Construction of Efficient Bienzyme Cascade Catalytic System by “Yolk-shell” Structure

doi:10.7503/cjcu20240272

Abstract

Abstract:

This work proposes a bio-composite， ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8， which is constructed by “Yolk-shell” characteristic metal-organic framework（MOF） for specific division of glucose oxidase（GOx） and chloroperoxidase （CPO） by encapsulating them at different compartments. The structure of “Yolk-shell” can provide nano-proximity effect for encapsulated enzymes. H₂O₂ generated in situ by GOx immediately starts the enzymatic reaction of adjacent CPO， effectively reducing the diffusion resistance of reactants and the decomposition and escape of H₂O₂， and avoiding the interaction of the two enzymes during reuse. Compared with the free enzymes in the homogeneous buffer， the cascade catalytic efficiency of ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8 is improved. Owing to the shielding effect provided by the MOF， the thermal stability and organic solvent tolerance of the enzyme is also greatly improved. The “Yolk-shell” structure also effectively inhibits the leakage of enzyme molecules during the reuse process of the material. After 20 reuses， the bio-composite ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8 can keep 72% of the initial cascade efficiency. The cascade reaction of GOx-CPO can generate HClO， which is applied in efficient decolorization of azo dye and fresh-keeping of fruit. The decolorization of azo dye orange G（0.3 mmol/L） was almost completed in only 15 min with 98% decolorization efficiency by 1 mg/L of ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8. ZIF-8@GOx-CPO@ZIF-8 bienzyme cascade catalytic system is efficient， stable， mild and green with great application potential.

Key words: “Yolk-shell” structure, Chloroperoxidase, Glucose oxidase, Bienzymatic cascade catalysis

CLC Number:

O614.2

TrendMD:

JIANG Jiaqi, YANG Hongxia, YAN Mengfei, SHI Xinyao, LI Jiaqi, JIANG Yucheng. Construction of Efficient Bienzyme Cascade Catalytic System by “Yolk-shell” Structure[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(10): 20240272.

Figures/Tables 13

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Element	ZIF⁃8		COP@ZIF⁃8		ZIF-8@GOx@ZIF-67-CPO@ZIF-8		ZIF-8@GOx⁃CPO@ZIF-8
Element	Mass fraction	Atomic fracrion	Mass fraction	Atomic fracrion	Mass fraction	Atomic fracrion	Mass fraction	Atomic fracrion
C	46.31	60.80	48.68	60.46	49.09	62.54	59.06	68.21
N	27.54	31.00	31.70	33.76	22.35	24.41	20.41	20.30
O	2.55	2.51	1.86	1.73	8.60	8.23	10.67	9.29
Zn	23.60	5.69	17.75	4.05	13.86	3.24	5.82	1.24
Co	—	—	—	—	6.09	1.58	4.04	0.96

Element	ZIF⁃8		COP@ZIF⁃8		ZIF-8@GOx@ZIF-67-CPO@ZIF-8		ZIF-8@GOx⁃CPO@ZIF-8
Element	Mass fraction	Atomic fracrion	Mass fraction	Atomic fracrion	Mass fraction	Atomic fracrion	Mass fraction	Atomic fracrion
C	46.31	60.80	48.68	60.46	49.09	62.54	59.06	68.21
N	27.54	31.00	31.70	33.76	22.35	24.41	20.41	20.30
O	2.55	2.51	1.86	1.73	8.60	8.23	10.67	9.29
Zn	23.60	5.69	17.75	4.05	13.86	3.24	5.82	1.24
Co	—	—	—	—	6.09	1.58	4.04	0.96

Enzyme⁃（Carrier）	Recycle times	Relative activity（%）	Ref.
CBH&EG&BGL⁃（SA@yeast）	7	75.0	［19］
P450&GDH⁃（MENCs）	5	67.0	［20］
FDH&BDH⁃（SiO₂）	8	51.7	［21］
Xylan&FPase⁃（chitosan）	8	23.0	［22］
Xylan&&Lichenase⁃（SiO₂）	10	68.0	［23］
GOx&CPO⁃（ZIF⁃8）	20	72.0	This work

Enzyme⁃（Carrier）	Recycle times	Relative activity（%）	Ref.
CBH&EG&BGL⁃（SA@yeast）	7	75.0	［19］
P450&GDH⁃（MENCs）	5	67.0	［20］
FDH&BDH⁃（SiO₂）	8	51.7	［21］
Xylan&FPase⁃（chitosan）	8	23.0	［22］
Xylan&&Lichenase⁃（SiO₂）	10	68.0	［23］
GOx&CPO⁃（ZIF⁃8）	20	72.0	This work

Enzyme	Dye type	Degradation rate（%）	Ref.
Ligninolytic enzyme	Congo red	96	［25］
Laccase	RB5	93	［26］
NADH⁃DCIP	Orange T4LL	90	［27］
Laccase	RBBR	94	［28］
GOx⁃CPO	Orange G	98	This work