单原子材料类酶催化及生物医学应用研究进展

doi:10.7503/cjcu20220077

摘要/Abstract

摘要：

纳米酶因其经济、稳定、性质可调和可循环利用等诸多优势, 成功地克服了天然酶在实际应用中的不足. 单原子材料的出现使得对纳米酶的研究迈入原子水平, 其较高的原子利用率、独特的配位环境和较强的金属-载体相互作用为揭示纳米酶构效关系及调控类酶活性提供了可能. 本文总结了近年来单原子材料类酶催化的研究进展, 重点讨论了单原子材料类酶活性的调控策略和催化机理, 概述了单原子类酶材料在癌症治疗、抗氧化治疗、抗菌以及生物传感等方面的应用, 并对单原子类酶材料的发展前景进行了展望.

关键词: 单原子材料, 类酶催化, 纳米酶, 生物医学应用

Abstract:

Nanozymes featuring with economic cost， high stability， tunable properties， have captured broad interest to break through the limitations of enzymes in practice. The emergency of single-atom materials pushes forward the nanozymes research into the atomic level. Single-atom materials with high atomic utilization efficiency， unique coordination environments and strong metal-support interactions offer great opportunities to reveal their structure-activity relationship and regulate their enzyme-like activities. In this review， recent advances of single-atom materials for enzyme mimicking and biomedical applications were depicted. First， the regulation strategies and catalytic mechanisms of enzyme-like activities were discussed in detail. Then， the applications of single-atom nanomaterials for enzyme mimicking were elucidated in terms of cancer treatment， antioxidant therapy， antibacterial and biosensing. Finally， the limitations， challenges and development prospects of single-atom nanomaterials for enzyme-like catalysis were proposed.

Key words: Single-atom material, Enzyme-like catalysis, Nanozymes, Biomedical application

中图分类号:

O657

TrendMD:

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图/表 8

Fig.1 Experimental and theoretical studies on the POD?like activity of Fe?N?C[61]（A） Comparison of POD-like activities of Fe-N-C nanozymes and Zn/Co-N-C nanozymes；（B） the POD-like mechanism of Fe-N-C nanozymes. Copyright 2020， American Chemical Society.

Fig.2 Regulation of coordination structure and functional groups（A） Schematic diagram of the FeBNC to mimic natural enzyme［63］；（B） comparison of POD-like activity of FeBNC， FeNC［63］；（C） the mechanism on the POD-like activity of FeN4， FeN5， FeN4B4， FeN4-B2［63］；（D） comparison of POD-like activities of NO2-MIL-101， MIL-101 and NH2-MIL-101［66］；（E） specific activities of nanozymes［66］；（F） regulation of electronic structure by functional groups［66］. Under terms of the CC-BY licenses.（A—C） Copyright 2020， Elsevier；（D—F） Copyright 2020， Springer Nature.

Fig.3 Cu?centered and Co?centered single?atom materials for mimicking peroxidase（A） Synthesis of Cu-MOF nanozymes［68］；（B） Cu-MOF-catalyzed oxidation of Amplex-Red by H2O2［68］；（C） Cu-MOF-catalyzed oxidation of dopamine by H2O2［68］；（D） schematic diagram of the poison’s influence［71］；（E） changes in the UV?Vis spectrum［71］；（F） fluorescence spectrum of MoS2 with poison［71］. Under terms of the CC-BY licenses. （A—C） Copyright 2017， Wiley-VCH GmbH；（D—F） Copyright 2019， Springer Nature.

Fig.4 Single?atom materials for mimicking the active center of cytocrome P450（A） Schematic illustration of oxidase-like activities of FeN5 SA/CNF［25］；（B） time-dependent absorbance changes at 652 nm［25］；（C） the oxidase-like reaction pathways on FeN5 SA/CNF［25］； under terms of the CC-BY licenses；（D） dehydrogenation of 1，4-DHP catalyzed by Fe-N-C［75］；（E） comparison of ORR and oxidase-like reactions［75］；（F） radar map for performance of various Fe-N-C［75］. （A—C） Copyright 2019， American Association for the Advancement of Science；（D—F） Copyright 2020， Wiley-VCH GmbH.

Fig.5 Single?atom materials for cancer treatment（A） Schematic diagram of tumor therapy by PSAF NCs［93］； Copyright 2019， American Chemical Society；（B） mechanism of ferroptosis under mild PTT［96］；（C） fabricaion of Ru single-atom nanozyme for cancer treatment［79］. Under terms of the CC-BY licenses. （A， B） Copyright 2021， Wiley-VCH GmbH；（C） Copyright 2020， Springer Nature.

Fig.6 Single?atom materials for antioxidant therapy（A） Co/PMCS acting as multi-antioxidant single atom nanozymes for sepsis management［99］；（B） Pt/CeO2-based bandage for treatment of brain trauma through scavenging ROS［90］；（C） effect of wound healing using Pt/CeO2-based bandage［90］；（D） IL-1β， IL-6， and TNF-α levels after treatment［90］. （A） Copyright 2020， Wiley-VCH GmbH；（B—D） Copyright 2019， American Chemical Society.

Fig.7 Single?atom materials for bacterial disinfection（A） Schematic illustration for excellent POD-like activity and high antibacterial activity of Zn-N-C single-atom catalyst［69］；（B） antibacterial effect of Zn-N-C single-atom catalyst［69］；（C） schematic illustration of the synthesis of PtTS-SAzymes［52］；（D） antibacterial effect of PtTS-SAzymes［52］. （A， B） Copyright 2019， Wiley-VCH GmbH；（C， D） Copyright 2021， American Chemical Society.

Fig.8 Single?atom materials for biosensing（A） Schematic illustration for H2O2， glucose and AA detection［104］；（B） cascade reaction for acetylcholine detection［105］；（C） CEA detection using the ELISA［65］；（D） electrochemical H2O2 detection［109］. （A） Copyright 2019， Wiley-VCH GmbH；（B） Copyright 2020， American Chemical Society；（C， D） Copyright 2021， American Chemical Society.

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