胶粒子电极的制备及电催化降解有机污染物的性能与机制

Preparation and Electrocatalytic Degradation Properties and Mechanism of Organic Pollutants of Solid Waste-based Aerogel Particle Electrode

RichHTML

PDF (PC)

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 8

参考文献 36

相关文章 6

编辑推荐

Metrics

本文评价