基于双极聚集诱导延迟荧光材料制备高效稳定厚膜非掺杂有机发光二极管

doi:10.7503/cjcu20260011

高等学校化学学报 ›› 2026, Vol. 47 ›› Issue (5): 20260011.doi: 10.7503/cjcu20260011

基于双极聚集诱导延迟荧光材料制备高效稳定厚膜非掺杂有机发光二极管

秦嘉怡¹, 陈紫薇¹, 曾嘉杰¹, 付燕¹(), 唐本忠², 赵祖金¹()

^1.华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室, 广东省分子聚集发光重点实验室, 广州 510640
^2.香港中文大学(深圳)理工学院, 广东省高等学校聚集体科学基础研究卓越中心, 深圳 518172

收稿日期:2026-01-04 出版日期:2026-05-10 发布日期:2026-02-22
通讯作者: 付燕,赵祖金 E-mail:fyscut@scut.edu.cn;mszjzhao@scut.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(U23A20594);国家自然科学基金(22375066);广东省基础与应用基础研究基金项目(2023B1515040003);华南理工大学发光材料与器件全国重点实验室基金(Skllmd-2024-06)

Efficient and Stable Thick-layer Non-doped Organic Light-emitting Diodes Based on Bipolar Aggregation-induced Delayed Fluorescence Materials

QIN Jiayi¹, CHEN Ziwei¹, ZENG Jiajie¹, FU Yan¹(), TANG Ben Zhong², ZHAO Zujin¹()

^1.State Key Laboratory of Luminescent Materials and Devices，Guangdong Provincial Key Laboratory of Luminescence from Molecular Aggregates，South China University of Technology，Guangzhou 510640，China
^2.Guangdong Basic Research Center of Excellence for Aggregate Science，School of Science and Engineering，the Chinese University of Hong Kong，Shenzhen，Shenzhen 518172，China

Received:2026-01-04 Online:2026-05-10 Published:2026-02-22
Contact: FU Yan, ZHAO Zujin E-mail:fyscut@scut.edu.cn;mszjzhao@scut.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(U23A20594);the National Natural Science Foundation of China(22375066);the Guangdong Basic and Applied Basic Research Foundation, China(2023B1515040003);the Foundation of State Key Laboratory of Luminescent Materials and Devices, South China University of Technology, China(Skllmd-2024-06)

1. ESM to 20260011.pdf(839KB)

摘要/Abstract

摘要：

厚膜有机发光二极管(OLED)是由一层厚膜同时行使载流子传输与发光功能的器件, 在简化制备工艺和提升工作稳定性方面优势显著. 然而, 要获得高效的非掺杂厚膜OLED器件, 发光材料必须兼具平衡的双极载流子传输特性, 高固态发光效率和高激子利用率, 对发光材料的设计提出了更高的要求. 本研究选取2个代表性的双极聚集诱导延迟荧光(AIDF)材料应用于此类器件的制备. 基于这些材料制备的厚膜器件表现出优异的电致发光性能, 具有启亮电压低(约2.5 V), 外量子效率高(达19.8%), 以及高亮度下效率滚降非常低等优点. 此外, 厚膜器件的工作寿命比薄膜器件提升了2倍以上. 这些厚膜还可以敏化窄光谱多重共振发光材料来制备高效率、高色纯度、结构简化的厚膜超荧光OLED器件. 以上结果表明, 该双极AIDF材料是制备简易厚膜OLED器件的有潜力的候选材料. 本研究为开发高效稳定的OLED器件提供了一个新策略.

关键词: 聚集诱导延迟荧光, 有机发光二极管, 厚膜非掺器件, 平衡双极载流子传输, 超荧光

Abstract:

Thick-layer organic light-emitting diodes（OLEDs） comprising a single thick film to simultaneously transport carriers and emit light offer significant advantages in simplifying the fabrication process and enhancing operational stability. However， achieving highly efficient thick-layer non-doped OLEDs requires emitters possessing balanced bipolar carrier transport， strong solid-state emission and high exciton utilization， which impose high requirements on designing luminescent materials. In this work， two representative bipolar aggregation-induced delayed fluorescence（AIDF） emitters are employed to fabricate such thick-layer non-doped devices. Excellent electroluminescence（EL） performances are attained with low turn-on voltages（2.5 V）， high external quantum efficiencies（19.8%）， and negligible efficiency roll-off at high luminance. Furthermore， the operational lifetime of the thick-layer device increases by more than twofold compared to that of the thin-layer devices. In addition， high- efficiency， high-color-purity simplified thick-layer hyperfluorescence OLEDs are also achieved by using their thick neat films as sensitizers for multi-resonance emitters. These results indicate that the bipolar AIDF emitters are promising candidates for constructing simple thick-layer OLEDs， which provides a feasible strategy for developing highly efficient and stable OLEDs.

Key words: Aggregation-induced delayed fluorescence, Organic light-emitting diode（OLED）, Thick-layer non-doped OLED, Balanced bipolar charge transport, Hyperfluorescence

中图分类号:

O632

TrendMD:

秦嘉怡, 陈紫薇, 曾嘉杰, 付燕, 唐本忠, 赵祖金. 基于双极聚集诱导延迟荧光材料制备高效稳定厚膜非掺杂有机发光二极管. 高等学校化学学报, 2026, 47(5): 20260011.

QIN Jiayi, CHEN Ziwei, ZENG Jiajie, FU Yan, TANG Ben Zhong, ZHAO Zujin. Efficient and Stable Thick-layer Non-doped Organic Light-emitting Diodes Based on Bipolar Aggregation-induced Delayed Fluorescence Materials. Chem. J. Chinese Universities, 2026, 47(5): 20260011.

图/表 13

Fig.1 Molecular structures of AIDF emitters mCP⁃BP⁃PXZ and mCBP⁃BP⁃PXZ

Fig.2 Absorption and PL spectra of mCP⁃BP⁃PXZ and mCBP⁃BP⁃PXZ in toluene solutions and PL spectra in neat films measured at room temperature(A), fluorescence and phosphorescence spectra of mCP⁃BP⁃PXZ(B) and mCBP⁃BP⁃PXZ(D) in neat films measured at 77 K under nitrogen, transient PL decay curves of mCP⁃BP⁃PXZ and mCBP⁃BP⁃PXZ in neat films(C) at room temperature

Table 1 Photophysical Data of mCP-BP-PXZ and mCBP-BP-PXZ

Emitter	Toluene Solutions ^a		Neat films ^b
Emitter	λ_abs^c /nm	λ_em^d /nm	λ_em^d /nm	∆E_ST^e /eV	Φ_PL^f （%）	τ_PF^g /ns	τ_DF^g /μs	R_DF^h （%）	10^-7k_Fⁱ /s^-1	10^-6k_RISC^j /s^-1
mCP⁃BP⁃PXZ	338	536	535	0.045	82.9	22.51	1.46	43.0	2.10	1.20
mCBP⁃BP⁃PXZ	338	532	532	0.033	97.4	21.96	1.49	41.2	2.61	1.14

Fig.3 p⁃Polarized PL spectra of mCP⁃BP⁃PXZ(A) and mCBP⁃BP⁃PXZ(B) measured in neat films

Fig.4 Plots of current density⁃voltage of single carrier devices of mCP⁃BP⁃PXZ(A) and mCBP⁃BP⁃PXZ(B) in neat films, and plots of electric field⁃dependent mobilities of mCP⁃BP⁃PXZ(C) and mCBP⁃BP⁃PXZ(D) in neat films

Fig.5 Configuration, energy diagram and molecular structures of the materials used in the thin⁃layer devices(A), plots of external quantum efficiency⁃luminance(B), power efficiency⁃luminance⁃current efficiency(C) and luminance⁃voltage⁃current density(D) of the non⁃doped thin⁃layer devices based on mCP⁃BP⁃PXZ and mCBP⁃BP⁃PXZ

Table 2 EL performances of non-doped OLEDs*

Emitter	Device	λ_EL/nm	V_on/V	L_max/ （cd∙m^-2）	CIE（x， y）	CE/（cd∙A^-1）	PE/（lm∙W^-1）	EQE（%）	RO（%）
Emitter	Device	λ_EL/nm	V_on/V	L_max/ （cd∙m^-2）	CIE（x， y）	Maximum value/at 1000 cd∙m^-2/at 10000 cd∙m^-2			RO（%）
mCP⁃BP⁃PXZ	Thin⁃I	540	2.5	92290	（0.37， 0.58）	66.8/65.9/54.7	72.6/62.6/40.9	20.1/19.7/16.4	2.0
	Thick⁃I⁃PPF（/mCBP）	538	2.4	100800	（0.38， 0.58）	60.3/59.0/51.1	69.4/46.3/26.8	18.4/18.0/15.6	2.2
	Thick⁃I⁃TSPO1	540	2.5	56580	（0.38， 0.57）	56.9/55.4/48.4	63.1/41.5/25.3	17.2/16.7/14.6	2.9
	Thick⁃I⁃TPBi	540	2.4	99030	（0.38， 0.57）	54.7/53.4/48.0	63.1/41.9/27.4	16.5/16.1/14.5	2.4
	Thick⁃I⁃CBP	538	2.4	96710	（0.38， 0.58）	55.8/54.4/47.2	64.4/45.0/27.0	17.0/16.6/14.4	2.4
	Thick⁃I⁃mCP	538	2.4	97750	（0.37， 0.58）	55.0/53.6/46.6	64.4/44.3/26.6	16.8/16.3/14.2	3.0
	Thick⁃I⁃SimCP2	534	2.4	99370	（0.37， 0.58）	56.6/55.5/47.9	60.4/48.5/27.4	17.3/17.0/14.7	1.7
mCBP⁃BP⁃PXZ	Thin⁃II	538	2.5	82870	（0.37， 0.58）	73.3/71.1/58.5	82.1/65.7/43.7	22.0/21.3/17.5	3.2
	Thick⁃II⁃PPF（/mCBP）	532	2.5	74380	（0.36， 0.58）	62.7/61.0/51.5	71.6/47.9/27.0	19.1/18.6/15.7	2.6
	Thick⁃II⁃TSPO1	534	2.5	21650	（0.36， 0.58）	60.1/58.1/47.4	69.7/40.6/21.3	18.3/17.7/14.5	3.3
	Thick⁃II⁃TPBi	532	2.5	92880	（0.36， 0.58）	53.4/52.3/44.7	59.5/43.2/25.5	16.3/16.0/13.7	1.8
	Thick⁃II⁃CBP	532	2.5	85710	（0.36， 0.58）	64.7/62.7/51.2	75.1/54.7/29.3	19.8/19.2/15.7	3.0
	Thick⁃II⁃mCP	532	2.5	76330	（0.36， 0.58）	60.3/59.2/48.0	65.3/49.0/25.2	18.5/18.1/14.7	2.2
	Thick⁃II⁃SimCP2	532	2.5	83430	（0.36， 0.58）	57.0/54.7/44.9	65.5/40.9/21.7	17.4/16.7/13.8	4.0

Fig.6 Molecular structures of the functional materials in the thick⁃layer non⁃doped devices with different HBL materials(A), configurations and energy level diagrams(B), plots of external quantum efficiency⁃luminance(C) and luminance⁃current density⁃voltage(D) of the mCP⁃BP⁃PXZ⁃based devices(Thick⁃I⁃HBL), configurations and energy level diagrams(E), plots of external quantum efficiency⁃luminance(F) and luminance⁃current density⁃voltage(G) of the mCBP⁃BP⁃PXZ⁃based devices(Thick⁃II⁃HBL)

Fig.7 Molecular structures of the functional materials in the thick⁃layer non⁃doped devices with different EBL materials(A), configurations and energy level diagrams(B), plots of external quantum efficiency⁃luminance(C) and luminance⁃current density⁃voltage(D) of the mCP⁃BP⁃PXZ⁃based devices(Thick⁃I⁃EBL), configurations and energy level diagrams(E), plots of external quantum efficiency⁃luminance(F) and luminance⁃current density⁃voltage(G) of the mCBP⁃BP⁃PXZ⁃based devices(Thick⁃II⁃EBL)Insets in planes（C） and（F）： EL spectra at 1000 cd/m2 of thick⁃layer devices based on mCP⁃BP⁃PXZ and mCBP⁃BP⁃PXZ， respectively.

Fig.8 Configurations and energy level diagrams(A), plots of external quantum efficiency⁃luminance(B) and luminance⁃current density⁃voltage(C) of the mCP⁃BP⁃PXZ⁃based thick⁃layer devices, configurations and energy level diagrams(D), plots of external quantum efficiency⁃luminance(E) and luminance⁃ current density⁃voltage(F) of the mCBP⁃BP⁃PXZ⁃based thick⁃layer devices

Fig.9 Operational lifetime of the non⁃doped thin⁃layer and thick⁃layer devices based on mCP⁃BP⁃PXZ(A) and mCBP⁃BP⁃PXZ(B)

Table 3 EL performances of the thick-layer non-doped OLEDs with different thickness of EML*

Emitter	Thicknessof EML/nm	λ_EL/nm	V_on/V	L_max/（cd∙m^-2）	CIE（x， y）	CE/（cd∙A^-1）	PE/（lm∙W^-1）	EQE（%）	RO（%）
Emitter	Thicknessof EML/nm	λ_EL/nm	V_on/V	L_max/（cd∙m^-2）	CIE（x， y）	Maximum value/at 1000 cd∙m^-2/at 10000 cd∙m^-2			RO（%）
mCP⁃BP⁃PXZ	60	538	2.4	100800	（0.38， 0.58）	60.3/59.0/51.1	69.4/46.3/26.8	18.4/18.0/15.6	2.2
	70	540	2.4	81860	（0.39， 0.57）	60.6/58.6/49.9	69.4/40.9/22.4	18.4/17.8/15.2	3.3
	80	548	2.4	103200	（0.40， 0.56）	60.1/59.1/53.4	67.2/44.2/28.0	18.4/18.1/16.4	1.6
	90	550	2.5	93570	（0.40， 0.56）	55.2/54.7/49.1	59.3/38.2/22.1	17.0/16.9/15.2	0.6
	100	544	2.4	136900	（0.39， 0.57）	56.5/54.8/48.6	62.8/38.2/23.5	17.2/16.7/14.9	2.9
	110	550	2.4	91020	（0.41， 0.55）	54.8/53.6/47.7	64.6/37.4/21.4	17.2/16.8/15.0	2.3
	120	550	2.5	108600	（0.41， 0.56）	52.0/50.7/44.0	57.7/31.8/17.3	16.3/15.9/13.8	2.5
mCBP⁃BP⁃PXZ	60	532	2.5	85710	（0.36， 0.58）	64.7/62.7/51.2	75.1/54.7/29.3	19.8/19.2/15.7	3.0
	70	532	2.5	85060	（0.36， 0.58）	57.4/56.1/46.6	63.1/46.4/24.4	17.5/17.1/14.2	2.3
	80	534	2.6	96760	（0.38， 0.57）	64.0/62.7/53.1	70.3/46.9/23.8	19.4/19.1/16.1	1.5
	90	540	2.5	92290	（0.37， 0.58）	63.0/61.8/51.7	68.4/48.6/25.0	19.1/18.7/15.7	2.1
	100	550	2.5	124400	（0.40， 0.56）	57.7/55.1/48.5	67.1/38.5/23.4	17.8/17.0/15.0	4.5
	110	550	2.5	114400	（0.41， 0.55）	52.6/50.7/44.3	61.5/35.4/19.9	16.6/16.0/14.0	3.6
	120	556	2.5	111200	（0.42， 0.55）	51.3/48.9/42.1	59.6/30.7/16.5	16.3/15.6/13.5	4.3

Fig.10 Configuration, energy diagram and molecular structure of the MR⁃TADF material used in the simple thick⁃layer sensitized devices(A), plots of external quantum efficiency⁃luminance(B) and luminance⁃voltage⁃current density(C) of the sensitized thick⁃layer devices

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基于双极聚集诱导延迟荧光材料制备高效稳定厚膜非掺杂有机发光二极管

Efficient and Stable Thick-layer Non-doped Organic Light-emitting Diodes Based on Bipolar Aggregation-induced Delayed Fluorescence Materials

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