磁场辅助沿面介质阻挡放电对所制备等离子体活化水化学活性及灭菌效应的影响

doi:10.7503/cjcu20230327

摘要/Abstract

摘要：

利用磁场辅助大气压空气沿面介质阻挡放电制备等离子体活化水, 研究了不同放电电压与放电频率下有无磁场时放电制备的等离子体活化水的溶液性质, 结合气液两相相关化学反应网络, 分析了磁场影响放电制备等离子体活化水的机理; 并比较了不同放电条件下有无磁场制备的等离子体活化水对大肠杆菌的杀灭效果. 结果表明, 磁场的加入能通过影响电子碰撞反应, 进而影响后续的链式化学反应和液相次级反应进程, 提高等离子体活化水的酸度、电导率及NO $3 -$ ， NO $2 –$ ， H₂O₂和ONOOH的浓度, 增强对大肠杆菌的灭活效果. 对于获得相同的杀菌效果, 磁场的引入显著降低了所需的放电电压和放电频率、降低了能耗. 等离子体活化水中的H⁺， H₂O₂， ONOOH等活性物种对杀菌具有协同效应. 磁场辅助高电压-高频率放电时液相各活性物种的提升最显著, 此时杀菌效应的提升也最明显.

关键词: 磁场, 沿面介质阻挡放电, 等离子体活化水, 活性物种, 灭菌效应

Abstract:

A magnetic field assisted atmospheric pressure air surface dielectric barrier discharge was developed to prepare plasma activated water， and the solution properties of plasma activated water prepared by discharge with and without magnetic field under different discharge voltages and frequencies were studied. Combined with gas-liquid two-phase related chemical reaction networks， the mechanism of the influence of magnetic field on the preparation of plasma activated water by discharge was analyzed. And then the sterilization effect of plasma activated water prepared with and without magnetic field on E. coli was compared under different discharge conditions. The results indicate that the addition of a magnetic field can affect electron collision reactions， and further affect subsequent processes of chain chemical reactions and liquid phase secondary reactions， so as to improve the acidity， conductivity， and the concentrations of NO $3 –$ ， NO $2 –$ ， H₂O₂， and ONOOH of plasma activated water， consequently enhancing the sterilization effect on E. coli. For achieving a same sterilization effect， the introduction of a magnetic field significantly reduces the required discharge voltage and frequency， reducing energy consumption. In addition， the reactive species of H⁺， H₂O₂， and ONOOH in the plasma activated water have a synergistic effect on sterilization. The enhancement of various reactive species in the liquid phase is most significant as the magnetic field assists a high voltage and high frequency discharge， and the improvement of sterilization effect is also most obvious at this time.

Key words: Magnetic field, Surface dielectric barrier discharge, Plasma activated water, Reactive species, Sterilization effect

中图分类号:

O646.9

TrendMD:

刘坤, 杨明昊, 周雄峰, 白杨, 冉从福. 磁场辅助沿面介质阻挡放电对所制备等离子体活化水化学活性及灭菌效应的影响. 高等学校化学学报, 2023, 44(12): 20230327.

LIU Kun, YANG Minghao, ZHOU Xiongfeng, BAI Yang, RAN Congfu. Influence of Magnetic Field Assisted Surface Dielectric Barrier Discharge on the Chemical Activity and Sterilization Effect of Plasma Activated Water. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(12): 20230327.

图/表 6

Fig.1 Absorbance curve or fluorescence curve for measuring nitrate ion(A), nitrite ion(B), hydrogen peroxide(C) and peroxynitrous acid(D)

Fig.2 Bacterial colony diagram treated by PAW prepared with conditions of control group(A), solo SDBD(B) and magnetic field assisted SDBD(C)

Fig.3 pH value(A), conductivity(B), concentrations of nitrate ion(C), nitrite ion(D), hydrogen peroxide(E), and peroxynitrous acid(F) of PAW solution properties with and without magnetic field5.5 kV Without magnetic field; 6.0 kV without magnetic field; 6.5 kV without magnetic field; 5.5 kV with magnetic field; 6.0 kV with magnetic field; 6.5 kV with magnetic field.

Table 1 Related reaction process for preparing PAW by an air discharge plasma

Reaction	Rate coefficient/（m³·s^-1）	No.	Ref.
e+O₂→e+^·O+^·O	2.0×10^-14ε^-0.10 exp（-8.47/ε）	R1	［28］
e+O₂→e+O₂（a）	1.0×10^-15exp（-2.59/ε）	R2	［28］
e+N₂→e+N₂（A）	3.3×10^-16ε^-0.06 exp（-8.50/ε）	R3	［28］
e+N₂→e+^·N（²D）+^·N	4.0×10^-17ε^2.24 exp（-9.10/ε）	R4	［28］
e+H₂O→e+^·OH+^·H	5.2×10^-15ε^0.62 exp（-10.90/ε）	R5	［28］
^·O+N₂（A）→^·NO+^·N	—	R6	［29］
^·N+O₂（a）→^·NO+^·O	—	R7	［30］
^·N（²D）+O₂→^·NO+^·O	—	R8	［31］
^·OH+^·OH→H₂O₂	—	R9	［32］
^·NO+^·OH→HNO₂	—	R10	［32］
^·NO+^·O→^·NO₂	—	R11	［33］
^·NO₂+^·OH→HNO₃	—	R12	［32］
HNO_3aq⇌NO $3 -$ _aq+H $a q +$	—	R13	［32］
HNO_2aq⇌NO $2 -$ _aq+H $a q +$	—	R14	［32］
H₂O_2aq+NO $2 -$ _aq+H $a q +$ →ONOOH_aq+H₂O_aq	—	R15	［34］

Table 1 Related reaction process for preparing PAW by an air discharge plasma

Reaction	Rate coefficient/（m³·s^-1）	No.	Ref.
e+O₂→e+^·O+^·O	2.0×10^-14ε^-0.10 exp（-8.47/ε）	R1	［28］
e+O₂→e+O₂（a）	1.0×10^-15exp（-2.59/ε）	R2	［28］
e+N₂→e+N₂（A）	3.3×10^-16ε^-0.06 exp（-8.50/ε）	R3	［28］
e+N₂→e+^·N（²D）+^·N	4.0×10^-17ε^2.24 exp（-9.10/ε）	R4	［28］
e+H₂O→e+^·OH+^·H	5.2×10^-15ε^0.62 exp（-10.90/ε）	R5	［28］
^·O+N₂（A）→^·NO+^·N	—	R6	［29］
^·N+O₂（a）→^·NO+^·O	—	R7	［30］
^·N（²D）+O₂→^·NO+^·O	—	R8	［31］
^·OH+^·OH→H₂O₂	—	R9	［32］
^·NO+^·OH→HNO₂	—	R10	［32］
^·NO+^·O→^·NO₂	—	R11	［33］
^·NO₂+^·OH→HNO₃	—	R12	［32］
HNO_3aq⇌NO $3 -$ _aq+H $a q +$	—	R13	［32］
HNO_2aq⇌NO $2 -$ _aq+H $a q +$	—	R14	［32］
H₂O_2aq+NO $2 -$ _aq+H $a q +$ →ONOOH_aq+H₂O_aq	—	R15	［34］

Fig.4 Sterilization effect of PAW prepared under 5.5 kV(A), 6.0 kV(B), 6.5 kV(C) with different frequencies

Fig.5 E. coli survival varying with pH value(A), H2O2 concentration(B) and peroxynitrous acid concentration(C) of PAM5.5 kV Without magnetic field； 5.5 kV with magnetic field； 6.0 kV without magnetic field； 6.0 kV with magnetic field； 6.5 kV without magnetic field； 6.5 kV with magnetic field.

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