Preparation of ZSM-5 Encapsulated Pt-La Bimetallic Catalysts and Their Catalytic Performance for iso-Butane Cracking

doi:10.7503/cjcu20240244

Abstract

Abstract:

Pt-xLa@HZSM-5 catalysts（x represents the molar ration of La to Pt， x=0.1， 0.25， 0.5 and 1.0 in the reaction system） were synthesized via one-pot hydrothermal method. The structure， morphology， acidity and metal species state of catalysts were investigated by X-ray diffraction， scanning and transmission electron microscopy， temperature-programmed desorption of ammonia， pyridine-adsorption infrared spectroscopy， and X-ray photoelectron spectroscopy. According to the results of activity test， Pt-0.25La@HZSM-5 had the best catalytic performance for iso-butane cracking， with a yield of 51.1% for ethylene and propylene at 625 ℃. However， under the same reaction conditions， the yield of ethylene and propylene was only 41.4% on Pt@HZSM-5-0.25La catalyst synthesized by impregnation method for the iso-butane catalytic cracking.

Key words: ZSM-5, Hydrothermal synthesis, Encapsulation, Metal nanoparticles, Catalytic cracking

CLC Number:

O611.4

TrendMD:

HU Wenxin, ZHAO Ying, DU Danyang, ZHANG Hongdan, CHENG Peng. Preparation of ZSM-5 Encapsulated Pt-La Bimetallic Catalysts and Their Catalytic Performance for iso-Butane Cracking[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(10): 20240244.

Figures/Tables 11

References 45

1	Ahmed M. H. M.， Masuda T.， Muraza O.， Fuel， 2019， 258， 116034
2	Mukhopadhyay R.， Kunzru D.， Ind. Eng. Chem. Res.， 1993， 32（9）， 1914—1920
3	Jeong S. M.， Chae J. H.， Lee W. H.， Ind. Eng. Chem. Res.， 2001， 40（26）， 6081—6086
4	Wei Y.， Liu Z.， Wang G.， Qi Y.， Xu L.， Xie P.， He Y.， Stud. Surf. Sci. Catal.， 2005， 158， 1223—1230
5	Czárán E.， React. Kinet. Catal. Lett.， 1991， 45（1）， 161—163
6	Shao Y.， Wang D.， Xu Y.， Tatsumi T.， Wang J.， Mater. Lett.， 2021， 299， 130073
7	Yang T. T.， Bi H. T.， Cheng X.， Appl. Catal. B Environ.， 2011， 102（1/2）， 163—171
8	Nishu.， Liu R.， Rahman M.， Sarker M.， Chai M.， Li C.， Cai J.， Fuel Process. Technol.， 2020， 199， 106301
9	Tzoulaki D.， Jentys A.， Pérez⁃Ramírez J.， Egeblad K.， Lercher J. A.， Catal. Today， 2012， 198（1）， 3—11
10	Wattanapaphawong P.， Reubroycharoen P.， Mimura N.， Sato O.， Yamaguchi A.， Fuel Process. Technol.， 2020， 202， 106367
11	Batonneau⁃Gener I.， Sachse A.， J. Chem. Phys. C， 2019， 123（7）， 4235—4242
12	Wang C.， Zhang L.， Huang X.， Zhu Y.， Li G.， Gu Q.， Chen J.， Ma L.， Li X.， He Q.， Xu J.， Sun Q.， Song C.， Peng M.， Sun J.， Ma D.， Nat. Commun.， 2019， 10， 4348
13	Dong X.， Shaikh S.， Vittenet J. R.， Wang J.， Liu Z.， Bhatte K. D.， Ali O.， Xu W.， Osorio I.， Saih Y.， Basset J. M.， Ali S. A.， Han Y.， ACS Sustainable Chem. Eng.， 2018， 6（11）， 15832—15840
14	Inagaki S.， Sato K.， Hayashi S.， Tatami J.， Kubota Y.， Wakihara T.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2015， 7（8）， 4488—4493
15	Knöll J.， Singh U.， Nicolich J.， Gonzalez R.， Ziebarth M.， Fougret C.， Brandt S.， Ind. Eng. Chem. Res.， 2014， 53（42）， 16270—16274
16	Xu R.， Pang W.， Yu J.， Huo Q.， Chen J.， Chemistry of Zeolites and Related Porous Materials： Synthesis and Structure， John Wiley & Sons（Asia） Pte Ltd.， Singapore， 2007， 1—177
17	Li L.， Cui X.， Li J.， Wang J.， J. Braz. Chem. Soc.， 2015， 26（2）， 290—296
18	Chen X.， Jiang R.， Hou H.， Zhou Z.， Wang X.， CrystEngComm， 2020， 22（37）， 6182—6188
19	Bortnovsty O.， Sazama P.， Wichterlova B.， Appl. Catal. A⁃Gen.， 2005， 287（2）， 203—213
20	Ou S. H.， Pan X. Y.， Zheng Y. F.， Liu J. C.， Song J.， Duan Z. K.， J. East China Univ. Sci. Technol.， 2022， 48（3）， 297—306
	欧苏慧，潘小燕，郑一凡，刘纪昌，宋佳，段泽康. 华东理工大学学报自然科学版， 2022， 48（3）， 297—306
21	Blay V.， Louis B.， Miravalles R.， Yokoi T.， Peccatiello K. A.， Clough M.， Yilmaz B.， ACS Catal.， 2017， 7（10）， 6542—6566
22	Ai Sha N. L. H.， Liu J.， He N.， Guo H.， Chin. J. Catal.， 2013， 34（6）， 1262—1266
23	Gholami Z.， Gholami F.， Tišler Z.， Vakili M.， Energies， 2021， 14（23）， 8190
24	Yamada Y.， Segawa M.， Sato F.， Kojima T.， Sato S.， J. Mol. Catal. A： Chem.， 2011， 346（1/2）， 79—86
25	Wang B.， Song K.， Li Z.， Li K.， Shi J. W.， Sep. Purif. Technol.， 2022， 303， 122281
26	Zhan W.， Guo Y.， Gong X.， Guo Y.， Wang Y.， Lu G.， Chin. J. Catal.， 2014， 35（8）， 1238—1250
27	Wang X.， Zhao Z.， Xu C.， Duan A.， Zhang L.， Jiang G.， J. Rare Earths， 2007， 25（3）， 321—328
28	Shi X.， Cao B.， Liu J.， Zhang J.， Du Y.， Small， 2021， 17（22）， 2005371
29	Xue N.， Liu N.， Nie L.， Yu Y.， Gu M.， Peng L.， Guo X.， Ding W.， J. Mol. Catal. A： Chem.， 2010， 327（1/2）， 12—19
30	Wang N.， Sun Q.， Yu J.， Adv. Mater.， 2019， 31（1）， 1803966
31	Sun Q.， Wang N.， Bai R.， Hui Y.， Zhang T.， Do D. A.， Zhang P.， Song L.， Miao S.， Yu J.， Adv. Sci.， 2019， 6（10）， 1802350
32	Wang N.， Sun Q.， Bai R.， Li X.， Guo G.， Yu J.， J. Am. Chem. Soc.， 2016， 138（24）， 7484—7487
33	Qu Z.， Sun Q.， Inorg. Chem. Front.， 2022， 9（13）， 3095—3115
34	Zhu J.， Osuga. R.， Ishikawa. R.， Shibata. N.， Ikuhara. Y.， Kondo. J. N.， Ogura. M.， Yu. J.， Wakihara T.， Liu Z.， Okubo T.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2020， 59（44）， 19669—19674
35	Zhang L. W.， Zhang H. K.， Chen Z. Q.， Liu S. Y.， Ren J.， J. Fuel Chem. Technol.， 2019， 47（12）， 1468—1475
	张立伟，张怀科，陈志强，刘粟侥，任杰. 燃料化学学报， 2019， 47（12）， 1468—1475
36	Na J.， Liu G.， Zhou T.， Ding G.， Hu S.， Wang L.， Catal. Lett.， 2013， 143（3）， 267—275
37	Kim Y. T.， Jung K. D.， Park E. D.， Microporous Mesoporous Mater.， 2010， 131（1—3）， 28—36
38	Asadi S.， Vafi L.， Karimzadeh R.， Microporous Mesoporous Mater.， 2018， 255， 253—260
39	Al⁃Dughaither A. S.， de Lasa H.， Ind. Eng. Chem. Res.， 2014， 53（40）， 15303—15316
40	Corma A.， Chem. Rev.， 1995， 95（3）， 559—614
41	Wu E. Y.， Li Q. Z.， Chem. J. Chinese Universities， 1991， 12（4）， 436—440
	吴恩源，李全芝. 高等学校化学学报， 1991， 12（4）， 436—440
42	Rahimi N.， Moradi D.， Sheibak M.， Moosavi E.， Karimzadeh R.， Microporous Mesoporous Mater.， 2016， 234， 215—223
43	Lv J.， Hua Z.， Ge T.， Zhou J.， Zhou J.， Liu Z.， Guo H.， Shi J.， Microporous Mesoporous Mater.， 2017， 247， 31—37
44	Powell C. J.， Appl. Surf. Sci.， 1995， 89（2）， 141—149
45	Sun Q.， Wang N.， Fan Q.， Zeng L.， Mayoral A.， Miao S.， Yang R.， Jiang Z.， Zhou W.， Zhang J.， Zhang T.， Xu J.， Zhang P.， Cheng J.， Yang D. C.， Jia R.， Li L.， Zhang Q.， Wang Y.， Terasaki O.， Yu J.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2020， 59（44）， 19450—19459

Sample	S_BET/（m²·g^-1）	S_Mic/（m²·g^-1）	S_ext/（m²·g^-1）	V_total/（cm³·g^-1）	V_Mic/（cm³·g^-1）
HZSM⁃5	354.6	195.8	158.8	0.21	0.11
Pt@HZSM⁃5	373.8	190.0	176.3	0.21	0.07
Pt⁃0.25La@HZSM⁃5	382.8	242.4	106.6	0.23	0.10

Sample	S_BET/（m²·g^-1）	S_Mic/（m²·g^-1）	S_ext/（m²·g^-1）	V_total/（cm³·g^-1）	V_Mic/（cm³·g^-1）
HZSM⁃5	354.6	195.8	158.8	0.21	0.11
Pt@HZSM⁃5	373.8	190.0	176.3	0.21	0.07
Pt⁃0.25La@HZSM⁃5	382.8	242.4	106.6	0.23	0.10

Sample	Amount（mmol/g） and distribution of acid sites
	Total acid（200 ℃）				Medium and strong acid（350 ℃）
	B	L	B+L	B/L	B	L	B+L	B/L
HZSM⁃5	0.058	0.21	0.27	0.28	0.045	0.020	0.065	2.3
Pt@HZSM⁃5	0.068	0.15	0.22	0.45	0.050	0.014	0.063	3.6
Pt⁃0.25La@HZSM⁃5	0.062	0.17	0.24	0.36	0.048	0.018	0.066	2.7

Sample	Amount（mmol/g） and distribution of acid sites
	Total acid（200 ℃）				Medium and strong acid（350 ℃）
	B	L	B+L	B/L	B	L	B+L	B/L
HZSM⁃5	0.058	0.21	0.27	0.28	0.045	0.020	0.065	2.3
Pt@HZSM⁃5	0.068	0.15	0.22	0.45	0.050	0.014	0.063	3.6
Pt⁃0.25La@HZSM⁃5	0.062	0.17	0.24	0.36	0.048	0.018	0.066	2.7

Sample	SiO₂（%） ^a	Al₂O₃（%） ^a	Na₂O（%） ^a	n（Si）/n（Al）	Pt（%） ^a	La（%） ^b
HZSM⁃5	98.7	1.0	0.10	83.9	0	0
Pt@HZSM⁃5	98.5	1.1	0.09	76.1	0.46	0
Pt⁃0.25La@HZSM⁃5	98.5	1.1	0.06	76.1	0.59	0.007
Pt@HZSM⁃5⁃0.25La	98.6	1.0	0.09	83.8	0.46	0.083