Mechanism of Molecular Oxygen Activation Mediated by Hydroxyl Groups on the Surface of Red Clay

doi:10.7503/cjcu20230422

Abstract

Abstract:

The activation mechanism of molecular oxygen（O₂） by surface hydroxyl groups（Me-OH， Me=Al， Si， Fe） of natural clay minerals is still unclear. In this study， red clay（R-Clay） was heat-treated at varying temperatures in N₂ to adjust the number and shape of Me-OH sites on its surface， thus activating O₂ to different degrees for tetracycline（TC） degradation in water. As the temperature increased， the kaolin structure in R-Clay was gradually destroyed， and the Fe₂O₃ structure became more prominent. Among them， Me-OH on the surface of red clay （R-Clay₄₀₀） exists in the form of Al-Al-OH and Al-Si-OH， which efficiently degraded（86.36%） and mineralized TC（40%， 6 h）. Under visible light irradiation， both oxygen atoms and TC molecules on R-Clay₄₀₀ Si-O-Al can be used as electron donors to transfer photogenerated electrons（e^-） to O₂ adsorbed on the surface of R-Clay₄₀₀ to form superoxide radical（^•O₂^-） and singlet oxygen（¹O₂）， thus achieving efficient degradation of TC. Here， the surface Me-OH， used as the Brönsted site， adsorbs O₂ by hydrogen bond， which promotes electron transfer rather than traditional electron donor. This study further clarified the activation mechanism of clay minerals to O₂ and promoted the development of related research fields of mineral-based materials.

Key words: Heat treatment, Red clay, Surface hydroxyl group, Molecular oxygen activation mechanism, Degradation

CLC Number:

O644

TrendMD:

DU Qing, NIU Huibin, XU Yan, ZHANG Jing, LAN Xing, HUANG Yingping, TAN Yunzhi, CHEN Xiaoting, FANG Yanfen. Mechanism of Molecular Oxygen Activation Mediated by Hydroxyl Groups on the Surface of Red Clay[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(3): 20230422.

Figures/Tables 8

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