硼掺杂金刚石电极对PFAS的电化学去除性能 高等学校化学学报    2025, 46 (8): 20250096-.   DOI:10.7503/cjcu20250096

Fig.8 Changes in short⁃chain perfluorinated carboxylic acids concentrations during PFOA degradation(A) and degradation rate of PFOA of Nb/BDD₂ electrode under different electrolytes(B)
Inset of （B）： TOC removal rate of PFOA by Nb/BDD₂ electrodes under different electrolyte conditions.

正文中引用本图/表的段落

进一步采用LC-MS/MS对Nb/BDD₂电极降解PFOA过程中产生的转化产物进行分析. 由于方法限制， 体系中共检测到PFHpA（C₇）、 PFHxA（C₆）、 PFPeA（C₅）和PFBA（C₄）4种转化产物， C₄以下的超短链转化产物无法检测. 结果显示， PFHpA（C₇）在前30 min含量最高， 在45 min达峰后逐渐下降. PFHxA（C₆）在30 min后超过PFHpA（C₇）含量， 并在60 min也逐渐达峰后下降. PFPeA（C₅）和PFBA（C₄）的增加相对缓慢， 但它们的浓度在120 min内持续增加， 且PFBA（C₄）的增加幅度更高［图8（A）］. 上述结果表明， PFOA的BDD电化学氧化降解是碳链逐级断裂进而实现矿化分解的过程， 符合前期研究中关于PFOA电化学氧化降解路径的推测［41］（Scheme 1）. 根据目前获得广泛认可的PFOA降解路径， C₇F₁₅COO · 自由基生成是降解转化的起始步骤， 该过程可通过C₇F₁₅COO-与阳极之间的直接电子转移（DET）实现［42，43］. 也有研究表明， SO42-可被电极氧化生成SO4?-， 而SO4?-可进一步与PFOA反应形成C₇F₁₅COO · 自由基［44，45］. 采用NaNO₃作为电解质代替Na₂SO₄， 结果显示， 与Na₂SO₄体系相比， 在NaNO₃体系中PFOA的降解率和矿化率均有所降低［图8（B）］， 但降幅仅为5.6%和8.4%， 表明SO4?-虽然在PFOA的电化学降解中发挥了作用， 但贡献有限.

本文的其它图/表

• Fig.1  SEM images of Nb/BDD₁(A), Nb/BDD₂(B), Nb/BDD₃(C), Nb/BDD₄(D), Nb/BDD₅(E) _{and Nb/BDD6(F) electrodes}
• Fig.2  Raman spectra of Nb/BDD electrodes with different boron doping levels
• Fig.3  Cyclic voltammograms in 0.5 mol/L H₂SO₄ of Nb/BDD electrodes
• Fig.4  Cyclic voltammograms in 10 mmol/L[Fe(CN)₆]^3-/4-＋0.1 mol/L KCl at different scanning rates of Nb/BDD₁(A), Nb/BDD₂(B), Nb/BDD₃(C), Nb/BDD₄(D), Nb/BDD₅(E), Nb/BDD₆(F), peak current as function as root mean square of scanning rates(G) and EIS curves(H) for different Nb/BDD electrodesInset of (H): equivalent circuit diagram.
• Fig.5  Degradation rate(A) and TOC removal rate(B) of PFOA at different current densities
• Table 1  Degradation effect of different degradation techniques on 10 mg/L PFOA
• Fig.6  Degradation rate(A) and TOC removal rate(B) of PFOA by Nb/BDD electrodes with different boron doping levelsInset of （A）： first⁃order kinetic analysis of PFOA degradation rate of different Nb/BDD electrodes.
• Fig.7  Pictures of Nb/BDD film exfoliation and their fitting plots(red for exfoliated portion, black for non⁃exfoliated portion)(A) and shedding rates(B) of the six Nb/BDD electrodes
• Fig.9  Degradation rates of different PFAS of Nb/BDD₂ electrodes(A) and TOC removal rate of Nb/BDD₂ electrode for different PFASs(B)Inset of （A）： first-order kinetic fitting of Nb/BDD₂ electrode to different PFAS degradation rates.